微电极的改性研究及其在生物样品分析中的应用

微电极的改性研究及其在生物样品分析中的应用

论文摘要

目的:以多巴胺(DA)、肾上腺素(E)和去甲肾上腺素(NE)为检测对象,研究能活化被5-羟色胺(5-HT)、NADH、组氨等物质污染的碳纤维微电极的方法;在抗污染的基础上,通过电流校正的方法达到定量检测5-羟色胺的目的;用氧化还原法或纳米材料电沉积法修饰碳纤维微电极(CFME)进一步提升微电极对儿茶酚类神经递质的检测灵敏度,并将上述检测方法应用于生物样本的高灵敏检测。方法:(1)采用电沉积法将氧化石墨烯修饰到已被5-羟色胺(5-HT)毒化的CFME表面,用循环伏安法(CV)和差分脉冲伏安法(DPV)研究了多巴胺(DA)在该修饰电极上的电化学行为,考查了该电极的电化学性能,并优化氧化石墨烯的电沉积时间及电压,达到最佳的活化效果。(2)将制备好的CFME置于1.0×10-4mol/L5-羟色胺溶液中循环伏安扫描10圈后,测定电极在铁氰化钾、多巴胺等电活性溶液中的循环伏安以及差分脉冲图的峰电流变化,采用火焰灼烧法对被5-羟色胺毒化的电极进行活化,定义活化后电极与原电极在铁氰化钾溶液中的峰电流之比为校正因子,对电极的活性面积进行校正,用校正后的氧化峰电流绘制5-羟色胺测定的工作曲线。(3)采用电流-时间曲线法在纯水中对已被5-羟色胺(5-HT)毒化的CFME进行再生活化,通过扫描电镜(SEM)以及X射线能谱分析法(EDS)表征电极表面结构及形貌,探讨该法活化再生碳纤维电极的机理。(4)在超纯水中采用恒电位电沉积的方法,在CFME表面修饰含氧基团(RO);再采用恒电位法在传感界面负载聚二烯二甲基氯化铵(PDDA)为保护剂制备的纳米金粒子(AuNPs),制得RO/PDDA-AuNPs/CFME修饰电极。利用扫描电子显微镜对修饰前后CFME的表面形貌进行了表征,采用循环伏安法及差分脉冲法探讨了修饰电极在DA溶液中的电化学行为。(5)采用纳米金修饰碳纤维微电极,修饰电极对芦荟多糖具有良好的电催化活性,通过在活体芦荟植株凝胶中插入该修饰电极,对不同生长条件下芦荟植株中的芦荟多糖进行动态监控,从而评价芦荟多糖对植株应激外界环境的含量变化。结果:(1)实验结果表明,在20 mmol/L,pH为7.2的Tris-HCl缓冲溶液中,使用氧化石墨烯修饰的再生电极对多巴胺、去甲肾上腺素具有良好的电化学响应。在优化条件下,利用DPV法进行测定,DA的氧化峰电流与其浓度在0.1100μmol/L呈良好的线性关系,检测限达0.1μmol/L。(2)实验结果表明,校正后的5-羟色胺氧化峰电流与其浓度在1.0×10-62.0×10-44 mol/L范围内呈现良好的线性关系,线性回归方程为I(nA)=0.2073 C(μmol/L)+0.3074,相关系数R2=0.9962,用该方法对5-羟色胺样品浓度进行了测定,回收率达到98.0%102.4%。该方法操作简单,重现性好,有望用于生物样品中5-羟色胺的检测。(3)实验结果表明,CFME表面的绝缘膜可以通过恒电位电沉积法去除。采用电流-时间曲线法于纯水中向CFME施加1.5V的初始电压,经电活化处理的CFME在神经递质中的氧化还原峰电流显著增加。实验结果表明,电极活化归因于电化学氧化刻蚀除去电极表面绝缘层,此外,在电化学处理过程中,电极表面形成含氧官能团(如羟基,羧基,羰基,内酯),提高了碳纤维电极表面的润湿性和亲水性,促进多巴胺在电极表面的聚集。利用DPV法进行测定,DA的氧化峰电流与其浓度在1.0×10-7-1.0×10-44 mol/L呈良好的线性关系,检测限为3.1×10-88 mol/L。再生的CFME非常稳定并且具有优异的灵敏度和选择性,可用于监测复杂生物微环境中的神经递质。(4)实验结果表明:在20 mmol/L pH 7.0的Tris-HCl缓冲溶液中,复合修饰膜RO/AuNPs-PDDA对DA具有显著的电催化氧化活性。在优化条件下,采用差示脉冲伏安技术对多巴胺进行定量分析,实验结果表明DA的氧化峰电流与其浓度在1×10-7-5×10-5mol/L范围内呈良好的线性关系,线性相关系数R2=0.9912,检测限为3.3×10-8mol/L(S/N=3)。该修饰方法重现性好,电极稳定性佳,制备方便,可广泛应用于生物样品中DA的高灵敏分析。(5)纳米金粒子修饰后的CFME和金电极对芦荟储水凝胶组织中芦荟多糖的电催化活性增强,不同环境下芦荟植株中芦荟多糖含量的动态水平变化具有显著的统计学差异,能作为衡量芦荟光合作用强度的一个指标。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 前言
  • 第一章 氧化石墨烯修饰再生碳纤维微电极及其电化学性能研究
  •   1.实验部分
  •     1.1 样品试剂
  •     1.2 实验仪器
  •     1.3 CFME的制作
  •     1.4 石墨烯修饰CFME的制作
  •   2.结果与讨论
  •     2.1 CFME的毒化和活化
  •     2.2 电沉积电压对再生电极电化学性能的影响
  •     2.3 电沉积时间对再生电极电化学性能的影响
  •     2.4 活化电极的稳定性
  •     2.5 修饰电极的电化学性能研究
  •     2.6 DA氧化峰电流与扫速的关系
  •     2.7 工作曲线
  •     2.8 加样回收实验
  •     2.9 干扰实验
  •   3 结论
  • 第二章 采用电化学电流校正法定量测定五羟色胺
  •   1.实验部分
  •     1.1 试剂
  •     1.2 试剂
  •     1.3 实验过程
  •   2.结果与讨论
  •     2.1 CFME的毒化
  •     2.2 火焰灼烧活化CFME
  •     2.3 传感界面扫描电镜表征
  •     2.4 电流校正法基准溶液的选定
  •     2.5 五羟色胺标准样品工作曲线绘制
  •     2.6 电流校正法检测小鼠血清样中的五羟色胺
  •     2.7 干扰实验
  •   3.结论
  • 第三章 电化学氧化刻蚀活化再生CFME的研究
  •   1.实验部分
  •     1.1 试剂
  •     1.2 仪器
  •     1.3 碳纤维超微电极的制作
  •     1.4 电极的电化学预处理
  •     1.5 毒化及活化CFME
  •   2.结果与讨论
  •     2.1 洁净CFME的电化学活化
  •     2.2 纯水和无水乙醇的活化效果比较
  •     2.3 CFME的毒化及再生
  •     2.4 使用能量色散X射线光谱(EDS)对CFME进行元素表征
  •     2.5 绘制再生CFME的工作曲线
  •     2.6 再生方法的其他应用
  •   3.结论
  • 第四章 CFME表面负载含氧官能团及PDDA-纳米金粒子用于神经递质多巴胺的检测
  •   1.实验部分
  •     1.1 试剂
  •     1.2 试剂
  •     1.3 实验过程
  •   2.结果与讨论
  •     2.1 纳米金粒子的透射电镜表征
  •     2.2 碳纤维微电极的扫描电镜表征
  •     2.3 DA在修饰电极上的电化学行为
  •     2.4 电极修饰条件的优化
  •     2.5 修饰方法重现性及电极稳定性考察
  •     2.6 DA线性范围和检测限
  •     2.7 干扰试验
  •     2.8 样品分析
  •   3.结论
  • 第五章 电极负载纳米金粒子用于芦荟植株中芦荟多糖的含量变化监控
  •   1.实验部分
  •     1.1 样品试剂及材料
  •     1.2 试验仪器
  •     1.3 纳米金分散液的制备
  •     1.4 CFME的制备
  •     1.5 纳米金修饰碳CFME的制备
  •     1.6 纳米金修饰金电极的制备及修饰电极的清洗
  •     1.7 微电极植入芦荟植株实时检测的实验流程图
  •   2.结果与讨论
  •     2.1 CFME在芦荟凝胶层中的电化学响应
  •     2.2 CFME检测芦荟多糖的稳定性考查
  •     2.3 纳米金修饰CFME检测芦荟多糖
  •     2.4 AuNPs修饰CFME前后阻抗的变化
  •     2.5 AuNps修饰CFME的条件优化实验
  •     2.6 不同光照条件下芦荟多糖的含量变化
  •     2.7 纳米金修饰后的金电极在芦荟凝胶层中的电化学响应
  •     2.8 AuNPs修饰GE前后阻抗的变化
  •     2.9 修饰条件的优化
  •     2.10 芦荟储水组织液中的成分鉴定(金电极)
  •     2.11 改变光照条件芦荟多糖的含量变化
  •   3.结论
  • 全文总结
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 李元

    导师: 程寒

    关键词: 电化学分析,碳纤维微电极,电化学氧化刻蚀,纳米金,神经递质,检测

    来源: 中南民族大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,化学

    单位: 中南民族大学

    分类号: O657.1;Q945

    总页数: 76

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