导读:本文包含了芳香硝基化合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:硝基,化合物,芳香,催化剂,选择性,氧化铁,负载。
芳香硝基化合物论文文献综述
杜佳[1](2019)在《丙二酸酯和脒以及腙和烯烃分别与芳香亚硝基化合物的叁组份环加成反应》一文中研究指出咪唑酮及其衍生物是生物和药物活性分子,可作为荧光蛋白的发色团,尤其是对绿色荧光蛋白的研究具有重要作用;它们也在分子生物学领域得到了广泛应用。因此,寻找一种简单而高效的合成咪唑酮的方法是很有必要的。异恶唑烷类衍生物具有较高的药理特性和生物活性,广泛存在于一些天然产物和合成药物中。由于其具有特殊的N-O键,常用于构建β-内酰胺、β-氨基酸、氨基醇和生物碱等化合物的前体;鉴于其重要的生物和医药应用,寻找简单绿色且高效的合成异恶唑烷的方法变得很有必要。本论文首先研究了芳香亚硝基化合物、丙二酸酯与脒类化合物的环加成反应,实验选用亚硝基苯、丙二酸二乙酯与N-苯基苄脒的反应作为模板反应,分别考察了促进剂及其用量、溶剂及其用量、反应温度和物料配比等对反应收率的影响,得出该反应以0.5当量KOH作促进剂,1.2 mL的氯仿(CHCl_3)为溶剂,温度为60℃,物料配比为1.3:1.7:1.0的条件下最终反应可取得94%的收率。接着在最优反应条件下分别考察了芳香亚硝基化合物、丙二酸酯和脒类化合物的普适性,结果表明所考察的底物均可取得60%~94%的收率;最后,通过设计控制实验,对反应机理进行了推测。接着,研究了芳香亚硝基化合物、N-对甲苯磺酰基醛腙与单取代烯烃的环加成反应,选用亚硝基苯、N-对甲苯磺酰腙与苯乙烯的反应作为模板反应,分别考察了促进剂及其用量、溶剂及其用量、反应温度和物料配比等对反应收率的影响,得出最优反应条件为:1.3当量KOH作促进剂,1.0 mL的甲苯作溶剂,温度为100℃,物料配比为1.1:1.1:1.0,在该条件下收率可达92%。接着在最优条件下,考察了芳香亚硝基化合物、N-对甲苯磺酰基醛腙和烯烃化合物的广普性,结果表明所考察的底物均可取得80%~98%的收率,说明该反应的最优条件具有很好的普适性。最后,通过设计控制实验,对反应机理进行了推断。本论文使用KOH作促进剂分别考察了芳香亚硝基化合物、丙二酸酯与脒类化合物以及芳香亚硝基化合物、腙类化合物与芳香烯烃化合物的环加成反应。得到了多官能团取代的咪唑酮衍生物以及异恶唑烷类衍生物。该环加成反应具有以下优点:(1)原料制备简单,反应条件温和;(2)促进剂KOH廉价易得,避免了过渡金属的使用。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)
景培[2](2019)在《芳香硝基化合物加氢合成胺及醇-胺氧化耦合制亚胺高效催化剂的探索》一文中研究指出芳香胺是合成各种医药、农药、染料、聚合物以及精细化学品的重要中间体,具有广泛的应用。芳香胺主要通过芳香硝基化合物选择性氢化获得,传统氢化方法包括:金属还原法、硫化碱等还原法、电化学还原法、CO/H_2O还原法、催化加氢法。由于催化加氢法不涉及到用强酸、碱介质,绿色环保,所以该方法成为芳香硝基化合物氢化制备芳香胺的首要选择。负载型Pt基催化剂在该反应中展现出较高的催化活性,但当反应底物中含有其它易还原基团如C=C、C=O、–X等时,在硝基加氢的同时,这些基团也存在不同程度被还原的问题。针对该挑战,我们采用胶体沉积法制备了低负载量的Pt/Fe_2O_3催化剂,考察了催化剂对芳香硝基化合物选择性加氢的催化性能,并对加氢过程进行了探讨。结果显示,0.2 wt%Pt/Fe_2O_3催化剂在芳香硝基化合物选择加氢反应中的催化活性高于商业5 wt%Pt/C,且经过多次循环反应后,Pt粒子的尺寸、分散状态以及α-Fe_2O_3载体的物相等均未发生变化,催化剂表现出很高的稳定性。表征结果表明,Pt纳米粒子的高效氢解离能力、α-Fe_2O_3表面的氧空位及适合的氧化还原性是实现温和条件下芳香硝基化合物的选择性加氢合成芳香胺的关键因素。进一步从胺类化合物利用的角度考虑,亚胺作为一种重要的含氮化合物,具有C=N不饱和双键,在医用领域、精细化工及农业领域都具有广泛的应用;且醇-胺氧化耦合制亚胺过程除了水没有其它副产物,绿色环保。我们以富含表面官能团的介孔炭为载体,以氧化镁为活性组分,制备了负载型氧化镁催化剂。通过探讨分散性和负载量得到催化性能较优异的催化剂。结果显示,负载型氧化镁对醇-胺氧化耦合制亚胺反应的催化性能明显高于块体氧化镁,且与本课题组前期报道的FeO_x/MC、CeO_x/MC催化剂相比,在反应2 h时,5 wt%MgO_x/MC活性明显优于5 wt%FeO_x/MC,与10 wt%CeO_x/MC结果相近;而MgO_x/MC兼具成本和环境友好的优势。表征结果表明,MgO_x/MC催化剂上高分散的氧化镁表面存在大量氧缺陷,有利于分子氧的活化,最终使总反应的速率提高。综上,本论文从胺类化合物合成与利用的角度制备了催化性能较为优异的纳米催化剂,这些探索将为进一步开发芳香硝基化合物加氢合成胺及醇-胺氧化耦合制亚胺催化剂提供借鉴。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-06-01)
郭良程,周太刚,钟远海,宋浩,赵胜男[3](2019)在《铁催化硼烷氢转移还原芳香硝基化合物》一文中研究指出发展了一种以硫酸铁为催化剂,硼烷四氢呋喃为氢源,在温和条件下实现了铁催化硼烷氢转移高效还原芳香硝基化合物的方法,合成了17个芳香胺衍生物,产率68%~90%,其结构经~1H NMR和~(13)C NMR确证。(本文来源于《合成化学》期刊2019年05期)
袁满[4](2019)在《氮掺杂碳包裹钴纳米颗粒催化剂的制备及其催化芳香硝基化合物氢化性能研究》一文中研究指出随着纳米技术的发展,纳米催化剂在非均相催化领域占据越来越重要的地位。钴作为过渡金属的一员,其低成本、相对低毒性和独特的反应特性使得钴基催化剂在非均相催化领域受到极大的关注。设计构建高效负载型钴基纳米催化剂是多相催化领域的研究热点。相比较于纯碳材料,氮掺杂碳材料在导电性、表面活性以及表面亲水性等方面都有很大的优势。作为催化剂载体时,氮掺杂碳材料独特的表面化学性质能够很好地改善负载型金属催化剂活性、选择性和稳定性。氮掺杂碳材料负载钴纳米颗粒催化剂应运而生,其独特高效的催化性能使其在催化加氢方面备受关注。然而,钴纳米颗粒裸露负载型催化剂仍无法达到贵金属负载性催化剂的高效催化活性和耐腐蚀性,这极大地限制了它的应用与发展。为了进一步拓展氮掺杂碳材料负载钴纳米颗粒催化剂在催化领域的应用,氮掺杂碳包覆钴纳米颗粒催化剂被开发出来和研究。本论文设计了以廉价前驱材料通过简单的策略制备氮掺杂碳包覆钴纳米颗粒催化剂。钴纳米颗粒被均匀高分散地限制在碳基质中。氮碳壳层在空间上将钴纳米颗粒隔断,有效地避免了钴的团聚、烧结和流失。钴纳米颗粒与氮碳壳层之间的强相互作用使得表面氮碳壳表现出类金属性质。这使得氮掺杂碳包覆钴纳米颗粒催化剂在芳香硝基化合物的催化加氢中表现了优异的催化活性和稳定性。所制备的催化剂的特殊结构对催化剂性能和稳定性作出了极大贡献。在芳香硝基化合物的绿色可持续和超高效率的催化加氢方面,本研究制备的一系列氮掺杂碳包覆钴纳米颗粒催化剂有着优异的催化性能。(1)在使用甲酸作为氢源的芳香硝基化合物催化转移加氢体系中,设计合成的Co@NC-600催化剂有效地克服了甲酸对钴的腐蚀。所制备的催化剂在无碱体系中有着优异的催化活性和稳定性。该工作开拓了芳香硝基化合物的可持续性催化氢化,拓展了钴基催化剂在该领域的应用。(2)此外,我们设计构建了一种yolk-shell结构的多级孔纳米反应器,通过催化剂结构的调控达到了媲美贵金属催化效率的芳香硝基化合物加氢催化剂。该工作中制备的Co@ZDC@mC-700纳米反应器催化剂在以水合肼作为氢源催化芳香硝基化合物加氢的反应中表现出了超高的催化效率,其催化活性几乎是同类型催化剂的50倍。(本文来源于《兰州大学》期刊2019-05-01)
李会宁,曹昌燕,刘剑,施杨,司锐[5](2019)在《负载于超薄氮掺杂碳纳米片上的钴单原子催化芳香硝基化合物氢转移反应(英文)》一文中研究指出过渡金属催化芳香硝基化合物氢转移反应制备胺类化合物,具有成本低廉、反应条件温和、高活性、高选择性等优点.单原子催化剂具有最大的原子利用率和独特的电子结构,有望进一步提升其催化反应性能,但目前还没有关于单原子催化剂应用于该反应的文献报道.本文制备了负载于氮掺杂超薄碳纳米片上的钴单原子催化剂(简写为CoSAs/NCNS),并将其应用于芳香硝基化合物氢转移反应中,在与文献报道类似的反应条件下,该催化剂的TOF达110.6 h~(-1),是已报道结果的20倍;且该催化剂对一系列具有其他不饱和官能团(如:卤素,氰基,醛基,乙烯基和乙炔基等)的硝基化合物具有优异的选择性.(本文来源于《Science China Materials》期刊2019年09期)
景培,甘涛,戚卉,郑彬,初学峰[6](2019)在《铂纳米粒子与氧化铁载体协同作用促进芳香硝基化合物温和条件下选择加氢(英文)》一文中研究指出负载型Pt基催化剂是一类重要的工业催化剂,在很多还原和氧化反应中都表现出很高的催化活性,但高昂的价格一直制约着Pt基催化剂的大规模应用.另外, Pt活性位点对有机化合物不同基团的区分性差,通常造成目的产物的选择性较低.以人们熟知的芳香硝基化合物加氢为例,当有其它易还原基团如C=C、C=O、–X等存在时,在硝基加氢的同时,这些基团也不同程度地被还原.在已报道的工作中,通过合理设计Pt活性中心结构、改善Pt周围环境以及在反应中添加无机盐或有机化合物等方法,芳香硝基化合物加氢的选择性获得大幅提升,但催化剂活性对Pt负载量的依赖性仍然很高,降低催化剂中的Pt活性位数量会显着降低催化剂活性.此外, Pt纳米粒子在反应过程中的聚集以及氧化物载体在强还原气氛下的性能变化等对催化剂的稳定性产生很大影响.本文工作中我们尝试发挥载体在反应中的作用,实现氢解离和反应物加氢活性中心在空间上分离,从而降低Pt的负载量.工作思路主要是基于氢溢流的基本原理,其难点在于高效氢解离活性中心的设计和载体的选择,后者需满足活泼氢物种的输运和硝基基团的有效吸附.为了实现上述目标,本文采用胶体法制备了3–4 nm的Pt粒子,该方法可以有效地控制Pt纳米粒子的尺寸以及在载体上的分散状态,从而形成大量的Pt0活性位,实现高效氢解离.在充分考虑载体的氧化还原性和表面碱性质(给电子能力)的基础上,我们筛选了多种氧化物作为载体.反应结果显示, Pt/α-Fe_2O_3在Pt负载量仅为0.2 wt%时即表现出很高的芳香硝基化合物加氢催化活性和选择性,并且该反应可在相当温和的条件(30°C, 5 barH_2)下进行.在经过多次循环反应后, Pt纳米粒子的尺寸、分散状态以及α-Fe_2O_3载体的物相等均未发生变化,催化剂表现出很高的稳定性.Pt纳米粒子的高效氢解离能力是催化剂实现高活性的重要因素之一,而α-Fe_2O_3的表面性质也同样发挥了重要作用,其表面一定数量的氧空位具有较强的给电子能力,可以与具有较强吸电子能力的硝基基团作用,实现反应物的高效吸附;载体表面适当的氧化还原性有利于活泼氢的输运,在与Pt纳米粒子的协同作用下实现了温和条件下芳香硝基化合物的选择性加氢.本工作显着降低了Pt的使用量,实现了非常温和条件下的稳定、高效加氢,可为低成本Pt基催化剂的设计提供借鉴.(本文来源于《催化学报》期刊2019年02期)
[7](2018)在《兰州化物所芳香硝基化合物的选择性还原羰基化环化反应研究获进展》一文中研究指出近日,中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室李福伟研究小组发展了钯催化的CO选择性还原-插入邻硝基苯乙烯的反应新方法,成功实现了CO担任还原剂和羰基源的双重角色,具有较好的原子经济性。通过调控反应条件就可以选择性地制备吲哚啉-2-酮和喹啉-2-酮骨架化合物,这两类骨架化合物广泛存在于天然产物和药物分子中,例如褪黑素(Melatonin)衍生物、抗精神药物阿立哌唑(Aripiprazole)等。该工作为高效制备五元环和六元环内酰胺提供了一种新方法。(本文来源于《河南化工》期刊2018年10期)
邱志刚[8](2018)在《两相体系中卤代芳香硝基化合物选择性加氢的探究》一文中研究指出芳胺是非常精细的化学品,主要是由卤代芳香硝基化合物加氢之后,然后通过化学反应制得。基于此,本文通过对两相体系中卤代芳香硝基化合物选择性加氢进行实验,论述了温度、氢气压力、催化剂浓度、水溶液PH值等因素对两相体系中卤代反方向硝基化合物选择性加氢反应的影响。(本文来源于《化工管理》期刊2018年27期)
景培,甘涛,张文祥,刘钢[9](2018)在《低铂含量Pt/FeO_x催化剂上芳香硝基化合物选择性加氢》一文中研究指出芳香胺化合物是重要的化工原料,广泛应用于医药、农药、染料、聚合物等领域,其主要通过芳香硝基化合物选择性氢化获得[1]。铂基催化剂通常具有优异的加氢催化能力,但在硝基化合物加氢过程中,当底物中含有其它可还原基团时,反应的选择性面临很大挑战[2]。早期的解决方案包括加入过渡金属盐或牺牲催化活性来实现[3];近期通过对Pt活性中心的单原子化或载体的有效设计,催化剂的选择性获得较大提升[3-5];但在同时考虑活性、选择性和Pt用量(即催化剂成本)情况下,催化剂的设计仍然面临很多问题。在本工作中,我(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)
孙林[10](2018)在《氧化石墨烯—酞菁铜复合材料的制备及催化还原芳香硝基化合物的研究》一文中研究指出芳胺类化合物在化学工业中是重要有机中间体,可用来制备包括染料、药物、农药、表面活性剂、固化剂、纺织助剂等多种化工产品。在非均相催化剂催化下通过芳香硝基化合物还原制备芳胺是有机化学中的重要反应,对于可高效、高选择性催化还原硝基,且耐受性好、循环利用率高的催化剂的研究一直是学界的热点。石墨烯是由单层碳原子通过sp~2杂化方式以六棱蜂巢形式延伸组成的平面的二维材料,结构的特殊性使石墨烯具有了巨大的比表面积和优异的力学、热力学、电学等物理性质,在有机催化领域可作为催化剂的载体具有广泛的应用前景。与此同时金属酞菁是一类高度稳定的具有18个π电子的大共轭体系化合物,其对酸、碱、热的耐受性好,且具有优异的给电子能力和氧化还原活性,根据位于酞菁环中心的金属离子的不同可催化不同的有机反应。本论文以氧化石墨烯与四氨基酞菁铜为原料,通过二者之间的酰胺化反应制备了共价复合的氧化石墨烯-酞菁铜复合材料(GO-CO-NH-CuPc)。首先采用扫描电子显微镜(SEM)对复合材料进行了形貌表征,然后使用红外光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(UV-vis)和拉曼光谱(Raman)进一步证实了氧化石墨烯和四氨基酞菁铜之间酰胺键的形成。以制备的氧化石墨烯-酞菁铜复合材料(GO-CO-NH-CuPc)为催化剂,应用于催化芳香硝基化合物还原为相应的芳胺。通过使用硝基苯作为模板底物,对比测试了不同铜系催化剂、溶剂、供氢体和反应温度对反应的影响,并使用含有不同官能团的芳香硝基化合物测试了催化剂的选择性。结果表明,在以二甲基甲酰胺为溶剂,水合肼为供氢体的体系中该复合材料在卤素、羧基、酯基、腈基等敏感基团存在下对芳香硝基表现出优异的选择性和较高的还原效率,且该复合材料在重复利用叁次后活性未见明显下降。(本文来源于《青岛科技大学》期刊2018-04-15)
芳香硝基化合物论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
芳香胺是合成各种医药、农药、染料、聚合物以及精细化学品的重要中间体,具有广泛的应用。芳香胺主要通过芳香硝基化合物选择性氢化获得,传统氢化方法包括:金属还原法、硫化碱等还原法、电化学还原法、CO/H_2O还原法、催化加氢法。由于催化加氢法不涉及到用强酸、碱介质,绿色环保,所以该方法成为芳香硝基化合物氢化制备芳香胺的首要选择。负载型Pt基催化剂在该反应中展现出较高的催化活性,但当反应底物中含有其它易还原基团如C=C、C=O、–X等时,在硝基加氢的同时,这些基团也存在不同程度被还原的问题。针对该挑战,我们采用胶体沉积法制备了低负载量的Pt/Fe_2O_3催化剂,考察了催化剂对芳香硝基化合物选择性加氢的催化性能,并对加氢过程进行了探讨。结果显示,0.2 wt%Pt/Fe_2O_3催化剂在芳香硝基化合物选择加氢反应中的催化活性高于商业5 wt%Pt/C,且经过多次循环反应后,Pt粒子的尺寸、分散状态以及α-Fe_2O_3载体的物相等均未发生变化,催化剂表现出很高的稳定性。表征结果表明,Pt纳米粒子的高效氢解离能力、α-Fe_2O_3表面的氧空位及适合的氧化还原性是实现温和条件下芳香硝基化合物的选择性加氢合成芳香胺的关键因素。进一步从胺类化合物利用的角度考虑,亚胺作为一种重要的含氮化合物,具有C=N不饱和双键,在医用领域、精细化工及农业领域都具有广泛的应用;且醇-胺氧化耦合制亚胺过程除了水没有其它副产物,绿色环保。我们以富含表面官能团的介孔炭为载体,以氧化镁为活性组分,制备了负载型氧化镁催化剂。通过探讨分散性和负载量得到催化性能较优异的催化剂。结果显示,负载型氧化镁对醇-胺氧化耦合制亚胺反应的催化性能明显高于块体氧化镁,且与本课题组前期报道的FeO_x/MC、CeO_x/MC催化剂相比,在反应2 h时,5 wt%MgO_x/MC活性明显优于5 wt%FeO_x/MC,与10 wt%CeO_x/MC结果相近;而MgO_x/MC兼具成本和环境友好的优势。表征结果表明,MgO_x/MC催化剂上高分散的氧化镁表面存在大量氧缺陷,有利于分子氧的活化,最终使总反应的速率提高。综上,本论文从胺类化合物合成与利用的角度制备了催化性能较为优异的纳米催化剂,这些探索将为进一步开发芳香硝基化合物加氢合成胺及醇-胺氧化耦合制亚胺催化剂提供借鉴。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
芳香硝基化合物论文参考文献
[1].杜佳.丙二酸酯和脒以及腙和烯烃分别与芳香亚硝基化合物的叁组份环加成反应[D].太原理工大学.2019
[2].景培.芳香硝基化合物加氢合成胺及醇-胺氧化耦合制亚胺高效催化剂的探索[D].吉林大学.2019
[3].郭良程,周太刚,钟远海,宋浩,赵胜男.铁催化硼烷氢转移还原芳香硝基化合物[J].合成化学.2019
[4].袁满.氮掺杂碳包裹钴纳米颗粒催化剂的制备及其催化芳香硝基化合物氢化性能研究[D].兰州大学.2019
[5].李会宁,曹昌燕,刘剑,施杨,司锐.负载于超薄氮掺杂碳纳米片上的钴单原子催化芳香硝基化合物氢转移反应(英文)[J].ScienceChinaMaterials.2019
[6].景培,甘涛,戚卉,郑彬,初学峰.铂纳米粒子与氧化铁载体协同作用促进芳香硝基化合物温和条件下选择加氢(英文)[J].催化学报.2019
[7]..兰州化物所芳香硝基化合物的选择性还原羰基化环化反应研究获进展[J].河南化工.2018
[8].邱志刚.两相体系中卤代芳香硝基化合物选择性加氢的探究[J].化工管理.2018
[9].景培,甘涛,张文祥,刘钢.低铂含量Pt/FeO_x催化剂上芳香硝基化合物选择性加氢[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018
[10].孙林.氧化石墨烯—酞菁铜复合材料的制备及催化还原芳香硝基化合物的研究[D].青岛科技大学.2018