论文摘要
煤火灾害在我国北方广泛分布,其可能已经成为大气汞的主要来源之一。煤火汞排放还可能导致周边汞环境灾害。对矿区汞环境地球化学的研究,不仅具有较强的环境意义还可能为煤火治理提供新的思路。本文通过对具典型煤火发育区乌达矿区以及其附属的工业园、城区和农田进行系统采样,测试了煤、落尘、煤火海绵体（CFS）等汞含量数据、汞同位素组成、不同区域地表汞交换通量数据、不同介质的汞形态数据、钻孔汞含量数据和不同样品的汞同位素比值,进而探讨了乌达区域汞环境地球化学特征,获得以下认识:乌达煤田9#和10#煤层汞含量范围为0.168-0.243μg·g-1,均值为0.203μg·g-1;乌达煤中矿物主要以黏土矿物为主,如高岭石、伊利石、蒙脱石,其次是石英、方解石、锐钛矿等;通过分析煤中汞含量与主要矿物含量相关性,表明乌达煤中汞主要赋存于黄铁矿,并且与黏土矿物尤其是蒙脱石也存在一定的相关性。乌达煤田、工业园、城区、农田和荒地落尘汞含量均值分别为289 ng·g-1、809 ng·g-1、160 ng·g-1、57 ng·g-1 和48 ng·g-1;地表土汞含量均值分别为 216 ng·g-1、242 ng·g-1、30 ng·g-1和30 ng·g-1。煤火海绵体汞含量范围为751-19800 ng·g-1,均值为9074ng·g-1。通过与中国潮土值和乌达背景值作比较,乌达矿区、工业园和城区汞含量显著富集。通过计算地积累指数（Igeo）,工业园落尘汞污染最为严重,中污染及其以上占70.74%,重污染和极重污染均达到7.32%;乌达煤矿区地表土污染程度最为严重,偏中污染程度以上区域达60%。乌达地表汞含量较高区域多分布于矿区煤火下风向,表明乌达地表汞已明显受到煤火汞影响;同时区内出现多个汞含量极值点,表明乌达区整体受矿区煤火汞影响外还受点释放源影响,如氯碱厂、洗煤厂、煤焦化厂等。通过分析落尘和地表土汞含量的相关性,表明煤矿区二者具有相对较低的相关关系,其原因可能为地表土部分汞含量可能直接来源于地下煤火。矿区植被汞含量受煤火汞影响显著,具潜在生态风险。乌达煤矿区地表汞交换通量范围为14-3 18 ng·m-2h-1,均值为90 ng·m-2h-1;其中不同用途地表汞交换通量存在明显差异,如煤火区（99和177 ng·m-2h-1）、无火区（19和32 ng·m-2h-1）、回填区（53 ng·m-2h-1）。居民区地表汞交换通量范围为20-138 ng·m-2h-1,均值为80 ng·m-2h-1;工业园地表汞交换通量范围为2-199 ng·m-2h-1,均值为 71 ng·m-2h-1。通过对煤火区地表汞交换通量异常性分析,并结合矿物、地表汞含量和pH值,表明在煤矿区包括火区、无火区和回填区地表汞通量均存在异常现象。其原因可能为地下煤火汞或煤中汞因煤岩温度升高成为汞蒸气,通过上覆岩层裂隙、微裂隙、孔洞或直接穿透上覆岩层进入大气,继而成为地表汞交换通量的一部分。通过对不同区域地表汞交换通量与自然因素进行相关性分析,地表汞通量值与光照强度、地表温度具较强相关性。对钻孔中汞含量与相关气体,如CO、CO2、CH4等进行相关性分析,显示汞含量与CO、CH4具有较高的相关性,表明钻孔中汞主要来源于地下煤层。通过在不同载气条件,如氩气、氮气、合成空气（25%O2+75%N2）、纯氧对汞形态分析的影响,发现氩气对此次汞形态分析效果较好;乌达煤田9#煤层和10#煤层煤中汞的形态主要为HgS和HgSO4,并有少量的HgCl2和HgO;落尘汞形态主要为HgCl2,其次为HgO和HgSO4;表土中汞形态以HgSO4为主,其次为HgCl2和HgO,部分样品还含有HgS。落尘与地表土汞不同形态含量存在差异,其原因可能为沉汞向土汞转化过程汞形态发生了转变。乌达煤中δ202Hg值范围为-2.87～-1.04‰,均值为-1.97±1.78‰;△199Hg值范围为-0.06～-0.04‰,均值为-0.05±0.01‰。乌达落尘中δ202Hg 值范围为-1.35～-1.25‰,均值为-1.30±0.08‰;A199Hg 值范围为-0.14～-0.12‰,均值为-0.13±0.02‰。乌达地表土中δ202Hg值范围为-1.31～-1.22‰,均值为-1.26±0.08‰;△199Hg值范围为-0.12～-0.10‰,均值为-0.11±0.02‰。乌达海绵体中δ202Hg值范围为-1.66～-1.34‰,均值为-1.49±0.22‰;△199Hg 值范围为-0.04～-0.05‰,均值为-0.05±0.00‰。乌达样品不仅显示显著的质量分馏异常值,还具明显的非质量分馏异常。通过分析对比原煤与海绵体、落尘和地表土汞同位素比值特征,表明CFS与落尘和地表土存在明显差异,两者汞源可能不同,或相同汞源因不同的迁移转化过程导致了不同程度的分馏效应;而落尘与地表土具有近一致的奇数汞同位素异常值,表明两者汞源可能相同。海绵体、落尘和地表土δ202Hg值较9#煤明显具偏负特征,其原因为不仅来自于煤燃煤和被加热过程的汞同位素动力分馏效应,还来自原汞蒸气沿裂隙、孔洞上升过程的地质层析作用引起的分馏效应。此外,落尘汞与地表土δ202Hg值相比,前者明显负偏于后者,其原因可能为落尘汞转变为地表土汞过程发生的光致还原反应。综上所述,本文通过对乌达不同样品进行汞含量分析、地表汞含量分布分析、地表汞交换通量研究、不同介质汞同位素比值分析等较为系统的研究了乌达汞环境地球化学特征,对因煤火可能导致的汞是生态风险有了较为深入的了解。在研究中,归纳了煤火汞的释放通道;提出了地表汞异常的成因机制;得出了个别研究区域地表汞的来源等。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 李春辉
导师: 梁汉东
关键词: 乌达矿区,汞含量分布,汞通量,汞形态,汞同位素
来源: 中国矿业大学(北京)
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑
专业: 地质学,环境科学与资源利用
单位: 中国矿业大学(北京)
分类号: X142
DOI: 10.27624/d.cnki.gzkbu.2019.000025
总页数: 186
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