钴、锰氧化物薄膜异质结层间耦合及磁各向异性的研究

论文摘要

过渡金属氧化物因内部自旋、电荷、晶格和轨道等多重自由度间强烈的关联耦合作用,展示出如高温超导特性、庞磁电阻效应、铁电性、多铁性以及d电子基二维电子液体等一系列新奇的物理现象,是目前新型多功能材料领域的研究热点。将不同过渡金属氧化物组合成异质结构,会打破原有体材料内部各相互作用间的平衡关系,进而在异质结界面处形成新的氧多面体框架,诱导产生不可预见的物理效应和独特功能。如何选择合适的体系构筑功能性异质界面并设计调控其性能,是目前氧化物薄膜异质结领域的核心问题,同时也是本论文的研究重点。我们利用脉冲激光沉积技术制备了高质量的锰氧化物和钴氧化物异质外延薄膜,实现了特殊的反铁磁层间耦合效应;进一步研究发现,基于钙钛矿/钙铁石晶格对称性失配的异质界面,成功获得了极大的反常垂直磁各向异性,为氧化物异质界面自旋结构设计和调控开阔了新思路。论文具体的研究内容及取得的创新性研究成果如下:1.系统研究了张应变下[LaMnO3（t1）/LaCoO3（t2）]5超晶格的界面耦合效应,证明在绝缘铁磁性薄膜界面存在受厚度调制的反铁磁层间耦合作用。我们在（LaAlO3）0.3（Sr2AlTaO6）0.7（LSAT）和SrTiO3（STO）衬底上制备了不同厚度的[LaMnO3（t1）/LaCoO3（t2）]5超晶格。X射线衍射结果表明超晶格薄膜具有良好的外延性,面内晶格常数与衬底保持一致。电镜结果表明超晶格中的LaCoO3（LCO）层内部出现2a（a为晶胞参数）周期调制的横向暗条纹。磁性测量发现:当LaMnO3（LMO）层足够薄（t1<11uc）或LCO层足够厚（t2>11uc）时,超晶格磁矩在75K附近迅速减弱,出现类似于反铁磁层间耦合的转变。随着测量磁场增加,面内反向排列的磁矩最终被转动到磁场方向,表现为铁磁增强。同时,低温下使用+1T磁场冷却后,超晶格磁化曲线上出现+0.04T的偏移量。反转磁场和交换偏置的存在均证实LCO与LMO界面处磁矩反平行排列,即形成了反铁磁耦合。第一性原理计算结果也表明LMO/LCO超晶格界面处的Mn3+与Co3+磁矩反平行排列,且Co3+磁矩的大小、方向均随CoO2层与界面层距离发生振荡。该工作展示出利用层间设计实现自旋结构调控的更多可能性。2.系统研究了La2/3Sr1/3MnO3/LaCoO2.5钙钛矿/钙铁石晶格对称性失配界面导致的LSMO层的反常垂直磁各向异性。通过优化薄膜生长条件,我们在STO（001）衬底上制备了原子尺度平整的LSMO/LCO多层膜。电镜结果显示LCO层出现4a周期调制的横向暗条纹,即LCO层具有钙铁石结构,界面处MnO6八面体与CoO4四面体直接相连。磁性测量结果表明,LSMO/LCO多层膜样品具有强垂直磁各向异性,LSMO层最大磁各向异性能高达1.3J/cm3,比其他常规方法获得的各向异性能高出一至两个数量级。结合第一性原理计算结果,我们发现钙钛矿/钙铁石界面处的对称性失配,致使界面处LSMO层的MnO6八面体伸长,导致Mn的3d电子优先占据轨道,从而表现出很强的垂直磁各向异性。通过对比不同氧压下制备的LCO/LSMO/LCO多层膜的磁性,我们发现随着制备氧压的升高,LCO层逐渐满氧,钙钛矿/钙铁石型界面被钙钛矿/钙钛矿型界面取代,相应的垂直磁各向异性消失。本工作是首次利用晶格对称性失配实现对氧化物薄膜异质结中自旋取向的调控,并提出了对称性失配氧化物异质结界面设计的新概念。3.探究了LaAlO3（110）衬底上制备的LaCoO3/La0.67Sr0.33MnO3双层膜体系的面内磁各向异性。相较于（001）取向的外延薄膜,（110）取向薄膜面内的两晶体取向[001]和[1-10]不再等价,更容易导致面内各向异性。将LSMO层固定为8nm,逐渐改变LCO层厚度（08nm）,得到不同厚度的LCO（t）/LSMO（8nm）双层膜。磁性测量结果表明,在LaAlO3（110）衬底上外延生长的LSMO单层膜,[1-10]方向为易磁化方向。当LCO覆盖层厚度超过1nm时,LSMO层开始出现自旋重取向:易磁化轴在225 K以下从[1-10]方向转变为[001]方向。随着LCO层厚度增加,这种转变效应逐渐增强。研究结果表明,LCO/LSMO双层膜体系的磁各向异性不仅受晶格应变的调控,还可能与异质结界面处的结构畸变有关。

论文目录

• 摘要
• abstract
• 第1章 绪论
•   1.1 钙钛矿锰氧化物简介
•     1.1.1 晶体结构
•     1.1.2 磁结构
•     1.1.3 Jahn-Teller畸变和晶体场效应
•   1.2 稀土钴氧化物简介
•     1.2.1 晶体结构
•     1.2.2 自旋态
•     1.2.3 LCO研究进展
•   1.3 超交换和双交换相互作用
•   1.4 氧化物界面耦合
•     1.4.1 界面铁磁耦合
•     1.4.2 界面反铁磁
•   1.5 论文选题思路及主要内容
• 第2章 实验方法
•   2.1 薄膜样品的制备
•     2.1.1 靶材的烧结
•     2.1.2 衬底的处理
•     2.1.3 脉冲激光沉积技术—PLD
•       2.1.3.1 PLD技术简介
•       2.1.3.2 PLD工作原理
•       2.1.3.3 PLD技术特点
•       2.1.3.4 PLD的工作过程及工艺参数
•   2.2 薄膜结构表征
•     2.2.1 扫描探针显微镜
•     2.2.2 X射线衍射仪
•   2.3 薄膜性能表征
•     2.3.1 超导量子干涉磁强计（MPMS3、SQUID）
•     2.3.2 综合物性测量系统（PPMS）
•     2.3.3 透射电子显微镜（TEM）
•     2.3.4 X射线光电子谱（XPS）
• 3/LaCoO₃多层膜中的反铁磁层间耦合'>第3章 LaMnO₃/LaCoO₃多层膜中的反铁磁层间耦合
•   3.1 研究背景简介
•   3.2 LMO/LCO薄膜的制备
•   3.3 LMO/LCO薄膜的形貌和结构表征
•   3.4 单层LCO薄膜和LMO薄膜的磁性
• 1）/LCO（t₂）]₅ 超晶格薄膜的磁性调控'>  3.5 [LMO（t₁）/LCO（t₂）]₅超晶格薄膜的磁性调控
•   3.6 第一性原理计算
•   3.7 本章小结
• 2.5/La_2/3Sr_1/3MnO₃多层膜体系中的垂直磁各向异性'>第4章 LaCoO_2.5/La_2/3Sr_1/3MnO₃多层膜体系中的垂直磁各向异性
•   4.1 研究背景简介
•   4.2 LCO/LSMO薄膜的制备
•   4.3 LCO/LSMO薄膜的结构表征
• 5 超晶格体系的磁性'>  4.4 [LCO/LSMO]₅超晶格体系的磁性
•   4.5 LCO/LSMO/LCO三层膜的磁性
•   4.6 不同氧气压对垂直磁各向异性的调控
•   4.7 第一性原理计算
•   4.8 本章小结
• 3/La_0.67Sr_0.33Mn₃体系中面内磁各向异性的探究'>第5章 （110）取向LaCoO₃/La_0.67Sr_0.33Mn₃体系中面内磁各向异性的探究
•   5.1 研究背景简介
•   5.2 薄膜的制备
•   5.3 薄膜的形貌和结构表征
•   5.4 LCO（t）/LSMO（8nm）薄膜的磁输运研究
•   5.5 本章小结
• 第6章 全文总结
• 参考文献
• 致谢
• 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果

文章来源

类型: 博士论文

作者: 张静

导师: 孙继荣

关键词: 过渡金属氧化物薄膜,反铁磁耦合,垂直磁各向异性,钙钛矿,钙铁石界面,对称性失配

来源: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑

专业: 物理学,工业通用技术及设备

单位: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

分类号: O484

总页数: 121

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