以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,同时结合N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD、CO2-TPD)、N2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO2/SBA-15、CuO-Zn O-ZrO2/SBA-15中铜的分散度(DCu)和比表面积(ACu)更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-Mn O2/SBA-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。
类型: 期刊论文
作者: 林敏,纳薇,叶海船,霍海辉,高文桂
关键词: 分子筛,氧空位,碱性位点,甲醇
来源: 燃料化学学报 2019年10期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 有机化工
单位: 昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室,昆明理工大学化学工程学院,昆明理工大学冶能与能源工程学院
基金: 国家自然科学基金(51404122,51404099),国家科技支撑计划(2011BAC01B03)资助~~
分类号: TQ426;TQ223.121
页码: 1214-1225
总页数: 12
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