阴离子改性MCM-22分子筛的制备及其在催化合成聚甲氧基二甲醚中的应用

阴离子改性MCM-22分子筛的制备及其在催化合成聚甲氧基二甲醚中的应用

论文摘要

以硅溶胶为硅源,偏铝酸钠为铝源、环己亚胺为模板剂,采用水热合成法和离子交换法合成了HMCM-22分子筛,通过在合成凝胶时引入不同的阴离子制备了改性分子筛HMCM-22(X),利用XRD、FTIR、SEM、N2吸附-脱附、27Al NMR和NH3-TPD等方法分析了阴离子对Al在MCM-22结构中落位的影响,同时考察了HMCM-22(X)骨架中酸中心位置和酸性质对合成聚甲氧基二甲醚(PODEn)的影响。实验结果表明,HMCM-22(X)的拓扑结构未发生改变。阴离子并未掺杂到MCM-22的晶体结构中,但对试样的比表面积影响较大。阴离子的存在使催化剂的酸性位点更多地分布在催化剂的外表面和超笼处。阴离子不同,外表面形成的酸量和酸强度不同。PODEn的形成受酸性位点和酸性质的共同影响,外表面的中强酸更有利于增链反应进行,HMCM-22(NO3-)和HMCM-22(ClO4-)的催化效果好于HMCM-22(SO42-)。

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 主要试剂
  •   1.2 催化剂的制备
  •   1.3 催化剂的表征
  •   1.4 催化反应与产物分析
  •     1.4.1 催化反应
  •     1.4.2 产物分析
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 催化剂的表征
  •     2.1.1 XRD表征结果
  •     2.1.2 FTIR表征结果
  •     2.1.3 SEM表征结果
  •     2.1.4 BET表征结果
  •     2.1.5 27Al NMR表征结果
  •     2.1.6 NH3-TPD表征结果
  •   2.2 催化剂活性评价
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 周林,李国斌,李晓娟,朱江林,刘超,陈立宇

    关键词: 分子筛,阴离子改性,固体酸,甲醇,聚甲氧基二甲醚

    来源: 石油化工 2019年06期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工,燃料化工,石油天然气工业

    单位: 西北大学化工学院

    分类号: TQ424.25;TE624.81

    页码: 556-562

    总页数: 7

    文件大小: 1845K

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