水分散纳米TiO2的制备、改性及其可见光催化性能的研究

水分散纳米TiO2的制备、改性及其可见光催化性能的研究

论文摘要

二氧化钛(TiO2)具有绿色环保、催化效率高、生物相容性好、稳定性高和成本低等优点,在环境保护和能源方面应用广泛。本文主要阐述了 Ti02的光催化原理、制备方法和改性方法。Ti02的能带间隙较大(3.2 eV),在太阳辐射中仅对紫外光有响应,对可见光利用效率低;此外,其电子空穴容易复合,量子效率低。Ti02的很多应用以分散液的形式来实现,包括用于装修、自清洁玻璃和涂料的光触媒产品等。因此,制备水分散稳定、具有高可见光活性的纳米TiO2具有广泛的应用意义。本文通过非水解溶胶-凝胶法制备出具有可见光催化活性、水分散稳定的纳米Ti02。主要研究内容及结论总结如下:1.通过非水解溶胶-凝胶法,以四氯化钛为钛源、以乙醇为溶剂提供氧原子制备了纳米Ti02。通过催化降解甲基橙(MO)来评价Ti02的可见光催化活性。研究了乙醇用量、热处理温度和时间对纳米Ti02可见光催化活性的影响。在四氯化钛和乙醇的体积比为4:5、热处理时间为8 h、热处理温度为150℃的条件下合成了锐钛矿Ti02,其微观结构以梭型片状为主且大小在10-20 nm。UV-Vis吸收光谱显示Ti02在可见光区域有光吸收;FI-IR分析表明TiO2中存在表面羟基,表面羟基可与光生空穴反应形成·OH促进氧化还原反应,同时表面羟基也可成为活性吸附中心。将Ti02粉末按照质量分数为1%的量分散到水中,静置60天后,上清液的质量分数为0.84%,表明TiO2水分散稳定性较高;颗粒表面的双电层、羟基和小颗粒尺寸有利于Ti02在水中稳定分散。在可见光下进行降解MO实验,自制Ti02对MO的降解率为35.59%,大于国产Ti02的28.88%;进口 Ti02的降解率为35.68%,自制Ti02与进口 TiO2可见光催化性能接近。2.以四氯化钛为钛源、以乙醇为溶剂和氧供体,以Ce(N03)3、Pr(N03)3、La(N03)3为掺杂剂制备稀土改性纳米Ti02。研究了不同元素、不同掺杂比例对Ti02可见光催化性能的影响。XRD表征显示掺杂Ti02仍为锐钛矿;在掺杂TiO2的EDS光谱中,分别观察到Ce、Pr、La的特征峰,表明Ce、Pr、La已掺杂在Ti02中;紫外-可见吸收光谱表明掺杂Ti02在400-800 nm可见光范围内的吸光度明显高于未掺杂Ti02;在TEM下观察,TiO2的微观结构以不规则的片状为主,大小为10-20 nm。实验表明,Ce-TiO2、Pr-Ti02及La-Ti02的可见光催化性能随着掺杂比例的提高先增强,但当到达到最佳掺杂比例后又随之下降。掺杂比例较低时,可以改善其电子结构提高可见光吸收性能;掺杂比例过高时,容反而易形成电子空穴的复合中心。Ce-Ti02、Pr-Ti02及La-Ti02的最佳掺杂摩尔比例分别为4%、3.5%、3%,对MO的降解率分别为86.51%、76.14%、57.70%;而未掺杂Ti02的仅为35.59%。Ce、Pr、La掺杂对Ti02的可见光催化活性的增强程度为Ce>Pr>La。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 2简介'>  1.1 纳米TiO2简介
  • 2光催化原理'>  1.2 纳米TO2光催化原理
  • 2常见改性方法'>  1.3 TiO2常见改性方法
  •     1.3.1 元素掺杂
  •     1.3.2 与半导体形成异质结
  •     1.3.3 染料敏化
  •     1.3.4 贵金属沉积
  • 2的制备方法'>  1.4 纳米TiO2的制备方法
  •     1.4.1 溶胶凝胶法
  •     1.4.2 非水解溶胶-凝胶法
  •     1.4.3 水/溶剂热法
  •     1.4.4 沉积法
  •     1.4.5 微波辅助加热法
  • 2的应用'>  1.5 纳米TiO2的应用
  •     1.5.1 水处理
  •     1.5.2 空气净化
  •     1.5.3 自清洁
  •     1.5.4 生物医学
  •     1.5.5 能源方面
  •   1.6 选题意义及研究内容
  •   参考文献
  • 2的制备及其表征'>第二章 水分散纳米TiO2的制备及其表征
  •   2.1 引言
  •   2.2 实验部分
  •     2.2.1 实验仪器
  •     2.2.2 实验试剂
  •     2.2.3 主要表征手段
  •     2.2.4 实验步骤
  •   2.3 结果与讨论
  •     2.3.1 乙醇用量对产物的影响
  •     2.3.2 热处理温度对产物的影响
  •     2.3.3 热处理时间对产物的影响
  •     2.3.4 样品的表征分析
  • 2光催化活性对比'>    2.3.5 与市售TiO2光催化活性对比
  •   2.4 本章小结
  •   参考文献
  • 2的制备及其表征'>第三章 改性纳米TiO2的制备及其表征
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  •     3.2.1 实验仪器
  •     3.2.2 实验试剂
  •     3.2.3 主要表征手段
  •     3.2.4 实验步骤
  •   3.3 结果与讨论
  • 2可见光活性的影响'>    3.3.1 掺杂Ce元素对TiO2可见光活性的影响
  • 2可见光活性的影响'>    3.3.2 掺杂Pr元素对TiO2可见光活性的影响
  • 2可见光活性的影响'>    3.3.3 掺杂La元素对TiO2可见光活性的影响
  •     3.3.4 不同稀土元素掺杂的光催化性能比较
  •   3.4 本章小结
  •   参考文献
  • 第四章 全文总结
  • 致谢
  • 学位论文评阅及答辩情况表
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 林亚玲

    导师: 茹淼焱

    关键词: 纳米,可见光,光催化,掺杂改性

    来源: 山东大学

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 无机化工,有机化工

    单位: 山东大学

    分类号: TQ134.11;TQ426

    总页数: 68

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