光电催化氧化体系降解苯胺类污染物的同步耦合反应机制研究

光电催化氧化体系降解苯胺类污染物的同步耦合反应机制研究

论文摘要

以3,4-二甲基苯胺(3,4-dimethylaniline,3,4-DMA)为苯胺类污染物的代表,通过降解贡献度分析、不同影响因素下动力学公式的建立及中间产物分析来探究其在高盐光电催化氧化体系下的同步耦合反应机制.结果表明,氯类活性物质与羟基自由基对3,4-DMA 10 min降解的贡献率分别为87.55%和7.9%,UV直接氧化、阳极直接氧化、光生空穴直接氧化的作用均可忽略.在不同的初始pH值(A)、初始氯化钠浓度(B)、电流密度(C)、光照强度(D)条件下,光电体系中的光催化与电催化反应均表现出协同效应,且电催化反应占主导.4种影响因素可通过影响氯类活性物质与羟基自由基的产生来对耦合机制产生作用.根据所得动力学公式ln(c0/ct)=0.0042A-0.2422B0.3378C1.4742D0.2300t,4种因素对反应体系的作用强弱顺序为:电流密度(C)>初始氯化钠浓度(B)>初始pH值(A)>光照强度(D).基于GC/MS对中间产物的检测结果,提出3,4-DMA的两种可能降解路径:①3,4-DMA依次降解为3,4-二甲基苯酚、邻二甲苯、邻甲基苯甲酸、甲苯、苯甲醛、烷烃类物质、CO2和H2O;②3,4-DMA依次降解为含N联苯类物质、脂肪酸类物质、CO2和H2O.

论文目录

  • 1 引言 (Introduction)
  • 2 材料与方法 (Materials and methods)
  •   2.1 仪器与试剂
  •   2.2 实验方法
  •     2.2.1 3, 4-DMA降解实验
  •     2.2.2 中间产物分析实验
  •   2.3 分析方法
  • 3 结果与讨论 (Results and discussion)
  •   3.1 3, 4-DMA降解贡献度分析
  •   3.2 各影响因素对耦合机制的作用
  •     3.2.1 反应动力学方程的建立
  •     3.2.2 初始pH值的影响
  •     3.2.3 初始氯化钠浓度的影响
  •     3.2.4 电流密度的影响
  •     3.2.5 光照强度的影响
  •     3.2.6 3, 4-DMA反应动力学模型的建立
  •   3.3 3, 4-DMA降解路径分析
  • 4 结论 (Conclusions)
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 许入义,李孟,唐建伟,张倩

    关键词: 二甲基苯胺,光电催化氧化,耦合机制,动力学,降解路径

    来源: 环境科学学报 2019年08期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 环境科学与资源利用

    单位: 武汉理工大学市政工程系,中国人民解放军95338部队

    基金: 中央高校基本科研业务费专项资金资助(No.2019-zy-130,2019Ⅲ105CG)

    分类号: X703

    DOI: 10.13671/j.hjkxxb.2019.0178

    页码: 2525-2534

    总页数: 10

    文件大小: 1988K

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