导读:本文包含了原位反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:原位,光谱,电化学,原子,纳米,成法,表面。
原位反应论文文献综述
张华,李剑锋[1](2019)在《纳米催化反应的原位表面增强拉曼光谱研究》一文中研究指出发展原位光谱技术,实现催化反应过程的动态分析,对深入理解反应机理、设计高效催化剂具有重要意义。拉曼光谱可提供待测物质的指纹结构信息,因此是多相催化研究中常用的原位表征技术。然后,受限于其较低的灵敏度,常规拉曼光谱较难用于原位检测具有浓度低、寿命短等特点的催化剂表面吸附/中间物种。为了解决这一瓶颈问题,我们发展了一种利用壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)原位监测纳米催化过程的通用策略,简称为SHINERS卫星结构策略(图1)。~([1])在该策略中,通过将纳米催化剂组装于壳层隔绝纳米粒子(SHINs)表面,形成SHIENRS卫星结构,利用SHINs增强催化剂表面的拉曼信号,从而直接获得了纳米催化剂表面物种的拉曼信号。利用这种策略,实现了Pd基、Pt基纳米催化剂表面CO氧化反应的原位监测,观测到了反应条件下催化剂表面吸附物种(例如表面氧化物、氧物种、Pt-C及Pd-C等),确定了分子氧的活化在对反应活性的重要影响,并结合DFT计算,对反应机理与构效关系进行了阐述。在此基础上,进一步将SHINERS拓展至电、光催化反应的原位研究,并可同时实现光催化性能的提升。~([2])这些结果不仅加深了对催化反应机理的理解,还表明SHINERS可作为原位跟踪催化反应过程的有效方法,为纳米催化的原位研究提供了一种新的思路。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
董金超,苏敏,李剑锋[2](2019)在《铂单晶界面电催化反应过程原位拉曼光谱研究》一文中研究指出界面催化反应、特别是固/液界面电催化反应在新能源开发中有着重要的作用。鉴于电催化反应过程的复杂性,人们对大多数催化反应机理还没有很清晰的认识。原子级平滑的模型单晶表面具有确定的原子排布结构、确定的光电场和能级,在基础科学研究、特别是界面反应机理的研究中具有非常关键的作用。但常规单晶界面电催化反应过程的研究通常是利用传统的电化学技术,例如循环伏安法、旋转环盘等方法从宏观角度上研究界面反应过程,无法给出界面吸附物种的种类及具体吸附构型等微观信息,所以需要引入一些原位的、能反映界面吸附物种微观信息的光谱技术。作为一种指纹光谱技术,拉曼散射光谱能非常灵敏的反映样品内部结构的细微变化,同时可实现样品的无损检测,并十分适宜于水相体系的研究。但常规拉曼信号非常弱,直接限制了其在表界面反应过程研究等方面的应用。表面增强拉曼散射光谱(SERS)技术虽然能极大的增强表界面的拉曼信号,但是无法直接获得单晶表面的拉曼信号。而壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)技术的出现使得我们可以利用原位拉曼光谱获得单晶表面吸附物种的直接光谱信息。我们课题组已利用SHINERS技术对单晶界面反应过程进行了非常细致深入的研究,例如我们利用原位SHINERS技术系统研究了单晶界面吡啶、CO、异氰苯等分子的吸附以及单晶界面电氧化等反应过程。作为燃料电池最重要的阴极反应,氧还原反应(ORR)及其机理的研究长期以来都受到人们的关注,但由于一直无法直接在单晶表面获得ORR反应中间物种的原位光谱证据,使得人们对其机理和反应路径一直都有很大的争议。我们利用原位电化学SHINERS技术详细研究了铂单晶叁个基础晶面上的ORR反应过程,并对pH效应、晶面结构效应等因素进行了详细的考察,获得了ORR反应重要中间物种超氧、过氧、OH等的直接光谱证据。同时结合同位素验证和DFT理论模拟,确认这些中间物种在电极表面的吸附构型和存在状态,进而提出一条合理的ORR反应机理,为揭示、理解ORR反应本质提供了非常重要的实验支持。鉴于高指数晶面往往具有较高的ORR催化活性,最近,我们也利用原位SHINERS技术详细研究了高指数铂单晶表面的ORR反应过程,成功在同一晶面上获得过氧、OH等物种的直接光谱证据,进一步加深了人们对铂单晶界面ORR反应过程的认识,为高效ORR催化剂的制备提供了直接的理论支持。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
高宇坤,杨楠,卢思辰,殷鹏刚[3](2019)在《基于气液固叁相界面的原位监测表面等离激元光催化反应的研究》一文中研究指出表面等离激元光催化反应近年来在理论上和实验中得到了验证与研究。[1][2]本课题组在超疏水基底表面构造气液固叁相界面,并在界面处实时监测表面等离激元反应的发生过程,探索其反应机理。利用简单快捷的电化学沉积法在基底上沉积贵金属微纳米结构,经低表面能修饰后,形成表面超疏水性质。将被测物液滴直接滴在基底表面时,液滴呈现球形,与表面接触角大于150°,这是由于表面微纳米结构的存在,一部分空气被困在缝隙当中,形成气液固叁相界面的接触模式,如图1所示。我们将利用这种特殊现象,在气液固叁相界面处对对氨基苯硫酚(PATP)、对硝基苯硫酚(PNTP)等分子溶液进行原位表面等离激元催化反应的监测,观察其催化氧化成为二巯基偶氮苯(DMAB)的过程及变化情况。我们选用几种具有不同表面亲疏水性的基底作为对比实验,发现在超疏水表面基底上被测分子具有较高的反应程度,验证了氧气在整个催化反应过程中的重要作用。同时,为了验证疏水表面的高催化效果,我们利用不同形貌基底进行了重复实验,均发现疏水基底上可以得到比亲水基底更高的反应程度。由此,本课题的进行在对表面等离激元催化反应的研究中提供了新的发展方向。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
蔡娇锋,谢文昌,蒋玉雄,凌云,汤儆[4](2019)在《原位升温表面增强拉曼光谱研究PNTP偶联反应》一文中研究指出表面增强拉曼光谱(Surface-enhanced Raman Spectroscopy,SERS)技术凭借着出色的检测灵敏度、便捷性,广泛应用在界面科学、生命科学、环境科学和材料科学等领域,而温度能够影响化学反应的速率和机理,因此升温SERS也受到了越来越多的关注。一般认为对硝基苯硫酚(p-Nitrothiophenol,PNTP)转化为对巯基偶氮苯(p,p'-dimercaptoazobenzene,DMAB)主要是由于纳米粒子表面等离激元效应(Surface Plasmon Resonance,SPR)引发的热电子诱导[1],在此过程中不能排除局域热效应的贡献。我们基于热电偶微电极技术[2],搭建高频升温SERS平台,检测温度对分子SERS行为的影响,并研究了高功率激光照射下PNTP转化为DMAB反应中热效应的作用。实验结果(图1)表明在220℃以下,温度不会触发PNTP转化生成DMAB,进一步佐证了触发该反应的关键因素是SPR产生的热电子。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
冯慧姝,苏海胜,任斌[5](2019)在《电化学针尖增强拉曼光谱技术原位表征钯金双金属表界面的偶联反应》一文中研究指出在异相催化领域中碳-碳偶联反应是一类极其重要的反应,而多组分催化剂由于其有较高的活性和选择性,已被广泛应用。虽然目前表征催化剂性能的手段非常多,但依旧缺乏能够在纳米尺度上原位关联催化剂活性与其表面结构的技术。在此,我们使用电化学表面增强拉曼光谱技术(electrochemical surface-enhanced Raman spectroscopy,EC-SERS)以及电化学针尖增强拉曼光谱技术(electrochemical tip-enhanced Raman spectroscopy,EC-TERS),原位的研究在钯金双金属表界面发生的不同催化行为。以对溴苯硫酚(4-bromothiophenol,4-BTP)作为研究对象,我们发现在EC-SERS实验中,4-BTP可以在钯纳米粒子上可以发生Suzuki-Miyaura反应,而在金纳米粒子上则只是发生自偶联反应,这两个过程我们都归结为热载流子诱导的过程。我们目前也开始用我们课题组发展的EC-TERS技术在Pd/Au(111)上对这两个界面上的不同催化行为进行原位高空间分辨率的表征,并将催化剂的表面原子结构与其催化活性直接关联起来。该项工作目前还在开展中。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
崖瀚珑,魏杰,张华,李剑锋[6](2019)在《SHINERS拉曼光谱原位研究苯甲醇选择性氧化反应构效关系》一文中研究指出利用原位表征技术在分子水平上理解催化剂结构与性能间的关系对开发高效催化剂具有重要指导意义。表面增强拉曼光谱(SERS)具有极高的表面灵敏度,可提供丰富的结构信息,在多相催化原位研究中具有广阔的应用前景。然而,长期研究表明,SERS仅能用于Au、Ag、Cu等少数金属粗糙表面(或特定纳米结构),而难以用于Pt、Pd、Ru等催化中常用的纳米催化剂。因此,SERS应用于实际催化研究中仍然是一个巨大的挑战。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
魏杰,张华,李剑锋[7](2019)在《表面增强拉曼光谱原位观测Pd单原子的形成及其催化反应过程》一文中研究指出单原子催化剂(SACs)在多相催化反应中扮演着越来越重要的角色。目前表征单原子催化剂的技术有球差较正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM),扩展X-射线精细结构谱(EXAFS),红外光谱,扫描隧道显微镜等。表面增强拉曼光谱(SERS)具有超高的灵敏度,可使信号增强107–1010倍,甚至可以检测到单分子的信号。SERS成为鉴定和表征单原子的潜在手段。然而,只有Au、Ag、Cu等特定的几种金属才有较高的SERS活性。因此,我们选择性合成了核壳结构的Au@TiO_2和Au@Al_2O_3纳米材料,内核的Au可起到SERS增强的作用,外层的TiO_2和Al_2O_3可作为载体用于负载单原子。我们通过还原法将Pd单原子负载在核壳结构的Au@TiO_2和Au@Al_2O_3表面。苯基异腈(PIC)是一种非常灵敏的探针分子,可用来原位鉴定单原子Pd及观测Pd纳米颗粒的成核过程。然后,我们使用SERS原位观测对硝基苯硫酚(pNTP)转化为对氨基苯硫酚(pATP)的加氢反应过程。动力学研究表明,Pd纳米颗粒的加氢活性高于Pd单原子的加氢活性,Pd纳米颗粒的加氢反应活化能低于Pd单原子的活化能。这个工作启发我们可以开发SERS技术用于研究单原子催化剂,甚至可能可以观测单原子催化剂的反应过程及其中间物种。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)
孙童[8](2019)在《原位原子力显微镜及电化学扫描显微镜技术对于腐蚀反应的原理及应用》一文中研究指出金属腐蚀是一种氧化还原反应,在这一过程中,金属被氧气、水或质子氧化,释放出金属离子,氢氧根或氢气。但腐蚀并不是在整块材料同时发生的,由于材料局部结构、力学性能、电学性能或电化学性能在微纳米尺度上的差异,腐蚀往往在某些特定位点优先发生,而产生点蚀、裂缝等。为了考察这些存在于微纳尺度的不同性质对腐蚀的影响,一种高分辨的、原位的、基于原子力显微镜(AFM)的检测方法,对于实现对测量对象的形貌、力学性能、电学性能以及电化学活性的测量是十分必要的。更进一步,我们可以将一些从前应用于大气中的电学测量技术,如能够反映功函数变化的表面电势测量,引入到液体环境中,通过表面电势的变化来原位研究腐蚀过程。(本文来源于《第十届全国腐蚀大会摘要集》期刊2019-10-24)
吴新合,杨辉,祁更新,张玲洁,沈涛[9](2019)在《原位反应合成法制备AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料及其性能研究》一文中研究指出以熔炼-雾化法合成AgSnBi合金粉体为原料,采用原位反应合成法制取AgSnO_2Bi_2O_3中间体粉体;采用粉末冶金技术制备了AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料,重点探究了成型压力、烧结温度等对其物理性能及断口微观组织的影响规律。采用扫描电子显微镜(SEM)、X-ray衍射分析仪(XRD)、电导率仪、维氏硬度计等对AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料的微观形貌、物相组成及物理性能进行相应的表征。研究结果表明:熔炼-雾化法制得的AgSnBi合金粉体形貌上呈球状及棒状颗粒,平均颗粒尺寸为10~20μm。AgSnBi合金粉体氧化前的物相主要由Sn、Ag4Sn、Ag3Sn及Bi相构成;随着氧化温度的升高,AgSnBi合金粉体的氧化增重量先快速增加而后趋于稳定,并于800℃、2 h条件下实现完全氧化。由物理性能关系曲线分析得出在成型压力1200 MPa、烧结温度920℃、颗粒粒径400目条件下,AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料的电阻率、硬度及密度达到最佳值,分别为2.32μΩ·cm、78.2 HV0.5与9.352 g/cm3。由微结构分析得出AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料自然断口表面不存在明显的韧窝带,其断裂类型判定为脆性断裂。(本文来源于《电工材料》期刊2019年05期)
盛伟伟,苏银河,于俊荣,诸静,胡祖明[10](2019)在《原位反应挤出制备pCBT/MWNTs复合材料及性能研究》一文中研究指出采用原位聚合方法,利用微型双螺杆挤出机反应挤出制备了聚环状对苯二甲酸丁二醇酯/多壁碳纳米管(pCBT/MWNTs)复合材料。MWNTs在基体中达到均匀分散,起到了结晶成核剂的作用,使pCBT结晶温度和结晶度提高,晶粒尺寸下降,熔点也有所降低。随着MWNTs含量的增加,复合材料力学性能明显提升,体积电阻率下降,热稳定性能有一定提高。MWNTs含量达到2%时,复合材料断裂强度和断裂伸长率较纯pCBT分别提高了48%和60%。制得pCBT/MWNTs复合材料的导电逾渗阈值为0.75%左右。(本文来源于《塑料科技》期刊2019年10期)
原位反应论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
界面催化反应、特别是固/液界面电催化反应在新能源开发中有着重要的作用。鉴于电催化反应过程的复杂性,人们对大多数催化反应机理还没有很清晰的认识。原子级平滑的模型单晶表面具有确定的原子排布结构、确定的光电场和能级,在基础科学研究、特别是界面反应机理的研究中具有非常关键的作用。但常规单晶界面电催化反应过程的研究通常是利用传统的电化学技术,例如循环伏安法、旋转环盘等方法从宏观角度上研究界面反应过程,无法给出界面吸附物种的种类及具体吸附构型等微观信息,所以需要引入一些原位的、能反映界面吸附物种微观信息的光谱技术。作为一种指纹光谱技术,拉曼散射光谱能非常灵敏的反映样品内部结构的细微变化,同时可实现样品的无损检测,并十分适宜于水相体系的研究。但常规拉曼信号非常弱,直接限制了其在表界面反应过程研究等方面的应用。表面增强拉曼散射光谱(SERS)技术虽然能极大的增强表界面的拉曼信号,但是无法直接获得单晶表面的拉曼信号。而壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)技术的出现使得我们可以利用原位拉曼光谱获得单晶表面吸附物种的直接光谱信息。我们课题组已利用SHINERS技术对单晶界面反应过程进行了非常细致深入的研究,例如我们利用原位SHINERS技术系统研究了单晶界面吡啶、CO、异氰苯等分子的吸附以及单晶界面电氧化等反应过程。作为燃料电池最重要的阴极反应,氧还原反应(ORR)及其机理的研究长期以来都受到人们的关注,但由于一直无法直接在单晶表面获得ORR反应中间物种的原位光谱证据,使得人们对其机理和反应路径一直都有很大的争议。我们利用原位电化学SHINERS技术详细研究了铂单晶叁个基础晶面上的ORR反应过程,并对pH效应、晶面结构效应等因素进行了详细的考察,获得了ORR反应重要中间物种超氧、过氧、OH等的直接光谱证据。同时结合同位素验证和DFT理论模拟,确认这些中间物种在电极表面的吸附构型和存在状态,进而提出一条合理的ORR反应机理,为揭示、理解ORR反应本质提供了非常重要的实验支持。鉴于高指数晶面往往具有较高的ORR催化活性,最近,我们也利用原位SHINERS技术详细研究了高指数铂单晶表面的ORR反应过程,成功在同一晶面上获得过氧、OH等物种的直接光谱证据,进一步加深了人们对铂单晶界面ORR反应过程的认识,为高效ORR催化剂的制备提供了直接的理论支持。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
原位反应论文参考文献
[1].张华,李剑锋.纳米催化反应的原位表面增强拉曼光谱研究[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[2].董金超,苏敏,李剑锋.铂单晶界面电催化反应过程原位拉曼光谱研究[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[3].高宇坤,杨楠,卢思辰,殷鹏刚.基于气液固叁相界面的原位监测表面等离激元光催化反应的研究[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[4].蔡娇锋,谢文昌,蒋玉雄,凌云,汤儆.原位升温表面增强拉曼光谱研究PNTP偶联反应[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[5].冯慧姝,苏海胜,任斌.电化学针尖增强拉曼光谱技术原位表征钯金双金属表界面的偶联反应[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[6].崖瀚珑,魏杰,张华,李剑锋.SHINERS拉曼光谱原位研究苯甲醇选择性氧化反应构效关系[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[7].魏杰,张华,李剑锋.表面增强拉曼光谱原位观测Pd单原子的形成及其催化反应过程[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019
[8].孙童.原位原子力显微镜及电化学扫描显微镜技术对于腐蚀反应的原理及应用[C].第十届全国腐蚀大会摘要集.2019
[9].吴新合,杨辉,祁更新,张玲洁,沈涛.原位反应合成法制备AgSnO_2Bi_2O_3电接触材料及其性能研究[J].电工材料.2019
[10].盛伟伟,苏银河,于俊荣,诸静,胡祖明.原位反应挤出制备pCBT/MWNTs复合材料及性能研究[J].塑料科技.2019