水解离论文_吴宜尚

导读:本文包含了水解离论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:羟基,离子交换,自由基,流电,硫化物,电场,电解质。

水解离论文文献综述

吴宜尚[1](2018)在《高效水解离催化剂的制备及其析氢性能与机理研究》一文中研究指出在21世纪,由于化石能源的大量使用造成的能源危机以及其使用过程造成的环境问题,因此人们越来越关注能源危机和环境污染问题,因此开发新型可再生清洁能源势在必行。其中氢气由于其极高的能量密度和高效的热转换效率等优势成为二十一世纪最具潜力的清洁能源之一。碱性电解水制氢是一种重要的产氢方式,但此过程需要优异高效的催化剂来提高能量转换效率。过渡金属NiCo2S4具有杂化d轨道和优异的氧化还原能力而具备电催化析氢性能。但是硫化物可能由于硫和H*的作用力强,HER性能差强人意,因此理解催化剂表面结构(包括原子结构与电子特性)与其催化性能之间的关系,能够为高效催化剂的设计提供巨大帮助。本论文立足与通过调控催化剂表面电子密度,成功设计合成了一系列催化剂材料,结合理论计算模拟与先进催化表征,系统合理地探究催化表面电子密度变化,即催化位点在催化析氢反应过程中,表面结构与水,中间体,氢气之间的作用机制。具体通过强的电负性的氮,取代硫位点,使得钴和镍的电子密度降低,有利于水的吸附和解离,同时降低硫位点的电子密度,有利于硫和H*作用减弱,有利于H*的脱离形成氢气。通过多种手段对产物的结构、形貌、化学态、组成进行了系统的表征和测试,并系统地考察了它们的催化析氢性能。本论文主要研究内容和结论如下:(1)以硝酸钴为钻源、硝酸镍为镍源和还原剂通过水热法制备了纳米线的镍钴碱式碳酸盐纳米材料,再将驱体硫氮化生成氮掺杂的硫化镍钴纳米线催化剂,本文系统地研究了镍原子与钴原子的比例、水热反应温度、水热反应时间、气相处理气氛、反应温度、反应时间等反应条件对产物形貌、结构和性能的影响,探索样品气相处理温度和形貌之间的关系。研究结果表明性能最好的N-NiCo2S4制备方式是先水热反应以温度120 ℃保温12h然后600 ℃温度下持续1h同步硫氮化。N-NiCo2S4在电流密度等于10mAcm-2时,过电势是41mV,在目前已知硫化物中性能最优。通过分塔菲尔斜率析N-NiCo2S4催化剂的反应机理为Volmer-Heyrovsky反应机理。(2)由XRD谱图得知氮的引入后并不出现新的结构,说明N以掺杂形式存在。通过对不同掺杂形式N的DFT计算发现取代位的N使得晶格减小而间充晶格中的N使得晶格增大;XAFS测试中Co的k空间向着低k方向移动和R空间中主峰降低都说明了 N与Co成键导致Co-S配位数下降;并且XRD测试中放大的(400)面观察峰的衍射角发生红移,说明该晶面的面间距增加,结合上述表征说明N以取代S方式存在。进一步DFT测试表征了体相氮可以增加材料的导电性。XPS和XANES测试可以看出样品电子密度的变化,说明N引入降低了金属Co和Ni位点的电子密度,有利于水的吸附和H*的脱离,且通过DFT计算也得出了样品的金属钴和镍电子密度降低。UPS测试说明掺杂氮后,样品的价带远离费米面,说明样品表面电子降低,有助于硫位点电子密度降低,可以促使H*离去。电子密度的降低也可以从态密度图,可以得出。(3)DFT计算表明,碱性催化反应主要包括了水的解离,HO*的离去生成OH-,H*和水作用,H2*生成和离去。N掺杂后主要降低了水解离的反应能垒,使其从0.74 eV降低到0.56 eV,氮引入后降低反应能垒,同时在第二步水解离和氢脱离过程中,能垒从1.63变成1.61 eV,N改变S位点电子密度降低反应能垒,并且计算结果表明了Co-N的键长相比于Co-S的键长明显短,说明Co与N作用力强,说明了 N与Co的强作用力,从电子密度差分图,也能清楚的表面硫位点电子密度变小,有利于电解水过程,此外发现N引入后在吸附水的过程是活性中心Co与水有着强的电子作用,说明N引入后有利于水的解离,从材料的态密度图分析可以得出,样品的d带中心下降有利于水的吸附与硫位点的氢的离去。(4)进一步为了验证改变硫化物的催化性能,研究了常见3个不同的硫化物,研究表明硫化钴,硫化镍,硫化铁,发现N引入后也能改变其他硫化的性能,为以后通过掺杂调控硫化物的电催化性能提供参考。(本文来源于《中南林业科技大学》期刊2018-05-01)

梁雅琼,马凤云,冶育芳,陈吉超,刘景梅[2](2018)在《水力空化场对水解离过程中羟基自由基的影响》一文中研究指出水力空化对化学反应的强化作用取决于空化引发自由基的数量,自由基越多空化效果越好。以甲基紫溶液(MV)作为羟基自由基的捕捉剂,利用紫外-可见分光光度法测量水力空化过程中释放的·OH自由基产生量。考察了反应终温、物料加入量和反应时间对水力空化过程中·OH自由基产生量的影响,得出有利于空化发生以及提高空化作用强度的适宜操作条件。(本文来源于《现代化工》期刊2018年05期)

陈溢一[3](2015)在《电场诱导使水解离成自由基及处理制浆造纸废水的应用》一文中研究指出在前期光伏人工光合作用的研究过程中,我们无意发现实际捕获氢自由基得到的聚合物比理论值要高,因此,我们提出电场诱导使水生成自由基的观点。本文利用CO2捕获氢自由基生成草酸和聚合物,利用乙醇捕获羟基自由基生成乙酸,为电场诱导使水生成自由基的理论提供依据。并且将电场诱导使水解离成的自由基应用于制浆造纸废水的处理。研究结果如下:(1)根据高能氢自由基生成草酸与大分子聚合物的反应机制,得出捕获氢自由基的总数量(NTHR)是草酸捕获氢自由基的数量(NH,oxalate)加上聚合物捕获氢自由基的数量(NH,polymer)。计算公式如:NTHR=NH,oxalate+NH,polymer。(2)在电压为5.0 V、反应时间为48 h、室温的工作条件下,氢自由基被C02捕获的量为11.79 mmol;在电压为5.0 V、反应时间为120 h、反应液PH为8、室温的条件下,羟基自由基被乙醇捕获的量为0.55692 mmol。从而证明在电场诱导下水解离成自由基的存在。(3)通过单因素分析,对电场诱导下捕获氢自由基生成草酸和聚合物的工艺进行优化。利用电压、温度和时间对氢自由基的捕获速率、氢自由基的电流效率和氢自由基的电能消耗效率的影响进行分析,可以初步得到捕获氢自由基生成草酸和聚合物的反应器的最适宜条件为:反应电压为3V、反应温度为室温、反应时间为120 h。(4)探索了在电场诱导下将水解离成氢自由基与羟基自由基的反应机理。电场力的作用使得具有一定偶极性的羟基自由基发生定向旋转,使氢自由基和羟基自由基之间的距离逐渐拉长,离开原有的水分子的空间范围,生成真正意义的自由基。并且电场力的作用限制了具有一定偶极性的羟基自由基的自由旋转,导致羟基自由基和氢自由基相互碰撞的速率大幅度下降,降低氢自由基和羟基自由基的复合速率,从而延长自由基寿命。(5)电场诱导使水生成自由基,利用其中的羟基自由基与废水有机污染物反应。反应6天后,中段废水CODCr的值从1225.3 mg/L下降到了220mg/L,色度从50倍下降到了4倍,证明在电场诱导下水解离成的羟基自由基确实有很强的氧化能力,能够降低废水的污染负荷。同时探讨了羟基自由降解废水中有机物的反应机制。(本文来源于《广西大学》期刊2015-06-01)

梅艳芳[4](2014)在《微型自由流电泳系统中的浓度极化和水解离效应研究》一文中研究指出微型自由流电泳作为条件温和的微量样品连续制备分离方法在生物样品预处理中有很大的潜力。通常自由流电泳系统的电极池与分离室之间的离子导通是通过微通道、中性导电膜或凝胶来实现的。对于带有固定电荷和纳米孔结构的膜,如离子交换膜,施加电场后会引起膜两侧离子浓度变化,即所谓的浓度极化效应,并且在耗尽侧伴有水的解离。微纳界面上的浓度极化已经在带电组分的浓集中展示出了很高的浓集效率。水解离作为离子交换膜系统中常见的一种现象,有时会发挥很大的作用,如在双极膜构型中利用水解离制取酸碱。本文将离子交换膜引入自建的微型自由流电泳系统中,用荧光成像和测定分离液电导率及pH的方法对浓度极化和水解离效应进行了研究。从荧光图像我们可以直接观察到明显的离子耗尽区,并且在耗尽区边缘荧光探针也有一定的浓集,表现出明显的第二类浓集现象。通过对分离液pH和电导率的测量,根据离子独立移动定律进行了一些理论计算,定量地说明水解离的强度和溶液中离子的分布。分离室溶液pH呈现一定梯度,阴膜构型35V电压下平均H+浓度比0V时增大了近五千倍,而溶液中离子的分布符合浓度极化理论分析结果。在电极和不同种类膜组合的四种构型中,C构型中(正极-阳膜-阴膜-负极)产生的pH变化较为缓和,对混合荧光探针和混合蛋白进行浓集分离实验,都取得了不错的结果。通过对混合荧光探针的分离,探究了试样流量、载液流量与浓度、电压对条带宽度的影响。牛血清白蛋白、胃蛋白酶、细胞色素C混合样品的分离实验和SDS-PAGE表征结果表明,叁种蛋白均有向其等电点pH的位置偏移的倾向,表现出一定的等电聚焦行为。预计IEM-FFE在带电组分及生物大分子预处理方面可能得到应用。(本文来源于《东北大学》期刊2014-06-01)

朱雯[5](2014)在《双极膜的制备及水解离性能研究》一文中研究指出双极膜是由阳离子交换层、阴离子交换层及中间界面层复合而成的,在直流电场作用下,水会渗透到中间层解离成H+和OH-并通过膜层迁移到膜外溶液中。利用双极膜进行水解离,比直接电解水要经济很多,且过程简单,废物排放少,将双极膜应用到电渗析技术已成为近年来的研究热点,这为解决化工、环境、生物等领域中的技术难题带入新的生机,研究开发新的膜材料及制备方法,降低水解离电压、降低生产成本已成为双极膜的研究热点。本论文首先构建了喷涂自组装系统并通过喷涂法制备了叁种不同的双极膜,分别是聚乙烯亚胺(PEI)/聚丙烯酸钠(PAAS)、苯乙烯季胺型阴膜(AM-1)/聚丙烯酸钠(PAAS)以及聚乙烯亚胺(PEI)/苯乙烯磺酸型阳膜(CM-1)双极膜。结果表明,前两类双极膜水解离电压较高,第叁类水解离电压较低,离子迁移能力高。较之传统的流延法,喷涂自组装法不仅可以在纳微尺度上实现对膜厚的调控,还可以通过逐层喷涂和同步化学交联反应提高电荷密度和离子交换容量,这些因素对双极膜的水解离性能都有一定的影响。通过单因素改变成膜条件,可进一步地调控优化水解离性能。本研究中PEI/CM-1双极膜的最佳成膜条件:PEI=5wt%,GA=3wt%、PVA=3wt%、复合层数3层、聚电解质喷涂时间为3s、等待时间为20min。FTIR分析表明成功的将聚电解质组装在膜表面;SEM结果显示聚电解质在CM-1膜表层形成一层超薄复合膜;热重结果表明该膜具有良好的热稳定性;此外,该类膜在酸碱中的溶胀度也较小,机械稳定性良好。(本文来源于《北京化工大学》期刊2014-05-26)

Fàbrega,C,Andreu,T,Tarancón,A,Flox,C,Morata,A[6](2013)在《优化在金红石TiO_2纳米棒作为水解离的光阳极上表面电荷的传输过程》一文中研究指出电化学阻抗谱(EIS)研究了二氧化钛纳米棒在水光电解系统中的光催化性能,提出双通道传输线模型诠释主要电荷转移过程的频率响应,过程在纳米棒/电解质和铂/电解质界面上产生。采用EIS来确定退火处理对光电流密度的有吸引力影响,起因于二氧化钛/电解质界面上只有很少电荷传输。X射线光电子谱和热重量分析法测量证明这与从TiO_2纳米棒合成过程存在氯有关。(本文来源于《热处理技术与装备》期刊2013年06期)

刘玉玲,陆君,马晓云,李艳,王宇新[7](2013)在《电膜过程中膜面水解离的数学模型》一文中研究指出从不可逆热力学角度出发,分析了电渗析和电去离子过程中膜面水解离的机理,阐明了实际电膜过程中膜面电场和水解离催化基团对膜面水解离反应的加速机理,建立了电膜过程中膜面水解离的数学模型.本模型可以较准确地描述电渗析和电去离子过程中的膜面水解离过程,从而有利于电膜过程的设计和建模,对电膜过程的优化和模拟有着重要作用.(本文来源于《江苏科技大学学报(自然科学版)》期刊2013年02期)

费兆辉,王建友,陈维利,樊改肖[8](2012)在《电去离子过程中的阴膜降解及其对水解离的影响》一文中研究指出电去离子(EDI)及其衍生过程近年来在脱盐、离子浓缩和化工产品的新颖制备等领域日渐重要,但在离子交换膜"膜-液"界面的水解离这一核心机理研究方面仍有诸多不足。对EDI过程中阴离子交换膜的降解及其对水解离的影响进行了实验研究和总结分析。首先通过对阴离子交换膜的选择透过率、交换容量和电导率的测定,以及红外光谱分析确认了EDI过程中存在季铵型强碱性阴离子膜的部分叔胺化降解行为。进一步通过对EDI过程特征曲线等过程宏观特性的对比研究,证明了季铵型阴离子交换膜的降解对阴离子交换膜"膜-液"界面层的水解离具有催化效应。为EDI过程的进一步优化设计,实现具有可控水解离的电驱动膜过程奠定了良好基础。(本文来源于《化工学报》期刊2012年11期)

陈巧平,陈双,肖艳春,陈震[9](2012)在《叁聚氰胺改性阴膜层增强双极膜水解离性能的研究》一文中研究指出分别以叁聚氰胺和戊二醛改性壳聚糖,叁价铬离子改性羧甲基纤维素钠(CMC)制备了mCMC/Mel-CS双极膜.阴膜层经叁聚氰胺改性后,离子交换容量增大、膜的交流阻抗降低.J-E工作曲线的测试结果表明,以该双极膜装配的电解槽工作电压较低.在40mA·cm-2的工作电流密度下,电解槽工作电压低于4.3 V.(本文来源于《福建师范大学学报(自然科学版)》期刊2012年05期)

顾向奎,丁戊辰,黄传奇,李微雪[10](2012)在《Pd掺杂对ZnO(1120)面上水解离的影响》一文中研究指出采用密度泛函理论计算研究了清洁的以及Pd掺杂的ZnO(1120)面上水分子的吸附和解离.结果表明,在清洁ZnO(1120)上,水分子倾向于分子吸附,解离吸附较为困难.在Pd掺杂的ZnO上,水分子仍倾向吸附在Zn原子上,且吸附能与其在清洁ZnO表面的相当.然而,Pd的掺杂可增强水解离产物OH和H的吸附,从而显着提高了水的解离活性,相应的水解离能垒为0.36eV,放热0.21eV.(本文来源于《催化学报》期刊2012年08期)

水解离论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

水力空化对化学反应的强化作用取决于空化引发自由基的数量,自由基越多空化效果越好。以甲基紫溶液(MV)作为羟基自由基的捕捉剂,利用紫外-可见分光光度法测量水力空化过程中释放的·OH自由基产生量。考察了反应终温、物料加入量和反应时间对水力空化过程中·OH自由基产生量的影响,得出有利于空化发生以及提高空化作用强度的适宜操作条件。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

水解离论文参考文献

[1].吴宜尚.高效水解离催化剂的制备及其析氢性能与机理研究[D].中南林业科技大学.2018

[2].梁雅琼,马凤云,冶育芳,陈吉超,刘景梅.水力空化场对水解离过程中羟基自由基的影响[J].现代化工.2018

[3].陈溢一.电场诱导使水解离成自由基及处理制浆造纸废水的应用[D].广西大学.2015

[4].梅艳芳.微型自由流电泳系统中的浓度极化和水解离效应研究[D].东北大学.2014

[5].朱雯.双极膜的制备及水解离性能研究[D].北京化工大学.2014

[6].Fàbrega,C,Andreu,T,Tarancón,A,Flox,C,Morata,A.优化在金红石TiO_2纳米棒作为水解离的光阳极上表面电荷的传输过程[J].热处理技术与装备.2013

[7].刘玉玲,陆君,马晓云,李艳,王宇新.电膜过程中膜面水解离的数学模型[J].江苏科技大学学报(自然科学版).2013

[8].费兆辉,王建友,陈维利,樊改肖.电去离子过程中的阴膜降解及其对水解离的影响[J].化工学报.2012

[9].陈巧平,陈双,肖艳春,陈震.叁聚氰胺改性阴膜层增强双极膜水解离性能的研究[J].福建师范大学学报(自然科学版).2012

[10].顾向奎,丁戊辰,黄传奇,李微雪.Pd掺杂对ZnO(1120)面上水解离的影响[J].催化学报.2012

论文知识图

乳酸杆菌对PMA诱导分化的THP-1细胞I...薄膜(以1μmPS微球为模板...水分子在高岭石(001)表面从一个稳定...侧链偶氮苯的光异构化诱导的聚(丙烯...正常细胞和肿瘤细胞内外pH调节机制"代谢...水解离反应电化学自由能和反应状...

标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

水解离论文_吴宜尚
下载Doc文档

猜你喜欢