导读:本文包含了电子转移催化性能论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:电子,纳米,血红素,氧化酶,界面,性能,光催化。
电子转移催化性能论文文献综述
范旭,杨晓,杜星雨,赵强,王天宇[1](2019)在《Fe(Ⅲ)团簇表面修饰Bi_2WO_6及其界面电子转移增强催化性能机制》一文中研究指出采用水热法制备了分级结构的Bi_2WO_6微球,在此基础上采用回流法将Fe(Ⅲ)沉积在其表面,获得了系列Fe(Ⅲ)修饰的Fe(Ⅲ)/Bi_2WO_6催化材料,采用XRD、UV-Vis-DRS、SEM等测试技术对其组成、形貌和能带结构进行表征分析。以偶氮染料罗丹明B (RhB)为模拟污染物对其活性进行测试。活性测试结果表明,Fe(Ⅲ)表面修饰增强了Bi_2WO_6光催化剂RhB的对吸附对能力,提高了光生电子-空穴的分离能力并有效拓宽了Bi_2WO_6光催化材料对可见光的吸收范围,促进了·OH和·O_2~-的产生,Fe(Ⅲ)/Bi_2WO_6的催化活性比Bi_2WO_6增强了约2. 4倍。(本文来源于《延安大学学报(自然科学版)》期刊2019年01期)
王苹,徐顺秋,陈峰,余火根[2](2019)在《Ni纳米粒子作为电子转移剂和NiS_x作为产氢界面活性位协同增强TiO_2光催化制氢性能(英文)》一文中研究指出作为一种传统的半导体光催化材料, TiO_2因具有低价易得、无毒性及稳定性好等优势而一直受到研究者的关注.理论上, TiO_2的能带结构可满足分解水制氢的条件.然而,研究发现TiO_2本身的光催化制氢性能较低,主要是由于TiO_2被光激发后生成的电子和空穴尚未到达材料表面参与反应,就在其体相内发生复合,导致电子参与有效光催化制氢反应的几率较低.近年来,为提高TiO_2的制氢性能,研究者主要通过半导体耦合、元素掺杂、形貌调控和助剂修饰等方式对TiO_2进行改性.其中,助剂表面修饰由于用量少、条件温和并且对主体材料结构影响很小而成为一种常见和有效的改性手段.最常用的电子助剂是贵金属如Au, Ag, Pt和Pd.当TiO_2表面沉积微量的贵金属纳米粒子时,导带上的光生电子被贵金属捕获并迅速转移,将H~+在贵金属表面发生界面还原反应生成H_2,从而有效提高了制氢效率.除了贵金属电子助剂外,还有一些价格较低、产量丰富的非贵金属如Co, Cu, Ni和Bi等也可以作为电子助剂应用于光催化制氢,在提高制氢性能的同时也降低了光催化剂的成本.但在大多数情况下,这些金属材料(除贵金属Pt以外)本身都不能作为有效的界面催化活性位点,表现出较低的界面析氢速率,导致金属-半导体光催化材料的产氢活性低.因此,进一步对金属表面进行改性、增加界面催化活性位点、促进其界面产氢催化反应,对于提高金属-半导体光催化材料的制氢性能非常重要.在金属作为电子传输介质修饰半导体材料的制氢过程中,电子传输介质快速转移光生电子和有效捕获溶液中的H+直接进行界面催化还原反应生成H_2这两个步骤都十分关键.在制备金属-半导体光催化材料时,对于通常的金属材料本身都不能作为界面催化活性位点、缺乏有效的界面产氢活性位点的问题,可通过在金属表面进一步修饰作为界面催化活性位点的基团或离子来解决.本文采用先将Ni纳米粒子光沉积在TiO_2表面、再在水热条件下在Ni纳米粒子表面生成NiS_x的两步法合成了以Ni作为电子转移介质、以NiS_x作为界面催化活性位点共修饰的高效TiO_2光催化剂(称为TiO_2/Ni-NiS_x).研究结果表明,优化后的TiO_2/Ni-NiS_x光催化的最高制氢速率(223.74μmolh~(-1))分别是纯TiO_2, TiO_2/Ni和TiO_2/NiS_x样品的22.2, 8.0和2.2倍.性能增强的原因是Ni纳米粒子作为电子传输体、NiS_x作为界面催化活性位点同时提高了光生电子的转移速率和界面催化反应速率,即Ni和NiS_x两者协同作用增强了TiO_2光催化制氢性能.这种非贵金属助剂和界面活性位点协同作用的方法为设计高制氢性能催化剂提供了新的思路,并有望在光催化领域得到应用.(本文来源于《催化学报》期刊2019年03期)
叶天南[3](2015)在《纳米复合材料界面电子转移对光、电催化性能影响的研究》一文中研究指出纳米复合材料作为一类重要的功能材料,是经由不同结构单元在微纳尺度或分子水平上复合或组装所形成的一类新型材料。通过复合,各结构单元在性能互补的基础上,可以产生协同效应,从而赋予纳米复合材料独特的性质。纳米复合材料因其独特的结构特点,已广泛应用于人们生活的各个领域。在催化应用领域,纳米复合材料在催化反应过程中,常常与反应物之间或自身各结构单元之间发生界面电子转移的过程,探究纳米复合材料在催化反应过程中界面电子的转移形式,对于调控其催化性能至关重要。基于以上考虑,本论文以催化应用为导向,设计合成了一系列具有独特结构和优异性能的新型纳米复合材料,系统探究了一系列纳米复合材料在催化反应过程中的光、电驱动的界面电子转移过程,旨在建立纳米复合材料界面电子转移与催化性能的关系。论文取得的主要研究结果如下:首先,我们以碳基纳米复合催化剂中碳碳结构单元之间的界面电子转移为研究对象,将天然生物质模板作为原料,合成了“树叶状”氮掺杂石墨烯与纳米碳纤维复合材料(CNF@NG),结构分析发现,氮掺杂石墨烯与纳米碳纤维高度复合,有利于二者间的界面电子转移,保证电子通过纳米碳纤维快速转移至氮掺杂的石墨烯催化活性位点。此外,纳米碳纤维支撑的叁维多孔结构有助于反应物质在材料表面的传输。在此基础上,我们将CNF@NG纳米复合材料应用于燃料电池阴极氧还原电催化反应,表现出了非常优异的催化活性、单一的选择性和超高的稳定性。其次,我们以碳基纳米复合催化剂中碳与过渡金属硫化物之间的界面电子转移为研究对象,将一整张氮掺杂石墨烯与纳米碳纤维复合碳纸(CPs)作为基底,在其表面修饰超薄MoS_2纳米片,得到了叁维多孔MoS_2-CPs复合碳纸材料。结构分析发现,由于结构单元MoS_2与CPs之间的强相互作用限制了MoS_2纳米片的生长,得到的MoS_2具有超薄且富含大量缺陷的特点,这有利于MoS_2活性边缘的暴露,同时,MoS_2与CPs之间的强相互作用有助于电子在界面间快速转移,促进催化反应的进行。此外,CPs的叁维多孔结构有利于反应物质和产物的扩散,很大程度上提高了催化反应的效率。在此基础上,我们将MoS_2-CPs复合碳纸作为大面积工作电极应用于电催化制氢反应中,研究发现无论在酸性和碱性电解液中,MoS_2-CPs均表现出优异的电催化制氢活性,并展现了良好的循环稳定性能。为了证明以尿素热缩聚形成的氮化碳模板合成石墨烯基纳米复合材料的普适性,我们以废纸(如打印纸、滤纸、牛皮纸、餐巾纸、废报纸和挂历纸)为原料,以尿素作为唯一添加剂,一步热处理得到了表面类“树枝状”碳纸复合材料(GCCP)。结构分析发现,GCCP表面特征为氮掺杂石墨烯和纳米碳纤维覆盖微米碳纤维复合结构,形成了一种类“树枝状”的多级分层纳米复合结构,该复合结构赋予了GCCP表面超疏水特性,可以直接用于油水分离应用,且分离效率超过95%;同时,高度石墨化的GCCP展现了优异的导电性能,可以直接作为导电碳纸或复合制成柔性电极使用;此外,GCCP碳纸在一系列电催化反应中表现出了较好的催化活性和优异的稳定性。此外,我们还以介晶复合氧化物催化剂中介晶表面的界面电子转移为研究对象,将介晶BaZrO_3中空纳米球作为模型,通过简单的热处理方式,逐渐改善了空心球壳的晶化程度,得到的高结晶度介晶BaZr O_3中空纳米球具有高效的光解水以及光降解甲基橙能力。研究发现,空心球壳结晶度的提高为光生电子转移提供了高速通道,促进了材料表面的电荷快速分离,从而提高了材料的光催化活性。(本文来源于《上海交通大学》期刊2015-01-01)
王楠,朱丽华,立川贵士,唐和清,真(山鸟)哲朗[4](2011)在《高灵敏电子转移响应荧光探针的设计及在研究纳米TiO_2光催化还原性能中的应用》一文中研究指出1.引言纳米TiO_2光催化产生的光生电子具有强还原性,已被用于还原处理Cr(VI)、有机氯化合物和多溴联苯醚等高毒性污染物。为了构建高效的纳米TiO_2光催化还原体系,需要深入理解光生电子的产生、迁移及传递行为。荧光分析法具有灵敏度高、选择性好、试样量小等优点,一些探针分子如香豆素、3′-(对氨基酚)-荧光素等己被用于荧光法检测纳米TiO_2体系产生的活性氧自由基等研究之中。然而,由于缺乏合适的电子转移响应荧光探针,极少有文献报道利用荧光技术研究多相光催化中的界面电子转移过程。因此,本文设计并合成了一种具有还原反应响应的荧光探针,即8-(3,4-(本文来源于《持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集》期刊2011-05-17)
孙洪飞[5](2008)在《含咪唑基多齿配体铁、钌配合物的合成、催化性能及质子偶合电子转移反应的研究》一文中研究指出非血红素铁氧化酶的化学模拟是近年来生物无机化学领域的研究热点之一。近年来随着生物技术、各种光谱手段及晶体学的发展,已解析出多种非血红素铁氧化酶活性中心的晶体结构。在这些结构中,都存在组氨酸,其中的咪唑环与铁配位。由此可见咪唑环类配体在非血红素铁氧化酶体系中的重要作用。迄今对非血红素铁氧化酶活性中心结构的化学模拟大多选择非环状的N_4配体与铁配位,其中吡啶环类配体广泛被应用。此外由于非血红素铁氧化酶能够利用分子氧或H_2O_2等“绿色”氧化剂,在温和条件下高效高选择性地催化烷烃、烯烃和酚等众多有机底物的氧化反应,这对于开发绿色环保氧化工艺具有重要意义。基于以上的研究背景,本论文采用含咪唑环类非环状N_4配体对非血红素铁氧化酶的活性中心进行了化学模拟,对配体进行化学修饰,设计合成了一系列非血红素铁氧化酶模型配合物,并研究了铁配合物对环己烷、环己烯、乙苯、苯乙烯、1-辛烯及金刚烷的催化氧化活性和选择性。所得模型配合物的晶体结构表明,模型配合物都具有六配位八面体构型,催化数据显示该类配合物对有机底物催化活性中等,催化结果低于同类含TPA(TPA=tris(2-pyridylmethyl)amine)配体的模型配合物。其中配合物[FeL~4Cl_2](ClO_4)(Fe4a,L~4=N,N-二(2-吡啶甲基)-N-(2-苯并咪唑甲基)胺)显示了较高的活性和选择性,以H_2O_2为氧化剂氧化环己烯的转化率达到83.8%,以~tBuOOH(过氧叔丁醇)为氧化剂氧化金刚烷的3°/2°达到19.9,表明在以上体系中高价态铁氧中间体为主要氧化物种。综上,苯并咪唑类配体的引入使其在非血红素铁氧化酶活性中心结构模拟上与天然酶更为接近,但是其仿生催化效果却不十分理想。利用所得的模型配合物[Ru(L~4)(BPY)](PF_6)_2(Ru4a)和[Ru(L~4-H)(BPY)](PF_6)(Ru4b),我们进一步研究了质子偶合电子转移反应,构建了一个质子偶合电子转移模型。NMR和MS研究发现,配体L~4中的N-H键的质子可以发生可逆的去质子化/质子化反应,并且在此过程中配合物结构没有改变。通过CV研究发现,中心金属Ru(Ⅱ/Ⅲ)的氧化还原电位从0.69V降低到0.26V,Pourbaix曲线的斜率为53.6(接近59),因此该质子偶合的氧化还原过程中包含一个电子与一个质子。此外,对质子偶合电子转移反应的动力学进行了初探,光谱电化学的研究结果表明可以采用闪光光解的方法来研究此模型的动力学;配合物Ru4a对光敏剂Ru(BPY)_3(PF_6)_2有明显的淬灭作用。(本文来源于《大连理工大学》期刊2008-07-01)
陈蓁蓁[6](2001)在《侧基型紫精聚合物的合成及其电子转移催化性能应用》一文中研究指出光合作用的实质是光诱导的电荷分离及电子转移。近年来,人工模拟光合作用进行光解水产氢的研究成为太阳能利用的热点。模拟四组分体系中的电子中继体紫精类化合物(1,1'-二烷基-4,4'-联吡啶盐,V~(2+))能够与其单电子还原体紫精自由基(V~(+·))发生可逆电子转移反应,从而被用作电子转移催化剂应用于有机物的还原反应。可将紫精基团连接于高分子链上作为一种电子传递的中介体,研究其诱导下的仅靠氧化还原剂不能有效进行的有机物的还原反应。基于聚合物溶液、聚合物本身或者分子聚集体为功能基团提供的微环境效应方面的研究,对于基础科学和基于电子转移的器件的未来发展都有重要意义。 本论文主要完成了含不同隔离体的紫精聚合物的合成、氧化还原性能表征及电子转移催化性能应用,共有如下要点:一.综述了光合作用的化学模拟;模拟体系中的“四组分体系”,它包括可形成氧化、还原偶的敏化剂、电子受体、电子给体及释氢催化剂;描述了电子中继体(含紫精基四类化合物)的氧化还原性能及其高分子应用(功能高分子);二.紫精聚合物的合成:1.采用不同途径合成了含不同隔离体及不同端基的紫精均聚物(聚甲基丙烯酸-3-溴丙酯紫精和聚甲基丙烯酸-6-溴己酯紫精),比较了不同合成途径的产率,并用红外(IR)、核磁(~1H-NMR)等方法对紫精均聚物的结构进行了表征;2.制备了甲基丙烯酸-3-溴丙酯紫精和丙烯酰胺以及N,N-二甲基丙烯酰胺的共聚物,对其结构进行了表征,并用元素分析方法测得溴含量 山东师范大学颀士毕业论文从而得出共聚物中紫精含量;3.合成、表征了小分子紫精丁基紫精和节基紫精,将其用作研究紫精聚合物电于转移催化性能的对照;叁.紫精聚合物的电子转移催化性能研究:1.研究了异相体系中紫精均聚物的化学还原(连二亚硫酸钠还原,显示特征的颜色),分别测得了紫精自由基的紫外-可见光谱。部分聚合物在550urn附近有吸收峰,说明该聚合物中有阳离子紫精自由基二聚体形成,其他紫精聚合物中紫精自由基主要以游离的形式存在;将测定结果与小分子紫精化合物的紫外-可见光谱进行了比较:2.研究了电子由还原剂(连二亚硫酸钠)经紫精均聚物向偶氮苯的转移,研究了众多因素(如聚合物载体、连接聚合物骨架与紫精基团的隔离体长度、紫精基团的取代基以及溶剂等因素)对紫精的电子转移催化能力的影响。3.研究了紫精共聚物的电子转移催化性能。(本文来源于《山东师范大学》期刊2001-04-28)
电子转移催化性能论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
作为一种传统的半导体光催化材料, TiO_2因具有低价易得、无毒性及稳定性好等优势而一直受到研究者的关注.理论上, TiO_2的能带结构可满足分解水制氢的条件.然而,研究发现TiO_2本身的光催化制氢性能较低,主要是由于TiO_2被光激发后生成的电子和空穴尚未到达材料表面参与反应,就在其体相内发生复合,导致电子参与有效光催化制氢反应的几率较低.近年来,为提高TiO_2的制氢性能,研究者主要通过半导体耦合、元素掺杂、形貌调控和助剂修饰等方式对TiO_2进行改性.其中,助剂表面修饰由于用量少、条件温和并且对主体材料结构影响很小而成为一种常见和有效的改性手段.最常用的电子助剂是贵金属如Au, Ag, Pt和Pd.当TiO_2表面沉积微量的贵金属纳米粒子时,导带上的光生电子被贵金属捕获并迅速转移,将H~+在贵金属表面发生界面还原反应生成H_2,从而有效提高了制氢效率.除了贵金属电子助剂外,还有一些价格较低、产量丰富的非贵金属如Co, Cu, Ni和Bi等也可以作为电子助剂应用于光催化制氢,在提高制氢性能的同时也降低了光催化剂的成本.但在大多数情况下,这些金属材料(除贵金属Pt以外)本身都不能作为有效的界面催化活性位点,表现出较低的界面析氢速率,导致金属-半导体光催化材料的产氢活性低.因此,进一步对金属表面进行改性、增加界面催化活性位点、促进其界面产氢催化反应,对于提高金属-半导体光催化材料的制氢性能非常重要.在金属作为电子传输介质修饰半导体材料的制氢过程中,电子传输介质快速转移光生电子和有效捕获溶液中的H+直接进行界面催化还原反应生成H_2这两个步骤都十分关键.在制备金属-半导体光催化材料时,对于通常的金属材料本身都不能作为界面催化活性位点、缺乏有效的界面产氢活性位点的问题,可通过在金属表面进一步修饰作为界面催化活性位点的基团或离子来解决.本文采用先将Ni纳米粒子光沉积在TiO_2表面、再在水热条件下在Ni纳米粒子表面生成NiS_x的两步法合成了以Ni作为电子转移介质、以NiS_x作为界面催化活性位点共修饰的高效TiO_2光催化剂(称为TiO_2/Ni-NiS_x).研究结果表明,优化后的TiO_2/Ni-NiS_x光催化的最高制氢速率(223.74μmolh~(-1))分别是纯TiO_2, TiO_2/Ni和TiO_2/NiS_x样品的22.2, 8.0和2.2倍.性能增强的原因是Ni纳米粒子作为电子传输体、NiS_x作为界面催化活性位点同时提高了光生电子的转移速率和界面催化反应速率,即Ni和NiS_x两者协同作用增强了TiO_2光催化制氢性能.这种非贵金属助剂和界面活性位点协同作用的方法为设计高制氢性能催化剂提供了新的思路,并有望在光催化领域得到应用.
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
电子转移催化性能论文参考文献
[1].范旭,杨晓,杜星雨,赵强,王天宇.Fe(Ⅲ)团簇表面修饰Bi_2WO_6及其界面电子转移增强催化性能机制[J].延安大学学报(自然科学版).2019
[2].王苹,徐顺秋,陈峰,余火根.Ni纳米粒子作为电子转移剂和NiS_x作为产氢界面活性位协同增强TiO_2光催化制氢性能(英文)[J].催化学报.2019
[3].叶天南.纳米复合材料界面电子转移对光、电催化性能影响的研究[D].上海交通大学.2015
[4].王楠,朱丽华,立川贵士,唐和清,真(山鸟)哲朗.高灵敏电子转移响应荧光探针的设计及在研究纳米TiO_2光催化还原性能中的应用[C].持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集.2011
[5].孙洪飞.含咪唑基多齿配体铁、钌配合物的合成、催化性能及质子偶合电子转移反应的研究[D].大连理工大学.2008
[6].陈蓁蓁.侧基型紫精聚合物的合成及其电子转移催化性能应用[D].山东师范大学.2001