导读:本文包含了铜基催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,乙醇胺,甲醇,基材,收率,乙酸,乙炔。
铜基催化剂论文文献综述
张楚风,陈哲伟,连跃彬,陈宇杰,李沁[1](2019)在《泡沫铜基底原位生长的铜基导电金属有机框架作为双功能电催化剂》一文中研究指出以泡沫铜为基底生长氢氧化铜纳米线,通过原位转化合成二维导电金属有机框架(MOF)材料Cu_3HITP_2(HITP=2,3,6,7,10,11-六氨基叁亚苯)作为双功能催化剂,可直接用作析氧及氧还原反应的工作电极,而无需使用额外的基底或粘合剂,且无需后续热处理。研究发现以氢氧化铜纳米线为模板的Cu_3HITP_2表现出了更大的电化学比表面积,这种新型的电极可在碱性溶液(0.1和1.0 mol·L~(-1) KOH)中可以稳定运行,析氧反应中在电流密度达到10 mA·cm~(-2)时的过电位仅为1.53 V,超越了商业二氧化钌的催化性能。此外,该催化剂在氧还原反应中的半波电位达到0.75 V,优于大多数MOF材料。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年12期)
唐晓宁,邵姣婧[2](2019)在《掺氮石墨烯-铜基催化剂的制备及催化性能》一文中研究指出采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明:在催化剂中铜颗粒尺寸较小、均匀分布于N/GN片层上,且铜含量较低(3.6%);Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化效果良好,乙炔转化率为68%,氯乙烯选择性为99%。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年10期)
雷文,肖卫平,王得丽[3](2019)在《用于二氧化碳电化学还原反应的铜基催化剂研究进展》一文中研究指出二氧化碳(CO_2)电催化还原对于解决目前日益严重的能源危机和环境污染等问题具有重要的意义,并且能产生一定经济效益.本文简要概述了水溶液体系中电化学还原CO_2的发展现状,从铜基催化剂的结构/形貌两方面着手,介绍了近年来的最新研究进展.最后,结合当前发展状况,从能源和经济等角度出发,对未来铜基电极材料研究进行了展望.(本文来源于《电化学》期刊2019年04期)
杨帆,邓培林,韩优嘉,潘静,夏宝玉[4](2019)在《电化学二氧化碳还原中的铜基催化剂(英文)》一文中研究指出由于不断增加的二氧化碳排放导致全球变暖,且能源短缺等问题日益恶化,将二氧化碳电化学还原为高附加值化学品和燃料引起了极大的兴趣,设计高效催化剂对实现二氧化碳的高效选择性转化具有重要意义.在所探索的各种催化剂中,铜基催化剂具有良好的开发潜力,可用于烃类生产.本文综述了铜基电化学二氧化碳转化材料的最新进展.分别从尺寸结构到不同形式(合金、氧化物)的铜基催化剂,以及分子催化剂等方面展开,重点讨论铜基催化剂上二氧化碳电解还原的反应机理.最后,对未来高效铜基催化剂的设计提出展望,以促进二氧化碳转化的可持续发展.(本文来源于《电化学》期刊2019年04期)
丁雪婧,赵亮富[5](2019)在《Li、Mg氧化物对铜基催化剂甲醇合成性能的影响》一文中研究指出利用并流共沉淀法制备了Li、Mg氧化物为助剂的系列Cu/Zn/Al催化剂(Cu/Zn/Li,Cu/Zn/Mg),并采用XRD、SEM表征手段进行了表征。利用固定床微反装置考察Cu/Zn比、助剂种类和添加量对催化剂在合成气制甲醇反应中的催化性能的影响。结果表明,Li、Mg氧化物的引入对催化剂的结构、形貌以及催化性能影响较大:无Li、Mg氧化物助剂的Cu/Zn/Al催化剂(命名为Cu/Zn)为微米级大颗粒堆积态,随着Li引入量的增加,催化剂从100nm左右的Cu/Zn/Li(0.05)晶粒转变为小于10nm的Cu/Zn/Li(0.1)纤维丝,其分散性和240℃较低温催化活性随之大幅增加,其中Cu/Zn/Li(0.05)的粗甲醇时空收率约为Cu/Zn的5~10倍,Cu/Zn/Li(0.1)的粗甲醇时空收率约为Cu/Zn/Li(0.05)的2倍;引入少量Mg得到的Cu/Zn/Mg(0.05)晶粒比Cu/Zn/Li(0.05)更细,为50 nm的细棒状,其粗甲醇时空收率更大,约为Cu/Zn/Li(0.05)的2倍,与Cu/Zn/Li(0.1)的催化活性相当;Cu/Zn原子比在1~2范围内对含Li、Mg铜基催化剂初活性影响不大。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年04期)
兰小林,段正康,王永胜,赵云鹭,赵珍珍[6](2019)在《不同晶相结构ZrO_2负载铜基催化剂用于二乙醇胺脱氢反应》一文中研究指出通过制备不同晶相结构〔单斜相(m-ZrO_2)、四方相(t-ZrO_2)和无定型(a-ZrO_2)〕ZrO_2载体,再通过沉积沉淀法制得Cu/m-ZrO_2、Cu/t-ZrO_2和Cu/a-ZrO_2催化剂,分别用于催化二乙醇胺脱氢合成亚氨基二乙酸反应。采用XRD、氮气物理吸附脱附、XPS、H_2-TPR、CO_2-TPD对催化剂的结构进行了表征。结果表明,Cu/m-ZrO_2催化剂界面更加有利于Cu~+/Cu~0稳定存在,具有更多的碱性位点,且抗氧化性较好。在二乙醇胺脱氢反应中,Cu/m-ZrO_2催化剂性能最好,反应时间为2.5 h,亚氨基二乙酸收率为97.64%。(本文来源于《精细化工》期刊2019年12期)
景国娟[7](2019)在《Pt增强铜基催化剂协同效应机理及其对CO优先氧化性能的研究》一文中研究指出氢能作为清洁能源备受青睐,质子交换膜燃料电池(PEMFCs)作为高效环保的能源转换装置被广泛应用于氢能的转化。而水煤气变换后富氢气体中残留的CO(约1%)会严重毒化PEMFCs的Pt电极,因此需采用有效手段降低CO浓度至100 ppm以下。目前,在催化剂作用下进行的CO优先氧化(CO-PROX)是去除富氢气体中CO的有效方法。其中,铜铈催化剂因成本低、活性高被认为具有较好的应用前景,但其低温段催化活性仍然需要改进。由于Pt基催化剂对CO氧化反应表现出较好的低温催化活性,因此通过Pt修饰的铜铈催化剂将有望提高CO-PROX低温段催化性能。本论文研究了Pt修饰的铜基催化剂对CO-PROX的催化性能,重点阐明Pt与Cu之间的协同作用增强催化性能机制,在原子尺度上揭示其催化机理、构效关系和调控方法。具体研究内容如下:1、采用模板法结合液相还原法制备一系列Pt/CuO-CeO_2催化剂,系统探究Pt含量对CO-PROX催化性能的影响机理。结果表明较高的Pt含量能够有效促进铜铈的还原、增加CO吸附位点,从而提高了CO-PROX低温段催化活性。结合CO-TPD表征,CO完全转化温度窗口变窄源于更多CuO物种被过量NaBH_4还原剂还原至Cu~0使得界面处活性位点数量减少。2、采用沉积沉淀法制备一系列低Pt含量的双金属Pt-Cu/CeO_2催化剂,系统探究Cu含量对CO-PROX催化性能的影响机理。研究发现控制Pt/Cu比例能够有效改进催化剂的电子结构,从而促进CO的吸附和氧化。其中,Pt10Cu19/CeO_2催化剂展现出较好的低温段催化活性。此外,Pt与Cu间协同作用能够抑制H_2的吸附和氧化,有助于提高催化剂的CO_2选择性。3、采用牺牲模板法和改良的电化学置换方法可控构筑暴露不同晶面的PtCu中空合金纳米笼催化剂。研究表明,(111)和(100)的共存晶面有助于提高Pt的电子密度、形成较多的CO和O_2吸附活化位点、降低CO在Pt表面的吸附强度,从而展现出较高的CO-PROX催化活性和CO_2选择性。(本文来源于《内蒙古大学》期刊2019-06-02)
魏聪聪[8](2019)在《铜基硫属化物阳极析氧催化剂的制备及改性研究》一文中研究指出随着世界经济的发展,能源环境正悄无声息地发生改变,随之而来的是环境污染与能源危机,氢能来源广,可储存,零污染,成为理想的能源载体。作为可再生能源的太阳能,风能,海洋能,地热能,潮汐能,具有地域性,间接性,不宜储存与运输等缺陷。将其转换为驱动电解水制氢的能量源是目前迎接氢经济较为有效的方法。电解水制氢耗能大,制氢成本高,所以设计一种低廉,高效,稳定性好的催化剂降低电解水过程的能源消耗,达到能源的高效利用是关键。工业制氢的贵金属催化剂,活性和稳定性好,但是稀缺且价格昂贵,过渡金属硫化物(TC,T=Ni、Co、Cu、Fe;C=S、Se、Te)在阳极析氧反应(OER)中通常表现出较强的催化性能,被报道的一般在10 mA·cm~(-2)的电流密度下,过电位在200~300 mV的范围内。目前,已经探索的叁维泡沫(如Ni泡沫、Cu泡沫、石墨烯泡沫),它们的立体网络结构、高的比表面积和大的孔体积等特性,不仅为电极表面与电解液提供了更多的接触面积,而且还为电子传递提供更多的通道。因此,将过渡金属硫属化物负载到泡沫金属上作为阳极析氧催化剂,具有良好的应用前景。本文采用液相合成方法,以泡沫铜作为基底,制备了负载于泡沫铜基底的铜基硫属化物作为阳极析氧催化剂,并对其进行改性研究。系统考察了金属铜的两种硫属化物Cu_2Se和Cu_2S的制备工艺条件,阳极析氧活性,OER前后物相组成与结构的变化:以及利用SnS对块晶Cu_2S进行改性,重点研究了双金属硫化物的协同催化作用。具体研究包括以下几方面:1、在接近室温的条件下,第一步采用超声合成方法以SeO_2为硒源直接对泡沫铜硒化,合成了前驱体Cu_2Se催化剂,第二步经过电化学氧化法,得到了具有核壳结构的Cu_(2-x)Se@CuO/CF。核壳结构具有较大的电化学活性面积(ECSA),可为OER提供更多的表面活性位点。活性CuO壳层作为催化介质,在OER过程中加速电荷转移。在原有结构的基础上催化剂的表面积增大更有利于电解质溶液与其接触面积有利于O的吸附,这种氧化物与硒化物的协同作用,更加有利于电子的传输。催化剂直接生长在无粘结剂的铜泡沫上,催化剂与基体之间的联接较强,有利于保持长期稳定。2、以CF,硫代乙酰胺(TAA)分别做为铜源和硫源,乙醇胺(EDA)为络合剂,乙醇为溶剂,通过溶剂热法制备了生长于泡沫铜上的Cu_2S十四面体,并从多方面考查包括反应温度、反应时间、乙醇胺与乙醇的体积比等对催化剂活性的影响。最终得到以硫代乙酰胺为硫源,当乙醇胺和乙醇的体积比为2:14,在180℃下反应6 h,得到十四面体Cu_2S催化剂。在电流密度为20 mA/cm~2时,Cu_2S催化剂的过电位只有200 mV,对比报道过的过渡金属阳极析氧催化剂表现出优异的电化学性能。通过液相合成法可以较好地调控催化剂的形貌,混合溶剂法因较快的反应动力学,可以在短时间内生成结晶度高的TCs。在反应中加入有机胺,对样品的形貌控制至关重要,协助各向异性晶体生长,通过调节有机胺与乙醇的比例,对Cu_2S的结构完整性和尺寸大小有着至关重要的作用。反应的温度和溶液的PH会影响无机盐和阴离子的水解率(如硫脲和硫代乙酰胺)从而影响其晶体结构中固有的各向异性特征,导致晶体的定向生长。3、采用液相回流反应法,在较低的温度和较短的反应时间下,以硫酸铜为铜源并引入金属锡源,通过注入溶解在乙醇胺中的硫代乙酰胺为S源,最终生成负载于泡沫铜上的双金属硫化物SnS/Cu_2S。SnS对Cu_2S的修饰一方面能够改变Cu_2S块状晶的形貌,增大催化剂比表面;另一方面改变金属的电子结构,实现金属之间的协同催化。相比于单金属SnS和Cu_2S催化剂,在50 mA/cm~2的电流密度下,过电位分别降低了174和84 mV,并且可以保持50 h的稳定性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)
陈阔[9](2019)在《高稳定性铜基催化剂的设计、制备及其二氧化碳加氢制甲醇反应性能研究》一文中研究指出铜基催化剂以其优异的催化性能和低廉的生产成本被广泛应用于一系列重要工业生产当中。例如,铜基催化剂应用于CO_2加氢制甲醇反应,无论从基础理论还是工业生产都已经进行了十分深入的研究。然而,由于Cu物种自身性质,催化剂中的Cu颗粒在反应过程中极易发生颗粒团聚长大,诱发催化剂失活。研究表明,Cu物种颗粒的长大主要通过两种途径。一种途径是迁移团聚,Cu物种以完整颗粒的形式经过催化剂表面发生迁移而后团聚;另一种途径则是奥斯瓦尔德(Ostwald)熟化效应,Cu物种以原子或分子态通过催化剂表面发生迁移导致颗粒长大。当然,不论经过上述哪种途径活性物种颗粒均会长大,导致催化剂中活性位数量减少诱发催化剂失活。因此,设计并制备出抑制颗粒长大的铜基催化剂,不论对于基础研究还是工业生产均具有重要的现实意义。本工作设计了一种旋蒸辅助沉积沉淀法,通过旋转蒸发辅助处理和沉积沉淀法相结合制备出了金属粒子分布均匀的CuZnO/SiO_2催化剂。详细研究催化剂金属粒径分布对催化剂反应活性与稳定性的影响规律,针对熟化效应导致的催化剂失活进行详细剖析。此外针对迁移团聚机理,本文调变了金属-载体(Cu/ZnO)相互作用力,探究了其相互作用力对催化剂催化性能的影响。得出主要结论如下:(1)采用旋蒸辅助的沉积沉淀法制备出均匀分散的负载型CuZnO/SiO_2催化剂,并将其应用于CO_2加氢制甲醇反应考察其催化稳定性。作为对比,其它改进的沉积沉淀法被采用,制备出了不同粒径分布范围的催化剂。从催化反应评价结果看出,与其它几种催化剂相比,采用旋蒸辅助的沉积沉淀法制备的均匀分散的CuZnO/SiO_2催化剂在催化过程中失活速率明显降低。XRD、TEM、XPS等表征表明,催化剂中“bulk”Cu物种的存在会加速其失活现象。同时随着催化剂中活性金属粒径分布范围增宽,催化剂中Cu物种长大现象加剧,其失活速率明显增快。因此采用旋蒸辅助的沉积沉淀法制备的均匀分散的CuZnO/SiO_2催化剂可以在一定程度上抑制Ostwald熟化效应,提高催化剂稳定性。(2)通过调变活性物种沉淀顺序,制备出了具有不同金属-载体(Cu/ZnO)相互作用力的CuZnO/SiO_2催化剂,即Re-CZS,Co-CZS,Nor-CZS催化剂。在相同反应条件下,考察了不同金属-载体相互作用对催化剂催化活性、选择性以及稳定性的影响。催化剂反应评价结果表明,金属-载体相互作用力的增强可以有效提高CO_2转化率和催化剂的稳定性;然而,进一步增强金属-载体(Cu/ZnO)相互作用力可能会导致催化剂甲醇选择性的降低。FT-IR及XRD等表征结果表明,沉淀顺序的改变不会改变Cu物种在催化剂中的存在状态(均以CuO形式存在);TPR、XPS等表征结果表明,采用反序沉淀法制备的Re-CZS催化剂表现出最强的金属-载体相互作用力,因此表现出最好的催化剂稳定性。与此同时,由于强金属-载体相互作用力(SMSI),随着反应进行ZnO会逐渐从催化剂体相中析出,导致Re-CZS催化剂的甲醇选择性逐渐增加,并最终达到稳态。此外,研究表明反应初期熟化效应可能是导致催化剂中Cu物种颗粒长大的主要原因,因此尽管Co-CZS催化剂中Cu/ZnO相互作用力强于Nor-CZS催化剂,但由于其上Cu物种粒径范围更广,因此二者在反应初期表现出相近的失活速率。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)
赵阳[10](2019)在《镍、铜基分子催化剂的均相电催化制氢研究》一文中研究指出随着石油危机的到来,氢气被认为是传统化石燃料的理想替代品之一。在众多制氢方法中,电催化制氢方法因为可以直接得到较为纯净的氢气而备受研究人员的青睐。分子催化剂按照核心元素种类可以划分为:非贵金属分子催化剂和贵金属分子催化剂。贵金属由于储量低、成本高等因素,极大的限制了贵金属催化剂在制氢领域的应用。因此,开发新型的、成本低廉的以及高效的非贵金属分子催化剂十分必要。因此,本论文从分子设计的角度出发,构筑了叁个高效的铜基、镍基分子催化剂的电催化制氢体系。(1)双硫(硒)吡嗪铜类配合物作为分子催化剂在电催化制氢领域的应用鲜有报道。首先,我们合成了两个基于吡嗪配体的铜配合物,分别命名为:C1和C2。在乙腈溶剂中,叁乙胺盐酸盐或醋酸作为质子源的环境下,C1和C2的电催化制氢TOF分别为1750 s~(-1),1033 s~(-1)和1940 s~(-1),1434 s~(-1)。然而,C1和C2在N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂中,叁乙胺盐酸盐作为质子源的环境下,电催化制氢效率(分别为:453 s~(-1)和859 s~(-1))大幅度降低。这是因为DMF可以和C1、C2结构中未参与配位的N原子形成稳定的氢键,进而降低了其电催化制氢活性。随后,我们通过紫外-可见吸收光谱滴定实验,推测C1和C2的催化制氢途径可能为CECE。(2)紧接着我们探究了基于双硒吡嗪配体的镍分子催化剂C3的电催化制氢性质。有趣的是,在乙腈溶剂中,叁乙胺盐酸盐作为质子源的环境下,C3的电催化制氢TOF高达24311 s~(-1)。这明显高于自然界中氢化酶(6000-9000 s~(-1))的催化效率,也远高于大部分已经报道的非贵金属分子催化剂的催化效率。然后,我们结合电化学测试、紫外-可见吸收光谱测试结果,推测C3的催化制氢途径为CECE。(3)通过电催化制氢测试我们发现,羧基取代的二缩氨基硫脲镍分子催化剂C5在DMF溶液中,叁氟乙酸或对甲苯磺酸作为质子源的环境下,具有电催化制氢活性。紧接着我们合成了羧基取代的二缩氨基硫脲锌配合物(C6),在相似的电催化测试条件下,C6没有电催化制氢效果。这初步证明了,中心金属镍在这类分子催化剂催化过程中的关键作用。上述体系所研究的各分子催化剂在有机溶剂中的溶解性良好,但是在水溶液中的溶解性很差。我们从前人的研究工作中获得启发,利用碳酸钠对C5进行去质子化处理,得到水溶性良好的催化剂C7。电催化性能测试表明,C7在碱性缓冲溶液中的过电位较低,仅为266 mV。这是到目前为止为数不多的在碱性溶液中具有电催化制氢性能的分子催化剂。这为构建纯水溶液的电催化制氢体系提供了一个新的思路。结合相关文献,我们认为C5的ECEC途径为可能的制氢机理。(本文来源于《华侨大学》期刊2019-05-25)
铜基催化剂论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明:在催化剂中铜颗粒尺寸较小、均匀分布于N/GN片层上,且铜含量较低(3.6%);Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化效果良好,乙炔转化率为68%,氯乙烯选择性为99%。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
铜基催化剂论文参考文献
[1].张楚风,陈哲伟,连跃彬,陈宇杰,李沁.泡沫铜基底原位生长的铜基导电金属有机框架作为双功能电催化剂[J].物理化学学报.2019
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[8].魏聪聪.铜基硫属化物阳极析氧催化剂的制备及改性研究[D].太原理工大学.2019
[9].陈阔.高稳定性铜基催化剂的设计、制备及其二氧化碳加氢制甲醇反应性能研究[D].太原理工大学.2019
[10].赵阳.镍、铜基分子催化剂的均相电催化制氢研究[D].华侨大学.2019