FeO催化N2与H2反应生成NH3的理论研究

论文摘要

本文采用密度泛函理论(DFT)UB3LYP方法对Fe O在基态五重态及第一激发态三重态势能面上催化N2与H2反应生成NH3的两态反应机理进行了研究,运用非共价作用预测反应位点,并运用分子中的原子(AIM)、电子定域化函数(ELF)及前线分子轨道理论对部分最低能量路径及最低能量交叉点(MECP)的机理进行了分析.计算了MECP处的自旋轨道耦合值(Hsoc)及系间窜越几率(PISC),通过应用能量跨度模型(energetic span model)确定了反应决速态,并从理论层面计算得到了反应中Fe O的催化转化频率(TOF).

论文目录

• 1 引言
• 2 计算方法
•   2.1 几何构型的优化
•   2.2 最低能量交叉点及系间窜越
•   2.3 能量跨度模型
• 3 结果与讨论
•   3.1 反应位点预测
•   3.2 势能面交叉
•   3.3 最低能量交叉点
•   3.4 键分析
•   3.5 非绝热反应的TOF计算
• 4 结论
• 补充材料

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 吴晶晶,王永成,康娟霞

关键词: 两态反应,密度泛函理论,自旋轨道耦合,能量跨度,系间窜越

来源: 中国科学:化学 2019年12期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 西北师范大学化学化工学院

基金: 国家自然科学基金(编号:21263023)资助项目

分类号: O643.12

页码: 1481-1490

总页数: 10

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