超支化铬系催化剂的合成及乙烯齐聚性能研究

超支化铬系催化剂的合成及乙烯齐聚性能研究

论文摘要

以正辛胺和十二胺为原料,分别制备了两种超支化PNP配体,通过引入金属铬活性位点的方法合成了具有不同烷基链长度的超支化PNP铬系催化剂.采用红外光谱(IR)、核磁共振磷谱(31P-NMR)、核磁共振氢谱(1H-NMR)、紫外光谱(UV)和质谱(MS)等表征方法证明合成催化剂的结构与理论结构预测相符.详细考察了催化剂用量、溶剂种类、反应条件以及配合物结构对乙烯齐聚性能的影响.实验结果显示,超支化PNP铬系催化剂在甲苯作溶剂,甲基铝氧烷(MAO)做助催化剂时表现出良好的催化乙烯齐聚性能,产物主要为低碳烯烃.在最佳条件下,催化活性最高可达到1.69×105 g·(mol Cr·h)-1,己烯和辛烯的选择性为43.3%以上.相同聚合条件下,其催化活性随着端基烷基链长度的增加而下降.

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 实验与仪器
  •   1.2 超支化PNP铬系催化剂的合成
  •     1.2.1 超支化PNP配体的合成
  •     1.2.2 超支化PNP铬系催化剂的合成
  •   1.3 乙烯齐聚实验
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 红外光谱分析
  •   2.2 核磁共振磷谱分析
  •   2.3 核磁共振氢谱分析
  •   2.4 紫外光谱分析
  •   2.5 质谱分析
  •   2.6 超支化PNP铬系催化剂催化乙烯齐聚性能
  •     2.6.1 溶剂种类对催化性能的影响
  •     2.6.2 反应温度对催化性能的影响
  •     2.6.3 Al/Cr摩尔比对催化性能的影响
  •     2.6.4 反应压力对催化性能的影响
  •     2.6.5 催化剂用量对催化性能的影响
  •     2.6.6 催化剂结构对催化性能的影响
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 王俊,李昱颖,张娜,陈丽铎

    关键词: 超支化大分子,铬系催化剂,乙烯齐聚,催化性能

    来源: 分子催化 2019年05期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室

    基金: 国家重点研发计划资助(2017YFB0306701),国家自然科学基金资助项目(21576048)~~

    分类号: TQ426;TQ221.2

    DOI: 10.16084/j.cnki.issn1001-3555.2019.05.003

    页码: 429-437

    总页数: 9

    文件大小: 1031K

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