Mg/Al LDH及其煅烧金属氧化物对UO22+的吸附行为及在海水提铀上的应用

论文摘要

随着社会经济的发展,对能源的需求也日益增长。化石燃料的燃烧使得人类社会面临着能源枯竭和环境污染这两大难题。核能——作为一种高效的清洁能源被越来越多的被应用于各个国家。但与此同时,在核能的开发与利用过程中也会产生一些放射性的污染,给人类和自然环境产生不可逆的毒害作用,因此,对于放射性污染的去除也是现今科研学者研究的热门方向之一。同时,铀矿资源是一种不可再生资源,使得人类将目光转向非铀矿的替代资源,海水中的铀含量大约是陆地资源的近千倍,因此,如何将海水中的铀提取出来是现今研究面临的又一重大难题。吸附法可以有效的将铀从环境中提取出来,是现今放射性元素去除方法中应用最为广泛的方法,相较于其他方法,它材料来源广泛多样、廉价易得、操作简单。阴离子粘土（LDHs）作为自然土壤中的一部分,具有环境友好性,层间具有可交换的阴离子,经煅烧后形成的金属氧化物在水溶液中具有“记忆效应”,是一种良好的环境污染物吸附材料。本研究主要从以下几个方面展开:1、用共沉淀法制备了不同Mg/Al摩尔比的Mg/Al LDH,应用XRD、BET、FT-IR、SEM、XPS等表征研究了Mg/Al LDH对UO22+的吸附性能。研究结果如下:（1）实验成功制备了晶型良好的Mg/Al摩尔比为2:1和4:1的两种材料Mg/Al-2 LDH、Mg/Al-4LDH,其层间阴离子主要为OH-、CO32-;（2）Mg/Al-2 LDH的表面形貌呈花瓣团簇状,具有更大的比表面积,而Mg/Al-4 LDH则是片状堆叠;（3）UO22+在Mg/Al-2 LDH和Mg/Al-4 LDH上的吸附均更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型,其最大吸附量分别是895.02 mg/g、868.21 mg/g,升高温度,更有利于吸附;（4）经XRD、FT-IR、XPS分析,Mg/Al LDH吸附UO22+的机理是与UO22+与Mg/Al LDH上的氢氧根、碳酸根参发生反应形成了一种三元络合物。2、将Mg/Al-2 LDH经300℃、500℃、700℃不同的温度煅烧,得到材料LDO300、LDO500、LDO700,将其用于对UO22+的吸附性能研究。研究结果发现:（1）经吸附前FT-IR、XRD、SEM分析发现,煅烧温度越高,材料中所含的OH-、CO32-越少,晶体结构也越差,并且生成镁铝氧化物;（2）单因素实验结果显示LDO500对UO22+的吸附效果最好,其次是LDO300、最后是LDO700,其最大吸附量分别是1115.24 mg/g、969.48mg/g、852.67 mg/g,拟合发现更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型;（3）根据FT-IR、XRD分析,LDO300对UO22+的吸附机理是LDO300产生“记忆效应”恢复层板结构,UO22+只是与LDO300上的-OH、CO32-形成三元的络合物,但并未进入层间;LDO500与DO700对UO22+的吸附机理是“记忆效应”,UO22+以一定角度进入LDH层间,与层间的-OH、CO32-产生络合作用,LDO700吸附效果较差是因为部分材料因过度煅烧而失去了“记忆效应”;（4）LDO500对UO22+的吸附可以在10 min内达到吸附平衡,且在碱性环境下对UO22+仍有较好的吸附效果,可以将其作为铀污染的应急吸附材料和海水中铀提取材料。3、以LDO500为原材料,用模拟海水吸附柱穿透实验探究海水中铀资源提取的可能性,研究了海水中K+、Na+、Ca2+等阳离子、CI-、CO32-、SO42-、PO43-等阴离子以及部分金属离子对LDO500吸附UO22+的影响。研究结果发现:（1）K+、Na+、Ca2+对吸附几乎没有影响;（2）Cl-存在情况下,对Mg/Al LDH吸附UO22+存在促进作用,而对LDO吸附UO22+则无影响;而CO32-、PO43-存在情况下,均对UO22+吸附产生抑制作用;SO42-的加入对UO22+吸附剂吸附并无明显效果,其去除率均在95%以上;（4）Ni、Cd、Cu、Pb金属离子存在可以促进LDO500对UO22+的吸附,去除率由原来的86.8%增加到95%以上;（5）在动态环境下的模拟海水吸附柱穿透实验中,LDO500对低浓度的UO22+有良好的吸附效果,说明LDO500可以作为一种海水铀资源的富集提取材料。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
•   1.1 核污染的来源及危害
•     1.1.1 核污染的来源
•     1.1.2 核污染的性质
•     1.1.3 核污染的危害
•   1.2 含铀废水处理研究现状
•   1.3 海水中铀资源回收的研究现状
•   1.4 吸附剂材料
•     1.4.1 有机吸附材料
•     1.4.2 金属以及金属氧化物
•     1.4.3 碳材料
•     1.4.4 粘土材料
•   1.5 LDHs材料的应用
•   1.6 研究的目的与意义
• 第二章 实验材料及分析方法
•   2.1 实验准备
•     2.1.1 实验试剂
•     2.1.2 实验仪器设备
•   2.2 材料表征方法
•     2.2.1 X射线衍射（XRD）
•     2.2.2 傅立叶红外（FT-IR）
•     2.2.3 比表面积和孔结构分析（BET）
•     2.2.4 扫描电镜和能谱分析（SEM/EDS）
•     2.2.5 热重分析（TG-DTG）
•   2.3 实验数据分析方法
• 2+测试方法'>    2.3.1 UO2²⁺测试方法
•     2.3.2 模型分析
• 2+的吸附研究'>第三章 Mg/Al LDH的制备及对UO2²⁺的吸附研究
•   3.1 引言
•   3.2 Mg/Al LDH的制备与表征
•     3.2.1 Mg/Al LDH的制备
•     3.2.2 Mg/Al LDH的表征
• 2+的吸附研究'>  3.3 Mg/Al LDH对 UO2²⁺的吸附研究
•     3.3.1 实验操作与步骤
•     3.3.2 实验结果与讨论
•   3.4 本章小结
• 2+的吸附研究'>第四章 煅烧LDO对 UO2²⁺的吸附研究
•   4.1 引言
•   4.2 煅烧LDO的制备与表征
•     4.2.1 煅烧LDO的制备
•     4.2.2 LDO的表征
• 2+的吸附研究'>  4.3 Mg/Al LDO对 UO2²⁺的吸附研究
•     4.3.1 实验方法
•     4.3.2 实验结果与讨论
•   4.4 本章小结
• 第五章 环境因素对海水铀提取影响研究
• +、Na⁺、Ca²⁺对UO2²⁺吸附的影响'>  5.1 K⁺、Na⁺、Ca²⁺对UO2²⁺吸附的影响
• 2+吸附的影响'>  5.2 阴离子对UO2²⁺吸附的影响
• 2+吸附的影响'>  5.3 重金属污染物对UO2²⁺吸附的影响
•   5.4 模拟海水铀提取实验
•   5.5 本章小结
• 第六章 结论与展望
•   6.1 结论
•   6.2 创新点
•   6.3 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间所取得的成果
• 致谢
• 附件

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 李丽萍

导师: 吴平霄

关键词: 阴离子粘土,煅烧,吸附,海水铀提取

来源: 华南理工大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

专业: 海洋学,环境科学与资源利用,核科学技术

单位: 华南理工大学

分类号: TL212;X55

DOI: 10.27151/d.cnki.ghnlu.2019.004317

总页数: 85

文件大小: 5775K

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