二硫化钨太赫兹波段载流子特性及太赫兹发射光谱研究

论文摘要

过渡金属硫族化物为典型的层状类石墨烯二维材料,研究发现它们具有可调的能带带隙以及光学选择性的能谷电子,为新型二维光电子器件的研究提供了全新的方向。二硫化钨（tungsten disulfide,WS2）为典型的层状过渡金属硫族化物,表现出较强的二次谐波、层数依赖的光致发光、较大的自旋分裂和激子结合能等,使其在高性能微纳集成电子器件中崭露头角。同时亚皮秒量级的超快载流子特性使其有望在太赫兹波段研制高性能太赫兹光电响应器件。太赫兹光谱技术为探测和研究半导体材料的太赫兹光电响应性能提供了无接触和高效率的研究手段。但是,基于WS2材料的优异光电性能及其在太赫兹波段的研究目前少有报道。本论文采用太赫兹光谱技术研究了WS2材料在太赫兹波段的光电响应及基于WS2材料的太赫兹发射光谱特性,为层状过渡金属硫族化物在太赫兹功能器件的研究和发展提供良好的基础,可以进一步推进太赫兹技术的发展。本论文的主要工作和创新点如下:（1）WS2材料的太赫兹静态光学常数（吸收和折射率）和动态载流子动力学过程的研究。通过太赫兹透射光谱系统测试了透过WS2材料的太赫兹时域光谱,通过参数计算方法,获得太赫兹波段的折射率和吸收系数等光学参数。通过光泵浦-太赫兹探测系统测试,分析获得了WS2材料动态载流子弛豫过程,分析了光泵浦下太赫兹复电导率与入射泵浦光的关系。相关研究成果的论文正在整理中。（2）块状WS2晶体太赫兹发射光谱特性研究。通过反射和透射构型的太赫兹发射光谱系统研究了800 nm飞秒激光激发下WS2晶体表面的太赫兹辐射特性。通过研究发现在不同入射偏振光激发下,仅产生p偏振方向的太赫兹波辐射,且随着泵浦功率的增加,其太赫兹辐射电场强度出现饱和效应。而这些结果完全不同于在同样实验条件下的基于光整流效应的二硫化钼晶体,尽管两者具有相似的物理结构和光电子特性。通过改变WS2样品的方位角发现太赫兹辐射电场强度与方位角（φ）变化不敏感,几乎保持不变。我们通过第一性原理计算,发现WS2中非线性系数d22几乎为零,而d22决定了光整流效应的3φ旋转对称性。通过分析泵浦光偏振角与太赫兹辐射电场强度的依赖关系,计算出非线性效应的贡献约为12%。以上结果说明WS2晶体表面的太赫兹辐射主要由表面态引起的表面场导致的。通过分析其表面场特征,其最大的表面场近似为1.2×105 V/cm。该研究成果不仅可以为层状材料的太赫辐射特性研究提供良好基础,而且可以促进基于层状材料的太赫兹器件发展。该部分内容已经发表在Physical Review B期刊上。（3）少层WS2的太赫兹发射光谱特性研究。具有优异自旋极化特性的层状过渡金属硫族化物为自旋电子学和谷电子学的发展铺平了道路。在此,采用线偏振和圆偏振800 nm入射泵浦光分别激发少层WS2表面,对产生偏振态依赖的太赫辐射特性进行了分析。通过线偏振光激发过程,初步验证了表面内建电场使得界面电位梯度发生变化,从而在布里渊区Γ点周围引起Rashba自旋分裂。当圆偏振光激发时,其动量空间中的电荷不对称分布将导致面内自旋极化电流,从而产生圆偏振太赫兹辐射。这些结果不仅为自旋极化瞬态光电流的测量提供了新的非接触式检测方法,而且为层状过渡金属硫族化物在自旋/谷电子特性的研究提供了理论基础。相关研究成果的论文正在整理中。（4）单层WS2的太赫兹发射光谱特性研究。纳米材料的偏振太赫兹发射研究不仅开辟了新兴的“TeraNano”交叉学科,而且为非线性光学过程研究提供了新的工具。在此,首先在室温下,分别通过线偏振和圆偏振激光激发方式,研究了单层WS2的太赫兹辐射机制。结果表明,在800 nm飞秒激光的激发下,偏振太赫兹发射主要是基于面内非线性偶极子的光整流效应产生,这与块状WS2晶体的机制不同。并结合实验和理论验证了太赫兹辐射电场强度与方位角和入射偏振角的依赖关系。此外,基于圆偏振光激发下的非共振非线性过程,观测到可控的椭圆偏振太赫兹发射,其最大椭圆率e≈0.52。清楚地了解二维材料的太赫兹辐射机制将有助于二维太赫兹光电子集成器件的进一步设计、优化和偏振控制。该部分内容已经发表在Advanced Optical Materials期刊上。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
•   1.1 二维层状材料发展背景
•   1.2 二硫化钨结构及其光电特性及应用
•     1.2.1 二硫化钨结构特性
•     1.2.2 二硫化钨光电特性及其应用
•   1.3 太赫兹波特性及发展
•     1.3.1 太赫兹波特性简介
•     1.3.2 太赫兹系统
•     1.3.3 太赫兹波产生
•     1.3.4 太赫兹波探测
•   1.4 过渡金属硫族化物在太赫兹波段的研究现状
•   1.5 本论文选题的目的和意义
• 第二章 二硫化钨的太赫兹静态光学参数和动态载流子特性
•   2.1 引言
•   2.2 光路简介及参数计算
•     2.2.1 透射型太赫兹时域光谱系统参数计算
•     2.2.2 光泵浦-太赫兹探测系统参数计算
•     2.2.3 电导率模型
•   2.3 二硫化钨的静态介电常数分析
•   2.4 二硫化钨的动态载流子弛豫过程分析
•   2.5 二硫化钨的太赫兹复电导率光谱分析
•   2.6 本章小结
• 第三章 块状二硫化钨晶体表面太赫兹发射光谱
•   3.1 引言
•   3.2 样品表征
•   3.3 实验结果与分析
•     3.3.1 反射构型下太赫兹发射光谱特性
•     3.3.2 透射构型下太赫兹发射光谱特性
•     3.3.3 太赫兹辐射与入射角依赖性
•   3.4 本章小结
• 第四章 少层二硫化钨表面太赫兹发射光谱
•   4.1 引言
•   4.2 样品表征
•   4.3 少层二硫化钨的太赫兹发射光谱特性分析
•     4.3.1 线偏振太赫兹发射光谱特性
•     4.3.2 圆偏振太赫兹发射光谱特性
•   4.4 不同基底的太赫兹响应
•   4.5 本章小结
• 第五章 单层二硫化钨表面太赫兹发射光谱
•   5.1 引言
•   5.2 样品表征
•   5.3 单层二硫化钨太赫兹发射光谱特性分析
•     5.3.1 线偏振太赫兹发射光谱特性
•     5.3.2 椭圆偏振太赫兹发射光谱特性
•     5.3.3 太赫兹波偏振态控制
•   5.4 本章小结
• 总结与展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读博士学位期间取得的科研成果
• 作者简介

文章来源

类型: 博士论文

作者: 张隆辉

导师: 徐新龙

关键词: 太赫兹发射光谱,载流子,自旋极化电流,偏振态,二硫化钨

来源: 西北大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,信息科技

专业: 物理学,物理学,材料科学,无线电电子学

单位: 西北大学

分类号: O433;TB34;O441.4

总页数: 110

文件大小: 12630K

下载量: 245