导读:本文包含了金催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,纳米,粒子,氧化碳,滑石,乙炔,苯乙烯。
金催化剂论文文献综述
路饶,贺雷,王阳,高新芊,李文翠[1](2020)在《镍掺杂对氧化铝纳米片负载金催化剂在CO氧化反应中的促进作用(英文)》一文中研究指出负载型金催化剂在CO氧化反应中具有良好的低温活性,受到了研究者的广泛关注,其催化性能与载体的性质密切相关.氧化铝具有廉价易得、比表面积大和热稳定性好等优点.然而,作为一种非还原性载体,氧化铝提供活性氧物种的能力差,与还原性载体相比催化剂的CO氧化活性较低.理论计算和实验结果表明,在金催化剂中引入过渡金属镍能够有效促进氧分子在催化剂表面的吸附和活化,从而提升金催化剂活性.此外,过渡金属的存在能够提高金的分散度,增加活性位数目,防止在高温预处理过程中金颗粒的烧结,从而提高催化剂的活性和稳定性.基于上述考虑,本文在氧化铝纳米片合成过程中原位引入硝酸镍,以实现对氧化铝载体的改性,然后负载金并应用于CO氧化反应.结果表明,当载体中的Ni/Al摩尔比为0.05,金负载量为1wt%时,采用还原性气氛对催化剂进行预处理可以得到具有CO氧化性能优良的金催化剂, _20 oC下CO转化率即可达100%.预处理气氛能够显着影响催化活性,采用还原性气氛预处理后催化剂活性明显优于氧化性气氛预处理.采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)、CO吸附原位红外光谱(CO-DRIFT)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段进一步研究了镍掺杂对Au/Al_2O_3催化剂上CO氧化反应的促进作用机制.XRD测试未观察到明显的金或镍衍射峰,表明金或镍物种均为高分散.HRTEM结果进一步证实,引入镍物种后金颗粒的粒径由3.6 nm减小为_2.4 nm,表明镍掺杂有助于提高金的分散度.而XPS结果显示,镍掺杂催化剂中金与镍存在电子转移,而镍仍以Ni O为主.H_2-TPR结果表明,镍掺杂的催化剂前驱体中的金物种更容易被还原.O_2-TPD结果证实,镍掺杂催化剂能够引入更多的氧空位,促进氧分子的吸附和活化,从而促进CO氧化反应的进行.CO-DRIFT结果表明,相比于氧化性气氛,采用还原性气氛预处理后金物种的电子云密度增加, CO吸附增强.而对于镍掺杂的催化剂,金物种吸附CO分子的能力进一步提高,有利于CO氧化反应的进行.综上,镍掺杂能够有效提高催化剂中金的分散度,增强催化剂对CO的吸附,促进氧气分子的吸附和活化,从而提高了催化剂的CO氧化活性.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2020年02期)
邵斌,赵雯宁,苗树,黄家辉,王丽丽[2](2019)在《二氧化钛负载金催化剂:界面效应(英文)》一文中研究指出自从发现TiO_2负载金纳米粒子对CO氧化具有催化活性以来,人们努力探索Au/TiO_2催化剂上催化活性位点的化学本质.大量研究表明, Au/TiO_2催化反应的活性位点位于金颗粒-TiO_2载体界面处,催化剂活性通常与界面周长成正比.因此,无论是金颗粒的大小还是二氧化钛表面的化学性质都决定着Au-TiO_2界面结构和催化活性,即Au颗粒和二氧化钛表面之间的电子结构和几何相互作用.商用P25是锐钛矿相和金红石相以80/20比例混合的二氧化钛,通常用于负载金纳米粒子.然而,由于P25表面的多样性和复杂性,很难直接区分界面的原子精细结构,给研究载体表面结构对催化性能的影响带了一定困难.设计特定形貌TiO_2(合成暴露特定晶面的TiO_2),形成均匀的Au-TiO_2界面成为研究该课题的突破口.目前,随着纳米材料设计的日渐成熟,氧化物形貌甚至晶面的可控合成已经实现.最近原位透射电镜发现,与TiO_2{101}相比金颗粒与TiO_2{001}具有更强的相互作用.氧气在773 K焙烧,负载在TiO_2{101}的Au粒子通过Ostwald熟化和粒子的迁移聚结而烧结成大颗粒;反之,负载在TiO_2{001}上的Au粒子则非常稳定.这主要归结于Au粒子在TiO_2{001}上的吸附能比在TiO_2{101}上高很多.Au与TiO_2{001}的强相互作用可以促进电子从Au纳米粒子到吸附的O2上的转移,从而有利于氧离解和提高CO氧化活性.本文采用水热法合成选择性暴露TiO_2{001}和TiO_2{101}的锐钛矿TiO_2:暴露TiO_2{001}比例84%的纳米片(TiO_2-S)和19%的纺锤体(TiO_2-P),然后分别负载上2nm左右的Au溶胶颗粒并在623K空气下进行烧结.通过X射线光电子能谱(XPS),高分辨透射电镜(HRTEM/STEM)等表征手段研究了Au纳米粒子的尺寸分布、电子结构以及原子结构.XPS结果表明, Au物种为金属态Au0颗粒.对Au粒子尺寸进行统计,发现在TiO_2{001}上的Au粒子尺寸大小无明显变化(2.2nm),而在TiO_2{101}上的Au粒子尺寸由2.2 nm长到3.1 nm.结果表明,在TiO_2{001}与Au粒子相互作用更强,能更好地稳定Au粒子.在CO氧化反应测试中发现, Au/TiO_2{001}具有比Au/TiO_2{101}更高的催化活性;但是两个催化剂的表观活化能相近(Au/TiO_2-P为30.0 kJ mol~(-1), Au/TiO-2-S为28.2 kJ mol~(-1)),且与典型的Au/TiO_2催化CO氧化反应动力学数据一致进行分析,表明催化剂载体的晶面并未影响反应路径.进一步结合原子结构模型,将反应速率归一化到Au-TiO_2界面,发现两者界面原子的转化频率(TOF)相差较大;Au/TiO_2-P,即Au/TiO_2{101}界面Au原子在室温下的TOF为1.52 s~(-1),而Au/TiO_2-S催化剂的为2.10 s~(-1),其中Au/TiO_2{001}的转化频率为2.35s~(-1).这表明,在TiO_2{001}界面上的Au粒子(粒径2.2nm)不仅热稳定性比较好,且催化性能比在TiO_2{101}上的Au粒子(粒径3.1 nm)更高,这主要是由于TiO_2{001}表面独特的原子排列使金颗粒与之结合更为强烈.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年10期)
李靖[3](2019)在《复合金属氧化物/介孔杭锦2~#土负载金催化剂的制备及其催化CO氧化反应研究》一文中研究指出金属氧化物负载金催化剂对CO催化氧化反应具有优异的催化性能,但金催化剂的稳定性一直是制约其广泛应用的瓶颈。因此,寻找能够有效提升金催化剂活性及稳定性的优良载体,成为负载型纳米金催化剂研究中的重要一环。杭锦2~#土是产自内蒙古自治区杭锦旗的一种天然粘土,储量丰富,价格低廉,热稳定性高,但其等电点较低,无法有效负载贵金属。水滑石类化合物(LDH)由于其独特结构和层板表面限域作用成为贵金属的优良载体,但LDH片层易大量堆积,致使大量金属离子存在于体相,在催化过程中难以有效发挥作用。因此,本论文以酸改性杭锦2~#土为载体增加LDH分散性,减少金属离子用量,再用复合载体负载纳米金经高温焙烧获得复合金属氧化物(MMO)/介孔杭锦2~#土负载金催化剂,用于CO催化氧化反应。本论文首先采用导向剂共沉淀-水热法合成不同金属配比、不同复合量Mg-Al LDH/杭锦2~#土载体前驱物,以液相还原-焙烧法制备不同金负载量的Mg-Al MMO/介孔杭锦2~#土负载Au催化剂。然后采用相同的方法分别制备了不同复合量、不同金负载量的Ni-Al MMO/介孔杭锦2~#土负载Au催化剂和Ni-Fe MMO/介孔杭锦2~#土负载Au催化剂。采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、原子吸收光谱(AAS)、N_2物理吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)等手段对催化剂进行表征;并考察其催化CO氧化活性及稳定性。结果表明:LDH在酸化杭锦2~#土上复合均匀;其负载Au后经500℃空气气氛焙烧,催化剂具有介孔结构,随LDH复合量和Au负载量增加,负载Au催化剂催化活性提高,在Ni-Al体系和Ni-Fe体系中,纳米Au颗粒与载体间存在强相互作用。在Mg-Al体系中,当3Mg-Al LDH理论复合量15%(Mg 4.28%),Au负载量1%时,所得负载Au催化剂性能最佳:T_(100)=260℃。在Ni-Al体系中,当3Ni-Al LDH理论复合量15%(Ni 3.47%),Au负载量3%时,所得负载Au催化剂性能最佳:T_(100)为180℃,180℃连续反应10 h,CO转化率保持100%,空气放置110天后,虽然其低温活性有所下降,但180℃时,仍可实现CO转化率100%。在Ni-Fe体系中,当Ni-Fe LDH理论复合量15%(Ni 3.13%,Fe 1.58%),Au负载量3%时,所得负载Au催化剂性能最佳:T_(100)为60℃,80℃连续反应10 h,CO转化率保持100%,空气放置100天后,虽然其低温活性有所下降,但100℃时,仍可实现CO转化率100%。综上所述:Ni-Fe体系催化性能最优,Ni-Al体系次之,Mg-Al体系最差;相比Mg-Al体系,Ni-Al体系和Ni-Fe体系催化性能较优的原因为纳米Au颗粒与载体间存在强相互作用,可有效限制Au颗粒长大。(本文来源于《内蒙古师范大学》期刊2019-06-19)
彭爽[4](2019)在《负载型纳米金催化剂的制备及其在乙炔选择加氢反应中的性能研究》一文中研究指出由于对单烯烃的高选择性,金催化剂在乙炔选择加氢制乙烯反应中表现出了优异的催化性能。但相较Pd、Ni基催化剂,金催化剂对乙炔的转化率通常较低,整体催化性能有待进一步提高。目前的研究大都在改性的双金属催化剂上,对载体的研究较少。从载体的作用出发,通过改变活泼载体的缺陷特性、调节载体表面的酸碱程度、以及构筑金属-载体之间的新的相互作用等来提高反应的催化性能,是一项有意义的工作。本论文中,我们针对乙炔选择加氢为乙烯反应,采用不同的载体分别制备出了负载型纳米金催化剂。结果表明,所得纳米金催化剂作用下乙炔转化率各有差异,但乙烯选择性普遍较高。之后,考察了纳米金催化剂的反应稳定性及失活原因,并通过一系列表征手段对催化剂的构效关系进行了解释。分别得到以下具体结论:(1)在Au/CeO_2体系中,发现空气气氛处理的Au/CeO_2催化剂的乙炔选择性加氢效果优于氢气气氛处理的Au/CeO_2催化剂。在300°C下,Au/CeO_2(R)-air催化剂上的C_2H_2转化率约为Au/CeO_2(R)-H_2催化剂的3倍。Au/CeO_2(R)-air催化剂在250°C下50 min时的转换频率(简称TOFs)值高达5.6×10~-33 s~(-1)。反应700 min后,Au/CeO_2催化剂仍然具有较好的催化加氢活性。表征发现,纳米金粒子均匀分散在载体表面且粒径较小,纳米金颗粒的引入并没有改变CeO_2载体的结构特征。Au/CeO_2-air催化剂具有较少的晶格氧缺陷,具有比Au/CeO_2-H_2催化剂更好的催化性能。结果表明,Au/CeO_2催化剂载体的形貌以及催化剂预处理气氛会对催化剂的晶格氧缺陷产生影响,从而影响加氢反应性能。(2)在Au/xCeO_2-Al_2O_3催化剂催化乙炔加氢研究中,发现相同条件下,CeO_2改性的0.3%Au/xCeO_2-Al_2O_3催化剂普遍表现出比0.3%Au/Al_2O_3更好的催化性能。在250°C时,0.3%Au/0.3%CeO_2-Al_2O_3催化剂的TOF值最高达到10.6×10~(-3)s~(-1),约为0.3%Au/Al_2O_3催化剂(7.2×10~-33 s~(-1))的1.5倍。与0.3%Au/Al_2O_3(选择性为81%)相比,0.3%Au/xCeO_2-Al_2O_3催化剂显示出了更高的乙烯选择性(>95%)。催化剂的表征结果显示,CeO_2的加入对0.3%Au/Al_2O_3催化剂的理化特性和结构改变不大,并且在乙炔选择加氢反应中起到积极作用。推测可能是CeO_2的加入增强了催化剂表面的氢溢出效应,降低了Au与Al_2O_3的相互作用,使Au变得更加活跃。同时随着CeO_2负载量的增加,0.3%Au/Al_2O_3的表面酸量减少,催化反应性能得到改善。(3)相比Au/Al_2O_3催化剂,有机杂原子改性后的纳米金催化剂对乙炔的转化有明显的促进作用。在250°C时,0.5%Au/CN-Al_2O_3催化剂的TOF达到22.5×10~-33 s~(-1)。但经过气氛煅烧之后,改性后的催化剂的性能有所改变。从红外谱图中可以看出,未煅烧之前,C、N材料包覆在Al_2O_3载体表面,与Au相互作用增加催化剂表面的活性位点,从而提高加氢反应性能。高温煅烧使得催化剂表面石墨碳比例增加,催化剂结构发生改变并趋于稳定,催化加氢下降。(本文来源于《烟台大学》期刊2019-06-05)
张世祖[5](2019)在《固载型纳米金催化剂的制备及在光辅助选择性还原反应中的应用》一文中研究指出随着精细化工、日化生产和医药行业的蓬勃发展,芳香醇作为这些行业领域必要的生产原料所体现出的商业价值日益见长。研究者们一致认为芳香酮选择加氢还原为对应的芳香醇在众多合成芳香醇的方法中最符合经济效益,然而如何绿色节能且高效地加氢还原芳香酮一直是工业上生产芳香醇所面临的巨大挑战。近年来,由于能源与环境问题日益激增,光催化应运而生,越来越多的半导体材料被应用于光解水产氢、醇类氧化、酮类还原、有害有机挥发物(VOCs)的降解等反应中去。将金属纳米粒子作为半导体材料的修饰剂,可以有效地增加半导体材料对太阳光的吸光强度和吸光范围,两者的协同作用能有效的提高光生电荷的分离效率,加快光生电荷的迁移速率,这对光催化反应具有重大意义。为了在较温和的条件下有效地让芳香酮催化加氢还原为芳香醇,本论文基于光催化的优势,结合半导体材料二氧化铈和纳米金属粒子的理化特性,利用硼氢化钠还原的方法将纳米金粒子和纳米钯粒子负载于纳米二氧化铈上,深入研究探讨了它们在光催化反应中的催化性能,具体工作如下:(1)选取粒径小于200 nm的二氧化铈为载体,HAuCl_4为纳米金前驱体,利用硼氢化钠还原法,制备得到了Au/CeO_2光催化剂。在制备中通过调控pH值、加热温度,时间等条件得到具有最优纳米尺寸的纳米金光催化剂后,将其应用到氧化苯乙烯的选择性光催化加氢还原反应当中,探究了催化剂活性与用碱种类、用碱量、反应温度和光照强度等催化条件的关联。结果表明,在适当的催化条件下Au/CeO_2对氧化苯乙烯加氢还原表现出较好的催化活性,催化反应的转化率为60.2%,对苯乙烯的选择性为99.9%,催化剂能重复使用4次而不失活。(2)鉴于Au/CeO_2对苯乙酮催化加氢还原反应没有表现出令人满意的结果,通过引入钯元素来进一步增强反应活性制备得到了AuPd/CeO_2光催化剂。制备过程中考察了负载金属纳米粒子的负载方式、金钯负载量、金钯比例等条件得到最优的光催化剂。在最优催化反应条件下,AuPd/CeO_2表现出优异的催化活性,对催化苯乙酮加氢还原反应的转化率达到95.6%,对1-苯乙醇的选择性为82.2%,催化剂在重复使用2次后因金属纳米粒子的聚集长大而开始失活。为探究其高催化活性的缘由,对催化剂进行了TEM、XPS、电化学分析等测试并做出相应的讨论。(本文来源于《湖南师范大学》期刊2019-06-01)
叶冬冬[6](2019)在《负载型、含氮杂环金催化剂的设计合成与催化应用》一文中研究指出作为贵金属催化剂重要成员之一的金催化剂由于其特殊的催化特性越来越引起广大学者的关注,其中有着优异催化性能的均相金催化剂在近年来的快速发展有目共睹。然而,均相金催化剂存在着稳定性不好且难以回收的弊端,不仅阻碍了金催化剂的进一步发展还对环境造成了一定的污染。本课题考虑到在提高催化剂的稳定性以及在节约成本降低环境污染的同时还不影响其催化活性的基础上,设计制备了以含氮杂环配体为骨架的金络合物以及一系列负载型金催化剂并对其催化性能进行研究。主要研究内容与结果如下:(1)首次合成了基于噻吩-叁唑-吡啶结构的十八元环双核金(III)络合物,并通过X射线单晶衍射确定了其结构。随后通过热重实验分析了该络合物具有较强的热稳定性,证明了含氮杂环配体有稳定金催化剂的作用。最后通过实验发现这种带有不对称噻吩-叁唑-吡啶配体的新型金催化剂(PTT-Au)具有很高的催化活性,可以以很高的收率催化水解反应得到烯酮化合物。(2)开发了一种以噻吩基苯并叁唑金为前驱体,且没有额外还原剂的参与下,在氮掺杂石墨烯上原位制备高活性金纳米粒子的有效方法。接着通过XRD,EDS,XPS,SEM以及TEM等表征手段对新开发的负载型纳米金催化剂进行了表征分析。实验发现该催化剂(TTA-Au-NG)可以在水中有效地催化酮与醇,醇与醇,醇与胺以及胺与胺的借氢反应,同时进行了机理探究以更好地理解这些反应的催化机制。最后通过回收重复实验验证了该催化剂具有可回收性和循环性。(3)设计合成了以聚对氰基苯乙烯(PCS)聚合物为载体,戊唑金为前驱体,在乙醇回流下一锅法原位制备的负载型纳米金催化剂(PA-Au-PCS)。通过XRD,EDS,XPS,SEM,TEM等表征手段对新开发的负载型纳米金催化剂进行了表征分析。此外,该催化剂成功地实现了在高产率下合成噌啉类衍生物以及苯乙酮类衍生物的目的,同时对前者进行了机理探究。最后我们对该催化剂进行了回收重复实验,发现该催化剂同样也具有可回收性和循环性。(4)设计合成了以戊唑金为前驱体,乙醇为溶剂,TiO_2为载体的一锅法原位制备的负载型纳米金催化剂PA-Au-TiO_2。随后对该催化剂进行了SEM,EDS以及XPS等表征测试,最后将该催化剂应用到了芳香酮和芳香醚的合成反应中,结果发现该催化剂对这两类反应都有很好的催化活性,通过回收重复实验发现该催化剂也具有一定的可回收性。(本文来源于《江南大学》期刊2019-06-01)
王秀玲[7](2019)在《二氧化铈纳米金催化剂催化CO氧化和水煤气变换反应的性能研究》一文中研究指出自从1987年,日本科学家Haruta发现纳米级别的金负载于金属氧化物上对CO氧化表现出一个极好的催化性能后,负载型纳米金催化剂就受到了人们的广泛关注。随着不断深入的研究,对于金催化剂高活性的来源大家争论不休。其中金物种的价态对催化活性有着不可忽视的重要影响,大家有关各种金物种对催化反应的贡献各持一词,因此对于真正活性位点的确定仍是模糊不清的。前人对此开展了大量的工作,但仍然难以达成共识,究其原因主要有两点:一、研究体系本身的复杂性,在真正的制备中往往无法制得具有单一物种的负载型纳米金催化剂,在同一个催化剂中也可能存在着各种状态的金物种;此外,即使是同一种催化剂,由于制备条件,反应条件等不同,也很难进行有效的比较,因此找到一个最优体系以供研究就至关重要;二、催化剂结构表征不够详细完善,以往的一些常规表征手段难以就反应条件下真正的催化活性中心进行实时监测。这就需借助一些原位测试手段加以辅助研究。另一方面,载体氧化物的性质也是影响催化活性的一个重要因素。氧化铈作为一种比较常见的稀土氧化物,具有独特的变价性质,因此具有很强的储存和释放氧的能力,从而被广泛应用于催化领域。在本课题中,我们选用CeO2纳米颗粒作为载体,并通过沉积沉淀法选择合成了不同金负载量的催化剂,详细内容如下:1.二氧化铈负载金催化剂的结构演变对催化CO氧化的影响原子级分散的金催化剂对低温(L-T)CO氧化的本征活性仍然是一个模糊的问题。在此,我们通过沉积沉淀(DP)法制备了两种不同含量的金催化剂用于评价其在L-T CO氧化中的反应性。我们从其表现的不同催化行为中发现:这些存在于1%Au/CeO2催化剂中的弱锚定的金原子在反应条件下显示出了增加的反应性,而在0.5%Au/CeO2催化剂中,这些强键合的金原子反应性并无变化。原位(in-situ)漫反射红外光谱(DRIFTS)证明在反应过程中金结构发生了转变,并且球差校正的扫描透射电子显微镜(ac-STEM)图像也证实了 1%Au/CeO2催化剂活性的增加是由于原子级分散的金变成金团簇。CO吸附光谱结合动力学测量表明,在室温条件下金团簇吸附CO分子的能力要强于金单原子。因此,捕获CO分子能力的差距是造成1%Au/Ce02和0.5%Au/CeO2催化剂活性差异的主要因素。2.二氧化铈负载金催化剂在催化水煤气变换反应(WGSR)中本征活性的探索负载型Au催化剂具有高低温活性、宽活性温区、良好的抗氧化性和抗水性,因而,被认为是最适合用于苛刻操作环境下的质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂之一。这里我们同样采用上述的方法制备了叁个可比的不同金载量的催化剂用于水煤气变换反应的研究。通过高倍透射电子显微镜(HRTEM)、程序升温氢气还原(H2-TPR)、X光电子能谱(XPS)和原位DRIFTS等一系列表征手段对催化剂进行表征。我们通过水煤气变换催化行为发现,随着金负载量的不断增大,WGSR催化活性提高;H2-TPR结果说明不同负载量的Au/CeO2样品中,金与载体间的相互作用力不同。原位DRIFTS结果说明在催化反应过程中,叁个催化剂中原子级分散的金阳离子均被还原为金团簇。催化剂之间活性上的差异可能是由于随着金含量的增加,催化剂表面分散均匀的催化活性中心增多,从而导致CO的有效吸附和水的解离增强的缘故;定量处理的程序升温表面反应(TPSR)实验初步证实反应机制为协同机理。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30)
王玉琳,刘欢,马臻[8](2019)在《六方相和单斜相LaPO_4负载金催化剂的CO氧化》一文中研究指出传统负载型金催化剂常以氧化物或活性炭作为载体,很少以金属磷酸盐作为载体.本文考察了具有不同晶相和形貌的LaPO_4负载金催化剂的CO氧化.采用沉淀法制备由纳米颗粒和短棒组成的六方相LaPO_4(记为LaPO_4-H).控制水热法处理的温度和时间(150℃,12h和220℃,18h)分别制备了六方相LaPO_4纳米线(LaPO_4-HNW)和单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-220).通过在900℃焙烧六方相LaPO_4纳米线,制备了单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-900).使用以尿素为沉淀剂的沉积-沉淀(DPU)法在4种载体上负载金(成分中金的质量分数为1%),把4种催化剂分别在350℃和500℃焙烧,并测试了催化CO氧化的活性.采用XRD、TEM、XPS、ICP-OES、N2吸附-脱附、CO2-TPD等测试手段,对催化剂进行了表征.研究结果表明,金纳米颗粒的大小是影响催化活性的决定性因素,即金颗粒越小,活性越好.不同的LaPO_4载体能影响负载于载体上的金颗粒的大小和热稳定性,进而影响催化活性.(本文来源于《复旦学报(自然科学版)》期刊2019年01期)
江桑铌,张淑来,徐祖顺[9](2018)在《纳米金催化剂的制备及应用进展》一文中研究指出纳米金催化剂已经广泛应用于催化各种氧化还原反应,如CO氧化,H_2O_2合成,水煤气转换等。本文主要介绍了几种纳米金催化剂的制备方法以及近几年在化工生产、环境治理,生物医学叁方面的应用研究及成果,并对未来研究方向做了展望。(本文来源于《胶体与聚合物》期刊2018年04期)
李靖,贾美林,王奖[10](2018)在《Mg-Al复合氧化物/杭锦2~#土负载金催化剂催化CO氧化研究》一文中研究指出CO是一种有毒有害的大气污染物,主要来源于化学工业、交通以及各种化石燃料的燃烧。高度分散的纳米Au对CO氧化具有良好的催化性能[1]但其高温易烧结团聚,热稳定性差。杭锦2~#土于内蒙古杭锦旗发现,具有资源丰富、易开采、结构稳定、颗粒细腻、化学成分均匀等优点,在水处理、石油、化工等领域有着广泛的应用[2]。层状双金属氢氧化物(本文来源于《第二届全国先进复合材料科学与应用学术研讨会摘要集》期刊2018-12-07)
金催化剂论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
自从发现TiO_2负载金纳米粒子对CO氧化具有催化活性以来,人们努力探索Au/TiO_2催化剂上催化活性位点的化学本质.大量研究表明, Au/TiO_2催化反应的活性位点位于金颗粒-TiO_2载体界面处,催化剂活性通常与界面周长成正比.因此,无论是金颗粒的大小还是二氧化钛表面的化学性质都决定着Au-TiO_2界面结构和催化活性,即Au颗粒和二氧化钛表面之间的电子结构和几何相互作用.商用P25是锐钛矿相和金红石相以80/20比例混合的二氧化钛,通常用于负载金纳米粒子.然而,由于P25表面的多样性和复杂性,很难直接区分界面的原子精细结构,给研究载体表面结构对催化性能的影响带了一定困难.设计特定形貌TiO_2(合成暴露特定晶面的TiO_2),形成均匀的Au-TiO_2界面成为研究该课题的突破口.目前,随着纳米材料设计的日渐成熟,氧化物形貌甚至晶面的可控合成已经实现.最近原位透射电镜发现,与TiO_2{101}相比金颗粒与TiO_2{001}具有更强的相互作用.氧气在773 K焙烧,负载在TiO_2{101}的Au粒子通过Ostwald熟化和粒子的迁移聚结而烧结成大颗粒;反之,负载在TiO_2{001}上的Au粒子则非常稳定.这主要归结于Au粒子在TiO_2{001}上的吸附能比在TiO_2{101}上高很多.Au与TiO_2{001}的强相互作用可以促进电子从Au纳米粒子到吸附的O2上的转移,从而有利于氧离解和提高CO氧化活性.本文采用水热法合成选择性暴露TiO_2{001}和TiO_2{101}的锐钛矿TiO_2:暴露TiO_2{001}比例84%的纳米片(TiO_2-S)和19%的纺锤体(TiO_2-P),然后分别负载上2nm左右的Au溶胶颗粒并在623K空气下进行烧结.通过X射线光电子能谱(XPS),高分辨透射电镜(HRTEM/STEM)等表征手段研究了Au纳米粒子的尺寸分布、电子结构以及原子结构.XPS结果表明, Au物种为金属态Au0颗粒.对Au粒子尺寸进行统计,发现在TiO_2{001}上的Au粒子尺寸大小无明显变化(2.2nm),而在TiO_2{101}上的Au粒子尺寸由2.2 nm长到3.1 nm.结果表明,在TiO_2{001}与Au粒子相互作用更强,能更好地稳定Au粒子.在CO氧化反应测试中发现, Au/TiO_2{001}具有比Au/TiO_2{101}更高的催化活性;但是两个催化剂的表观活化能相近(Au/TiO_2-P为30.0 kJ mol~(-1), Au/TiO-2-S为28.2 kJ mol~(-1)),且与典型的Au/TiO_2催化CO氧化反应动力学数据一致进行分析,表明催化剂载体的晶面并未影响反应路径.进一步结合原子结构模型,将反应速率归一化到Au-TiO_2界面,发现两者界面原子的转化频率(TOF)相差较大;Au/TiO_2-P,即Au/TiO_2{101}界面Au原子在室温下的TOF为1.52 s~(-1),而Au/TiO_2-S催化剂的为2.10 s~(-1),其中Au/TiO_2{001}的转化频率为2.35s~(-1).这表明,在TiO_2{001}界面上的Au粒子(粒径2.2nm)不仅热稳定性比较好,且催化性能比在TiO_2{101}上的Au粒子(粒径3.1 nm)更高,这主要是由于TiO_2{001}表面独特的原子排列使金颗粒与之结合更为强烈.
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
金催化剂论文参考文献
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