导读:本文包含了甲烷偶联论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲烷,乙烯,烯烃,氧化物,晶格,催化剂,低温。
甲烷偶联论文文献综述
徐骏伟,习蓉,徐香兰,方修忠,张艳[1]（2019）在《构建化学组成相同、晶相结构不同La_2Zr_2O_7用于甲烷氧化偶联（OCM)》一文中研究指出一些晶相结构的A2B2O7复合氧化物含有本征8a氧空位和表面碱性,热稳定性高,具备甲烷氧化偶联反应对活性位点的大部分要求。但人们迄今对其用于该反应的构效关系缺乏系统深入的理解。[1]本文设计制备了两种化学组成相同,但晶相不同的La_2Zr_2O_7复合氧化物催化剂用于OCM反应。XRD、Raman和STEMMapping结果表明两种纯相结构均成功合成(图1)。反应结果表明,具有无序的缺陷萤石晶相结构的La_2Zr_2O_7复合氧化物(La_2Zr_2O_7-F)比具有严整烧绿石晶相结构的La_2Zr_2O_7复合氧化物(La_2Zr_2O_7-Py)对OCM反应的性能更为优良。原位拉曼结果表明,O2-离子为该系列催化剂在OCM反应过程中唯一活性氧物种。(图2)利用H2-TPR、O2-TPD、CO2-TPD、EPR及XPS等手段,我们发现La_2Zr_2O_7-F催化剂与La_2Zr_2O_7-Py催化剂相比,其表面含有更丰富的活性O2-和中等强度碱中心,因此对OCM反应更有利。[2]此外,固体漫反射紫外光谱、光致发光光谱、HRTEM及DFT计算结果进一步证明了La_2Zr_2O_7-F催化剂表面比La_2Zr_2O_7-Py催化剂表面更容易产生氧缺位且浓度更高。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15）
程飞,杨建,闫亮,赵军,赵华华[2]（2019）在《固体酸WO_3/TiO_2负载锂锰催化剂组成对其甲烷氧化偶联反应性能的影响（英文）》一文中研究指出甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯是一种最直接有效的甲烷转化工艺路线。催化剂的结构、碱性、活性组分的状态及分布和氧物种的性质是影响甲烷氧化偶联性能的重要因素,而这些因素与催化剂组成直接相关。以固体酸WO_3/TiO_2为载体,采用浸渍法制备出一系列负载Li、Mn活性组分的催化剂。利用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-O_ES)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和CH_4程序升温表面反应(CH_4-TPSR)等表征技术对催化剂进行了研究,发现Li的添加提高了C2选择性,并有效抑制了甲烷深度氧化形成CO_2的过程。XRD分析表明Li的添加不仅能够促进锐钛矿型二氧化钛向金红石型二氧化钛转化而且促使了高价锰离子的还原。XPS与CO_2-TPD分析表明Li的增加有利于增加催化剂表面的晶格氧含量和降低催化剂表面的碱性。O_2-TPD分析表明Li含量逐渐升高能够促使晶格氧的移动性增强,从而提高催化剂的反应性能。催化剂的性能受Mn物种的含量与价态的影响,过多的Mn物种对甲烷氧化偶联是不利的,易造成甲烷的深度氧化。同时,Li和Mn活性组分通过协同作用影响着催化剂的反应性能,能够形成新的活性物种MnTiO_3提高甲烷氧化偶联的低温活性。催化剂在n(Li):n(Mn)=2:1、反应温度750°C条件下,C2产率达16.3%,表现出最佳催化效果。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年09期）
韦力,张明森,赵清锐,王雪[3]（2019）在《低温甲烷氧化偶联稀土氧化物催化剂的研究进展》一文中研究指出在甲烷氧化偶联制乙烯(Oxidative coupling of methane,OCM)反应中,在700℃以下具有显着催化活性的催化剂称为低温催化剂。从低温催化剂的组成、制备方法及催化性能等方面综述了近年来Re_xO_y(Re=La、Y、Sm和Nd等稀土元素)稀土氧化物类低温催化剂的研究进展。对于具有潜在工业化应用前景的催化剂进行了简要分析。(本文来源于《精细与专用化学品》期刊2019年07期）
韦力,张明森,赵清锐,王雪[4]（2019）在《甲烷氧化偶联NaWMnO/SiO_2类催化剂低温催化性能的研究进展》一文中研究指出本文将甲烷氧化偶联制乙烯(Oxidative coupling of methane, OCM)反应的NaWMnO/SiO_2类催化剂中在700℃以下具有显着催化活性的称为NaWMnO/SiO_2低温催化剂,在催化剂的组成、制备方法及催化性能等方面综述了近年来的研究进展。同时对于其存在的潜在工业化应用前景做了概述。(本文来源于《中国石油和化工标准与质量》期刊2019年13期）
徐骏伟[5]（2019）在《构建A_2B_2O_7复合氧化物催化材料用于甲烷氧化偶联制乙烯》一文中研究指出天然气是重要的能源和化工原料,主要成分为甲烷,含量在90%左右。甲烷氧化偶联反应(OCM)可把价格低廉的天然气一步转化成重要的化工平台分子乙烯,是天然气高值转化的重要途径。近叁十年来,人们已尝试了多种催化剂用于该反应,研发在低反应温区段具有良好OCM反应活性,高温区段使其单程C_2烃产率达到30%这一最低工业化要求的催化剂仍是目前亟待解决的瓶颈问题。A_2B_2O_7复合氧化物含有本征8a氧空位和表面碱性,热稳定性高,具备甲烷氧化偶联反应对活性位的要求,但人们迄今对其用于该反应的构效关系缺乏系统研究和深入理解。本论文深入探讨了A_2B_2O_7复合氧化物晶相结构、本征氧空位浓度、表面亲电氧中心和碱中心在OCM反应中随A、B位离子半径比的变化规律。明确指认了不同晶相结构的A_2B_2O_7复合氧化物催化材料在甲烷氧化偶联反应中的活性氧物种,理清了该类催化材料用于甲烷氧化偶联反应的构效关系。在此基础上,有目的地调变A、B位离子的化学计量比,通过晶格掺杂异价离子对其进行进一步改性。为创建出具有工业应用前景的新型甲烷偶联催化剂提供理论指导。主要内容和成果总结如下:第一部分:设计制备了一系列A位离子为La~(3+),B位离子为Ti~(4+),Zr~(4+),Ce~(4+)的La_2B_2O_7复合氧化物催化剂用于OCM反应,通过XRD、Raman、Mapping、H_2-TPR、O_2-TPD、CO_2-TPD、EPR、原位红外以及XPS等表征手段,发现通过固定相同的A位离子,调变B位离子,A_2B_2O_7复合氧化物的晶相结构随着无本征8a氧空位的单斜层状钙钛矿结构(La_2Ti_2O_7)向具有规整的8a氧空位的严整烧绿石晶相结构(La_2Zr_2O_7)及8a氧空位更为无序的无序缺陷萤石晶相结构(La_2Ce_2O_7)转变,其OCM反应活性逐渐增大。首次明确了该系列催化剂在OCM反应过程中产生的活性氧物种为O_2~-,该物种与催化剂表面中等强度碱中心密切相关。并提出了该系列催化剂在OCM反应过程中产生活性氧物种O_2~-的两种途径。第二部分:设计制备了两种晶相不同的La_2Zr_2O_7复合氧化物催化剂用于OCM反应,通过XRD、Raman、Mapping、H_2-TPR、O_2-TPD、CO_2-TPD、EPR、及XPS等表征手段,发现具有无序的缺陷萤石相的La_2Zr_2O_7复合氧化物La_2Zr_2O_7-F比具有规整烧绿石结构的La_2Zr_2O_7复合氧化物La_2Zr_2O_7-Py的OCM反应性能更为优良,这是由于具有无序的缺陷萤石相的La_2Zr_2O_7复合氧化物较具有规整烧绿石结构的La_2Zr_2O_7复合氧化物在OCM反应过程中能产生更多的活性氧物种O_2~-。固体漫反射紫外光谱,光致发光光谱结果表明具有无序的缺陷萤石相的La_2Zr_2O_7复合氧化物比具有规整烧绿石结构的La_2Zr_2O_7复合氧化物氧空位浓度更高。第叁部分:设计制备了一系列无序的缺陷萤石晶相向具有稀土氧化物C型晶相结构转变的B位离子为Ce~(4+),A位离子为La~(3+),Pr ~(3+),Sm ~(3+)和Y~(3+)的Ln_2Ce_2O_7复合氧化物催化剂用于OCM反应,通过XRD、Raman、H_2-TPR、CO_2-TPD以及XPS等表征手段,发现固定相同的B位离子,调变A位离子,A_2B_2O_7复合氧化物晶相随着无序的缺陷萤石晶相向具有稀土氧化物C型晶相结构转变,其在OCM反应过程中活性氧物种O_2~-量减少,与目前最具有工业化应用前景的Mn/Na_2WO_4/SiO_2催化剂相比,La_2Ce_2O_7和Sm_2Ce_2O_7复合氧化物催化剂在低温550℃时具有较高的OCM反应性能。第四部分:为优化La_2Ce_2O_7复合氧化物催化剂,设计制备了一系列不同化学计量比的La_(1.5)Ce_2O_7、La_2Ce_2O_7和La_2Ce_(1.5)O_7复合氧化物以及Ca~(2+)掺杂改性的Ca_(0.5)La_2Ce_2O_7、Ca_(0.5)La_(1.5)Ce_2O_7和La_2Ce_(1.5)Ca_(0.5)O_7复合氧化物催化剂用于OCM反应。XRD和Raman结果表明该系列催化剂均为无序的缺陷萤石结构,Raman、Mapping、热重、EPR和XPS结果表明,在不同化学计量的La_2Ce_2O_7复合氧化物催化剂中,La_2Ce_(1.5)O_7过量的离子半径较大的La~(3+)取代了La_2Ce_2O_7复合氧化物中Ce~(4+)位点导致该复合氧化物晶格膨胀从而使催化剂氧空位浓度增大,在OCM反应过程中产生更多的活性氧物种O_2~-,其OCM反应性能增高。在Ca~(2+)掺杂改性的La_2Ce_2O_7复合氧化物催化剂La_2Ce_(1.5)Ca_(0.5)O_7中,由于Ca~(2+)部分进入了La_2Ce_2O_7晶格,使得其氧空位浓度进一步增大,在OCM反应过程中能产生更多量的活性氧物种O_2~-,在750℃时可获得22.5%的C_2烃产率。(本文来源于《南昌大学》期刊2019-05-28）
[6]（2019）在《锡卢里亚甲烷氧化偶联制烯烃技术》一文中研究指出甲烷氧化偶联(OCM)技术是一种直接用甲烷生产高价值产品烯烃的新技术。在1970—1990年,各机构就对甲烷氧化偶联技术进行了大量研究,主要集中在优化转化率和催化剂选择性方面。研究初期所用催化剂寿命短、活性低,需用高温和低压的条件,影响了工业化进程中经济上的可行性。20世纪90年代开发的甲烷氧化偶联催化剂性能有以下4个特点:一是操作温度为820～920 ℃,通过单段绝热床层的转化率低,且需要复杂的反应器设计;二是体积流量大,需用大尺(本文来源于《石油化工技术与经济》期刊2019年01期）
肖可,宋黎娜,程党国,陈丰秋,詹晓力[7]（2019）在《钛硅分子筛负载的Na-W-Mn催化剂上甲烷氧化偶联反应》一文中研究指出以Na-W-Mn为活性组分,探究了Ti-SBA-15,TS-1,Ti-MWW和SiO24种载体负载的催化剂在不同反应温度下的甲烷氧化偶联反应性能,采用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,Na2WO4和Mn2O3活性相对反应至关重要。Ti的掺杂能有效提高W在较低温度下活化甲烷的速率,并促进催化剂的活性组分向表面迁移。Ti-SBA-15分子筛也提高了催化剂表面活性组分和活性氧物种的浓度。多种作用协同使Ti-SBA-15分子筛负载的催化剂在较低温度下的催化活性远高于其他3种催化剂,在720℃下CH4转化率为22%,C2选择性为63%。(本文来源于《化学反应工程与工艺》期刊2019年01期）
荆开石,崔咪芬,费兆阳,陈献,汤吉海[8]（2018）在《HZSM-5分子筛硅铝比对催化氯甲烷偶联制备低碳烯烃性能的影响》一文中研究指出采用硅铝比(n(SiO_2)/n(Al_2O_3))分别为25、38、50、80、200和300的HZSM-5分子筛作为催化氯甲烷偶联制备低碳烯烃(MeXTO)的催化剂,系统地考察HZSM-5分子筛的硅铝比、结构与表面性质对催化性能的影响。利用X线衍射仪(XRD)、N_2吸附-脱附、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和O_2程序升温氧化(O_2-TPO)对催化剂进行表征。结果表明:随着硅铝比的增加,分子筛表面的中强酸酸量逐渐降低,酸强度也逐渐减弱,氯甲烷的转化率逐渐降低,而低碳烯烃的总选择性逐渐增大,催化剂的稳定性也逐渐增强,其中,硅铝比为80的HZSM-5分子筛因具有较适宜的表面酸强度和酸量,催化性能最优。在反应温度450℃、空速2.45 h~(-1)下,氯甲烷的转化率达到92.9%,低碳烯烃的选择性达78.3%,反应稳定性达28 h。(本文来源于《南京工业大学学报(自然科学版)》期刊2018年05期）
李鹏,张明森,武洁花[9]（2018）在《甲烷氧化偶联制乙烯机理和动力学研究进展》一文中研究指出甲烷氧化偶联制乙烯(OCM)是直接将甲烷转化为乙烯的反应过程,介绍了近年来OCM反应过程的主要反应机理模型:Mars-Van Krevelen机理模型、Langmuir-Hinshelwood机理模型、Eley-Rideal机理模型、Rideal-Redox机理模型,综述了近年来有关OCM反应的动力学模型,指出将催化剂的研究与催化剂动力学和反应机理的研究相结合,可指导OCM反应催化剂及反应器的研究。(本文来源于《石油化工》期刊2018年09期）
王鹏伟,张鑫,赵国锋,刘晔,路勇[10]（2018）在《甲烷氧化偶联:Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的金属氧化物MO_x(M=Ti,Mg,Ga,Zr)改性及掺杂效应研究（英文）》一文中研究指出甲烷(页岩气、天然气、可燃冰和煤层气的主要成分)是地球上储量巨大的优质能源和高品味的碳氢资源,我国也拥有储量居全球前列的页岩气、可燃冰和煤层气.虽然甲烷经由合成气可以间接转化为乙烯等产品,但工艺流程长以及合成气造气高温、高能耗和高物耗也是不争的事实,这在一定程度上降低了间接合成路线的竞争优势.特别是,甲烷的间接转化需要将本应部分保留于产品的C―H键全部打断生成合成气,然后再在催化剂作用下重组得到烃类产品,故而并不完美.因此,甲烷的直接转化一直是科学家孜孜以求的理想路径,甲烷氧化偶联制乙烯(OCM反应)也再一次引起关注.目前,Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2是最富有应用前景的催化剂,但其适宜反应温度仍高达800°C以上,极大地制约了其工业化应用.为提高其低温催化性能,本文采用金属氧化物MO_x(TiO_2,MgO,Ga_2O_3或ZrO_2)对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂进行了掺杂改性,利用扫描电子显微镜、N_2吸附-脱附等温曲线、X射线衍射、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对改性后的催化剂进行了系统表征.结果表明,TiO_2掺杂的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂在700 ℃(催化剂床层温度)下,CH_4转化率可达23%,同时C_2-C_3烃类选择性约为73%,且能够稳定运行300 h无失活迹象;MnTiO_3的形成对提高OCM反应的低温活性和选择性至关重要,本质在于低温(≤700 ℃)化学循环"MnTiO_3.Mn_2O_3"的形成替代了未改性催化剂的高温(>800 ℃)化学循环"MnWO_4.Mn_2O_3".对于MgO改性的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn_2O_3与MgO生成了新物相Mg_2MnO_4;虽然也形成了新的MnWO_4.Mg_2MnO_4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4.Mn_2O_3循环类似,需在高温下才可高效进行.对于Ga_2O_3或ZrO_2改性的催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga_2O_3或ZrO_2的引入促进了MnWO4物相的生成并对其有稳定作用,反应后的催化剂无论是体相还是表面都只能检测到MnWO_4,推测认为冄-方石英、Na_2WO_4和Mn_2O_3的缺失是导致Ga_2O_3或ZrO_2改性催化剂性能下降的主要原因(本文来源于《催化学报》期刊2018年08期）
甲烷偶联论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯是一种最直接有效的甲烷转化工艺路线。催化剂的结构、碱性、活性组分的状态及分布和氧物种的性质是影响甲烷氧化偶联性能的重要因素,而这些因素与催化剂组成直接相关。以固体酸WO_3/TiO_2为载体,采用浸渍法制备出一系列负载Li、Mn活性组分的催化剂。利用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-O_ES)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和CH_4程序升温表面反应(CH_4-TPSR)等表征技术对催化剂进行了研究,发现Li的添加提高了C2选择性,并有效抑制了甲烷深度氧化形成CO_2的过程。XRD分析表明Li的添加不仅能够促进锐钛矿型二氧化钛向金红石型二氧化钛转化而且促使了高价锰离子的还原。XPS与CO_2-TPD分析表明Li的增加有利于增加催化剂表面的晶格氧含量和降低催化剂表面的碱性。O_2-TPD分析表明Li含量逐渐升高能够促使晶格氧的移动性增强,从而提高催化剂的反应性能。催化剂的性能受Mn物种的含量与价态的影响,过多的Mn物种对甲烷氧化偶联是不利的,易造成甲烷的深度氧化。同时,Li和Mn活性组分通过协同作用影响着催化剂的反应性能,能够形成新的活性物种MnTiO_3提高甲烷氧化偶联的低温活性。催化剂在n(Li):n(Mn)=2:1、反应温度750°C条件下,C2产率达16.3%,表现出最佳催化效果。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
甲烷偶联论文参考文献
[1].徐骏伟,习蓉,徐香兰,方修忠,张艳.构建化学组成相同、晶相结构不同La_2Zr_2O_7用于甲烷氧化偶联（OCM)[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019
[2].程飞,杨建,闫亮,赵军,赵华华.固体酸WO_3/TiO_2负载锂锰催化剂组成对其甲烷氧化偶联反应性能的影响（英文）[J].物理化学学报.2019
[3].韦力,张明森,赵清锐,王雪.低温甲烷氧化偶联稀土氧化物催化剂的研究进展[J].精细与专用化学品.2019
[4].韦力,张明森,赵清锐,王雪.甲烷氧化偶联NaWMnO/SiO_2类催化剂低温催化性能的研究进展[J].中国石油和化工标准与质量.2019
[5].徐骏伟.构建A_2B_2O_7复合氧化物催化材料用于甲烷氧化偶联制乙烯[D].南昌大学.2019
[6]..锡卢里亚甲烷氧化偶联制烯烃技术[J].石油化工技术与经济.2019
[7].肖可,宋黎娜,程党国,陈丰秋,詹晓力.钛硅分子筛负载的Na-W-Mn催化剂上甲烷氧化偶联反应[J].化学反应工程与工艺.2019
[8].荆开石,崔咪芬,费兆阳,陈献,汤吉海.HZSM-5分子筛硅铝比对催化氯甲烷偶联制备低碳烯烃性能的影响[J].南京工业大学学报(自然科学版).2018
[9].李鹏,张明森,武洁花.甲烷氧化偶联制乙烯机理和动力学研究进展[J].石油化工.2018
[10].王鹏伟,张鑫,赵国锋,刘晔,路勇.甲烷氧化偶联:Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的金属氧化物MO_x(M=Ti,Mg,Ga,Zr)改性及掺杂效应研究（英文）[J].催化学报.2018
论文知识图
