论文摘要
高放废物是一种含有强放射性核素的特殊废物,它具有毒性大、核素半衰期长、发热量大的特点,需要与人类生存环境长期有效的隔离。高放废物的处置难度极大,目前认为最可行的处置方案是将高放废物在地下深埋,称为深部地质处置法。深埋高放废物的地下工程称为地质处置库。缓冲回填材料是阻滞高放废物中的放射性核素向人类生存环境迁移的最主要工程屏障。近二十多年来,国内对缓冲回填材料的选择进行了大量的研究工作。高压实的膨润土具有优越的吸附性能、膨胀自愈性能以及防渗性能,被确定为理想的缓冲回填材料。但是,纯膨润土材料热传导性低、可施工性差以及造价高。较差的热传导性不利于纯膨润土将核素衰变产生的热量及时的散发到处置库围岩,导致缓冲层温度超过100oC,而液态水汽化会产生过大的水汽压力从而破坏缓冲层结构;温度过高还可能改变膨润土性质以及产生干缩裂缝。纯膨润土塑性过高,加水制样过程中“团粒化”及不均匀湿化现象非常明显,土的可调理性差,高压实的膨润土材料不易获取。膨润土中添加一定量的石英砂,材料干密度提高,既能满足吸附性能、膨胀愈性能与防渗性能,又能改善热传导性能、提高力学强度、优化回填设计与施工性能和减少成本。膨润土石英砂混合物作为混合型缓冲冋填材料,在地下处置库中核物质衰变放热过程中,会产生干燥收缩变形,甚至会产生开裂现象,从而会严重影响工程的正常运营。因此,开展膨润土石英砂混合物失水过程中的收缩-开裂特性具有重要意义。本次研究以膨润土加砂混合物及不同阳离子型膨润土为研究对象进行室内试验,开展了温度控制试验(40oC),高吸力控制的干湿循环试验,研究其持水特性和胀缩变形特征。同时对干湿循环过程中Na-蒙脱土和Ca-蒙脱土开展了SEM和MIP试验,对比分析饱和压实样在不同膨润土含量和不同干密度下的收缩开裂特征,结合前人研究成果选取了合适的收缩模型对不同的体积演化规律进行描述,探讨了试样在收缩-开裂过程中的细微观机理。论文主要内容及研究成果如下:1、蒙脱土的基本理化性质以山东寿光天然蒙脱土(Shandong Montmorillonite,简称SMT),及石英砂产自安徽凤阳作为研究对象开展了温控实验。通过室内测试分析黏土矿物组成、化学成分、晶体结构、电化学性能、比表面积以及界限含水率等基本理化性质。分析结果表明:蒙脱石具2:1型晶体结构,层间通过氧-氧键连结,连结力弱,易发生类质同象置换现象,具晶层内结构,吸附较多阳离子,比表面积较大,水化过程中水分子易进入其中引起晶层膨胀。2、膨润土混合材料的干燥-收缩-缩裂特征研究膨润土-砂混合物压实样水分蒸发速率表现为减速和残余两个阶段。随着膨润土含量的增加,试样持水能力更强,水分子逃逸到蒸发面需要的能量更高,使得水分蒸发的减速阶段时间持续更长;试样的体积收缩过程同样表现明显的阶段性—正常收缩、残余收缩及零收缩阶段,由于膨润土含量决定团聚体内部孔隙分布,因此,膨润土含量越高试样的正常收缩阶段持续时间更长;试样收缩裂隙的发展随着膨润土含量,随着结构密实程度的增加,试样的水分蒸发、体积变化及裂隙发育均表现不同的特征:初始干密度的增加导致孔隙连通性的及收缩空间的降低,试样的蒸发速率及收缩性减小;针对不同结构密实度条件下的收缩变形特征,选取了合理的收缩模型进行描述,考虑到膨润土含量及结构密实度的影响,建立了两个因素与收缩最终孔隙比的关系;收缩过程中,表面裂隙的发育特征受结构密实度影响较大。3、膨润土混合材料的干裂过程的力学机制研究采用水气平衡法(保湿缸)对膨润土混合材料和不同阳离子交换蒙脱土进行试验,结果表明:不同初始干密度的膨润土持水曲线大致分为三个阶段:迅速变化阶段(s=7.0644.9MPa)、过渡阶段(s=44.9138MPa)和缓慢变化阶段(s=138MPa331MPa)。并对脱湿与吸湿过程中存在的滞后效应进行了合理的解释。同时发现初始孔隙比对不考虑体积变化的土水特征曲线几乎没有影响,而考虑体积变化的土水特征曲线受初始孔隙比的影响,所以在研究膨胀土的持水性质时要考虑体积变化的影响。不同阳离子型蒙脱土的持水曲线大致分为两个阶段:迅速变化阶段(s=7.0644.9MPa)、缓慢变化阶段(s=44.9331MPa)。认为层间阳离子是造成高吸力段蒙脱土脱湿及吸湿过程持水能力的差异和滞后性的主要原因,并对不同阳离子蒙脱土滞后效应和滞回圈的大小进行了合理的解释。膨润土加砂混合物的干燥过程可分为减速阶段与残余阶段,初始阶段的水分蒸发速率受初始干密度影响,而残余阶段的蒸发速率不受干密度和膨润土含量的影响,但最终残余含水率受膨润土含量的影响。增加初始干密度和降低膨润土含量可使混合物变形协调,减少收缩变形的各向异性,从而抑制了裂隙的发育和扩展。运用Cornelis收缩模型能很好地描述了膨润土加砂混合物的收缩过程,其中的模型参数a、b、c以及最终孔隙比e0与膨润土含量和初始干密度相关性较好,表明该两项指标是影响干燥-收缩进程的重要参量。4、膨润土混合材料的裂隙进程的结构演化研究通过压汞试验(MIP)、氮气吸附试验(N2)、扫描电镜(SEM)试验,系统研究膨润土混合材料在收缩变形进程中的微观结构演化特征。试验结果表明:Na-蒙脱土、Ca-蒙脱土及膨润土混合材料,在脱湿和吸湿过程中表现出不同的孔隙分布特征,原因归结于层间阳离子类型导致土体微观结构的变化。此外,干湿循环过程,土体孔隙结构变化存在不同程度的不可逆性,孔径大于1000nm时,孔径的变化规律只与吸力大小有关,孔径小于1000nm时,孔径的变化规律是由干湿循环路径和吸力大小共同决定。通过SEM试验,发现Na-蒙脱土、Ca-蒙脱土在微观结构上存在明显的差异性,进而造成了试样在脱湿过程中表现出不同的结构特征,蒙脱土中的片状矿物发生卷曲收缩是造成蒙脱土在失水收缩过程中产生裂隙的根本原因。膨润土混合材料,在高膨润土掺量范围内,石英砂不足以形成整体的骨架支撑,但适当增加掺砂率,如膨润土含量为70%时,蒙脱石在收缩后,整体叠聚结构显得更加均匀、密实。此外,随干密度增大,片聚体的厚度显著增加,黏土矿物颗粒的抗卷曲刚度提高,从而有效抑制了裂隙的发育与演化。5、膨润土混合材料的干-缩-裂进程的微观机理研究通过理论计算得出了蒸发不同阶段膨润土矿物表面吸附水状态。膨-砂混合物试样由减速阶段进入残余阶段时,黏土矿物表面及层间均匀吸附1层强结合水分子层,即残余阶段的含水率仅受控于试样中蒙脱石矿物的含量以及比表面积。根据不同膨润土含量试样收缩过程的微观图像,提出了微观收缩-开裂模式,针对饱和压实样收缩开裂的不同特征,从细微观力学上进行了解释,考虑到混合物内部孔隙可等效材料内部的微裂隙。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: DAO MINH HUAN
导师: 项伟
关键词: 膨润土,收缩,裂隙,微观结构,力学机制
来源: 中国地质大学
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑
专业: 地质学,建筑科学与工程
单位: 中国地质大学
基金: 导师项伟教授和刘清秉副研究员主持的国家自然科学基金面上项目:“离子型稳固剂对膨胀土缩裂进程的调控机理研究”(编号:41572286)
分类号: TU43
DOI: 10.27492/d.cnki.gzdzu.2019.000276
总页数: 134
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