好氧砷还原菌E.coli WC3110对吸附态砷脱附还原的调控机理

好氧砷还原菌E.coli WC3110对吸附态砷脱附还原的调控机理

论文摘要

砷还原菌由于可将低毒低迁移性的As5+转化为高毒高迁移性的As3+而备受关注。关于厌氧砷还原菌在地下水,沉积物中调控砷的迁移转化机制较为清晰。而在地表水,表层土壤以及矿渣等条件下,好氧砷还原菌的调控作用尚未明确,因此进一步研究其调控机制与微界面过程对于准确揭示好氧环境中砷的归趋具有非常重要的科学价值。本研究选取E.coli WC3110及其砷还原基因突变菌株为调控菌株,选择四种吸附态砷源,开展分子水平上砷-好氧砷还原菌-砷负载材料间的相互作用研究,借助以同步辐射技术为主的现代原位分析平台,意在探明E.coli WC3110在四种吸附态砷的还原转化及脱附释放中的调控作用,为砷污染修复及潜在的二次污染风险评估提供依据。主要获得以下结论:(1)在本研究试验条件下,TiO2与Ferrihydrite对As3+的吸附均优于As5+。Al2O3对As5+的吸附优于As3+。在130 mg/L的砷浓度范围内,Biochar对As5+的吸附优于As3+;当砷浓度大于35mg/L时,Biochar对As3+的吸附优于As5+。相对于其他三种材料,Biochar具有最强的As吸附能力,而Al2O3具有最弱的As吸附能力。(2)E.coli WC3110菌体本身具有一定的砷吸附能力,且野生菌株相较于突变菌株表现出更强的砷吸附能力。E.coli WC3110野生活菌可将立体结构的Ferrihydrite转化为吸附能力更强的片状结构。E.coli WC3110野生菌体及其突变菌体可与Biochar的表面小颗粒物质紧密接触,进而可能加快Biochar吸附态砷的脱附速率。E.coli WC3110菌体不会改变Al2O3吸附态砷以及TiO2吸附态砷的形貌结构而导致砷脱附或者再吸附。(3)在E.coli WC3110野生菌调控作用下,四种吸附态砷均发生了As5+先脱附再还原而后再吸附的现象;而在突变菌调控作用下,仅在TiO2与Ferrihydrite吸附态砷体系的固相上发生了As3+再吸附现象。对As3+吸附能力更强的TiO2与Ferrihydrite吸附态砷体系中,砷还原作用会促进砷的再吸附;对As5+吸附能力更强的Al2O3与Biochar吸附态砷共培养体系中,砷还原作用对体系中砷的再吸附几乎无影响。因此,砷还原作用以及吸附材料对砷的吸附性能共同影响着吸附态砷的脱附及转化。综合比较四种吸附材料,Ferrihydrite对砷的吸附能力较强且二次污染风险较低;Biochar对砷吸附能力也较强但具有较大的潜在二次砷污染风险。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  •   1.1 砷污染现状
  •     1.1.1 砷的性质及毒性
  •     1.1.2 砷的来源与分布
  •     1.1.3 砷污染现状
  •   1.2 砷在环境中的迁移转化
  •     1.2.1 土壤中砷的迁移转化
  •     1.2.2 水体中砷的迁移转化
  •   1.3 砷还原菌在砷迁移转化中的作用
  •     1.3.1 厌氧砷还原菌在砷迁移转化中的作用
  •     1.3.2 好氧砷还原菌在砷迁移转化中的作用
  •   1.4 研究的目的与意义
  •   1.5 研究内容与技术路线
  •     1.5.1 研究内容
  •     1.5.2 技术路线
  • 第二章 研究材料及方法
  •   2.1 前言
  •   2.2 吸附材料的来源及制备
  •     2.2.1 水铁矿的制备与表征
  •     2.2.2 载镁生物炭的制备
  •   2.3 四种吸附材料对不同价态砷的基础吸附试验
  •     2.3.1 试验材料
  •     2.3.2 吸附等温线试验
  •     2.3.3 吸附pH边试验
  •     2.3.4 吸附动力学试验
  •   2.4 砷还原菌对吸附态砷的迁移转化试验
  •     2.4.1 试验材料
  •     2.4.2 试验方法
  •     2.4.3 分析与测定方法
  • 2吸附态砷的脱附及转化'>第三章 E.coli WC3110调控下TiO2吸附态砷的脱附及转化
  • 2对As的吸附特征'>  3.1 TiO2对As的吸附特征
  • 3+与As5+在TiO2上的吸附等温线'>    3.1.1 As3+与As5+在TiO2上的吸附等温线
  • 3+与As5+在TiO2上的吸附pH边'>    3.1.2 As3+与As5+在TiO2上的吸附pH边
  • 3+与As5+在TiO2上的吸附动力学'>    3.1.3 As3+与As5+在TiO2上的吸附动力学
  • 2吸附态砷的脱附及转化'>  3.2 E.coli WC3110调控下TiO2吸附态砷的脱附及转化
  • 2-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化'>    3.2.1 TiO2-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化
  • 2-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化'>    3.2.2 TiO2-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化
  • 2吸附态砷固相上As的转化'>    3.2.3 E.coli WC3110参与下TiO2吸附态砷固相上As的转化
  • 2-As体系中固相形貌的变化'>    3.2.4 E.coli WC3110参与下TiO2-As体系中固相形貌的变化
  •   3.3 讨论
  •   3.4 小结
  • 2O3吸附态砷的脱附及转化'>第四章 E.coli WC3110调控下Al2O3吸附态砷的脱附及转化
  • 2O3对As的吸附特征'>  4.1 Al2O3对As的吸附特征
  • 3+与As5+在Al2O3上的吸附等温线'>    4.1.1 As3+与As5+在Al2O3上的吸附等温线
  • 3+与As5+在Al2O3上的吸附pH边'>    4.1.2 As3+与As5+在Al2O3上的吸附pH边
  • 3+与As5+在Al2O3上的吸附动力学'>    4.1.3 As3+与As5+在Al2O3上的吸附动力学
  • 2O3吸附态砷的脱附及转化'>  4.2 E.coli WC3110调控下Al2O3吸附态砷的脱附及转化
  • 2O3-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化'>    4.2.1 Al2O3-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化
  • 2O3-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化'>    4.2.2 Al2O3-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化
  • 2O3吸附态砷固相上As的转化'>    4.2.3 E.coli WC3110参与下Al2O3吸附态砷固相上As的转化
  • 2O3-As体系中固相形貌的变化'>    4.2.4 E.coli WC3110参与下Al2O3-As体系中固相形貌的变化
  •   4.3 讨论
  •   4.4 小结
  • 第五章 E.coli WC3110调控下Ferrihydrite吸附态砷的脱附及转化
  •   5.1 Ferrihydrite对As的吸附特征
  • 3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附等温线'>    5.1.1 As3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附等温线
  • 3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附pH边'>    5.1.2 As3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附pH边
  • 3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附动力学'>    5.1.3 As3+与As5+在Ferrihydrite上的吸附动力学
  •   5.2 E.coli WC3110调控下Ferrihydrite吸附态砷的脱附及转化
  •     5.2.1 Ferrihydrite-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化
  •     5.2.2 Ferrihydrite-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化
  •     5.2.3 E.coli WC3110参与下Ferrihydrite吸附态砷固相上As的转化
  •     5.2.4 E.coli WC3110参与下Ferrihydrite-As体系中固相形貌特征
  •     5.2.5 E.coli WC3110参与下Ferrihydrite-As体系中固相XRD分析
  •   5.3 讨论
  •   5.4 小结
  • 第六章 E.coli WC3110调控下Biochar吸附态砷的脱附及转化
  •   6.1 Biochar对As的吸附特征
  • 3+与As5+在Biochar上的吸附等温线'>    6.1.1 As3+与As5+在Biochar上的吸附等温线
  • 3+与As5+在Biochar上的吸附动力学'>    6.1.2 As3+与As5+在Biochar上的吸附动力学
  •   6.2 E.coli WC3110调控下Biochar吸附态砷的脱附及转化
  •     6.2.1 Biochar-As-E.coli WC3110共培养液相中As的脱附及转化
  •     6.2.2 Biochar-As-E.coli WC3110共培养液相中pH的变化
  •     6.2.3 E.coli WC3110参与下Biochar吸附态砷固相上As的转化
  •     6.2.4 E.coli WC3110参与下Biochar-As体系中固相形貌的变化
  •   6.3 讨论
  •   6.4 小结
  • 第七章 结论与展望
  •   7.1 结论
  •   7.2 创新点
  •   7.3 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 个人简历
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 李佳宇

    导师: 和文祥,田海霞

    关键词: 好氧砷还原菌,吸附态砷,脱附,还原,二次污染

    来源: 西北农林科技大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,环境科学与资源利用

    单位: 西北农林科技大学

    基金: 国家自然科学基金项目“土壤酶对As(Ⅲ),As(Ⅴ)毒性转化的影响机制及主要控制因素研究”(No:41571245),“好氧砷还原菌Pantoea sp.IMH对吸附态砷迁移转化的调控机理”(No:41603116)

    分类号: X172

    总页数: 78

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