M2GeC和单层M2C（M=V,Nb,Ta）的第一性原理研究

论文摘要

MAX是三元层状陶瓷材料(其化学式为Mn+1AXn,M为过渡金属元素,A为主族金属元素,X为碳或氮元素,n=1、2、3),它们可以根据n值的不同进行分类,M2AX（n=1）为“211相”,M3AX2（n=2）为“312相”,M4AX3（n=3）为“413相”。MAX材料兼具金属和陶瓷的特性,如硬度较高,抗热震性好,导热性和导电性好,且可加工性强。在极端条件下表现出异于常压下的性质,几乎能满足极端条件下的广泛应用,因此引起了人们对MAX在极端条件下的性质的（如高压下）广泛研究。目前研究热点是MAX中的211相和312相材料,如Tin+1ACn（n=1,2,A=Al,Si）等物质在高压下的特性都已被报道,但对于211相的M2AC（M=V,Nb,Ta A=Ge、Si、As）材料在高压下的理论和实验研究却非常少。而且至2011年起,有实验发现可以通过侵蚀MAX相来制备MXene材料,MXene材料具有许多优于MAX材料的性质和类石墨烯性质,具有巨大的应用前景,目前MXene的研究目前尚处于初级阶段。本文研究了M2GeC（M=V、Nb、Ta）在常压和高压下的性质,以及从M2GeC中去掉Ge原子层后形成裸露的二维单层M2C材料的性质。基于第一性原理计算,本文研究了M2GeC在0到100GPa下的晶体结构性质,表明这三种晶体在高压下是结构稳定的,通过M2GeC的晶格参数在a、c方向的压缩率的研究,发现它们在c方向更难压缩。对M2GeC的电子结构性质的研究,发现在同一的压强下,材料的导电性主要由过渡金属原子控制;同一晶体中,当压强增大时,能带结构变得松散,带宽增加,而压力对其金属性质的影响不大。由于声子谱的振动频率全为正,表明M2GeC在高压下是动力学稳定的;并从声子能带图和声子分波态态密度图（PhDOS）的分析中,可以看出相对原子质量最小的C原子主要贡献于高频区,低频区主要由相对原子质量较大的M和Ge原子贡献,本文还研究了相应的热力学性质和弹性性质。根据弹性常数的计算可知,当压强增大时,各方向的弹性常数不断增大,a方向上的定向弹性模量几乎不变,而c方向上的定向弹性模量随压强的增加不断增大,表明在高压下M2GeC的力学各向异性增大。同时,本文也系统的研究了二维单层M2C的性质。由电子结构可知它们都呈金属性,并且在其能带结构中发现了狄拉克点。随后,通过分析这三种材料的声子能带和相应的声子分波态密度,可以看出声子谱中均无虚频,这表明它们是动力学稳定的,在光学支之间存在的声子带隙随着M的相对原子质量的增加而变宽。另外,本文给出了拉曼和红外谱在布里渊区中心点的振动频率,V2C的计算值与实验结果十分吻合。基于应变-应变能和密度泛涵微扰理论（DFPT）,得到了三种材料的弹性常数及相应的弹性参数,其中Ta2C的杨氏模量为222 N m-1这远高于MoS2的值(130 N m-1),因此,可被定义为极坚固材料。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 引言
•   1.1 研究背景
•   1.2 研究现状及意义
•     1.2.1 MAX的研究现状及意义
•     1.2.2 MXene的研究现状及意义
•   1.3 研究目的及内容
• 2 计算的基本原理与方法
•   2.1 第一性原理
•   2.2 密度泛函理论
•     2.2.1 Hohenberg-Kohn方程
•     2.2.2 Kohn-Sham方程
•     2.2.3 局域密度近似（LDA）
•     2.2.4 广义梯度近似（GGA）
•     2.2.5 针对强关联电子体系
•   2.3 弹性性质
•     2.3.1 MAX相的弹性性质
•     2.3.2 MXene相的弹性性质
•   2.4 德拜模型
•     2.4.1 MAX相的德拜模型
•     2.4.2 MXene相的德拜模型
•   2.5 相关软件介绍
•     2.5.1 VASP软件简介
•     2.5.2 Phonopy程序
• 2GeC（M=V、Nb、Ta）的第一性原理研究'>3 高压下M₂GeC（M=V、Nb、Ta）的第一性原理研究
• 2GeC的结构性质'>  3.1 高压下M₂GeC的结构性质
• 2GeC的电子结构'>  3.2 高压下M₂GeC的电子结构
• 2GeC的力学稳定性及声子谱的研究'>  3.3 高压下M₂GeC的力学稳定性及声子谱的研究
• 2GeC的热力学性质'>  3.4 高压下M₂GeC的热力学性质
• 2GeC的弹性性质'>  3.5 高压下M₂GeC的弹性性质
• 2C（M=V、Nb、Ta）的第一性原理研究'>4 单层M₂C（M=V、Nb、Ta）的第一性原理研究
• 2C的结构性质'>  4.1 单层M₂C的结构性质
• 2C的电子结构'>  4.2 单层M₂C的电子结构
• 2C的声子谱的研究'>  4.3 单层M₂C的声子谱的研究
• 2C的热力学性质'>  4.4 单层M₂C的热力学性质
• 2C的弹性性质'>  4.5 单层M₂C的弹性性质
• 5 结论及展望
• 参考文献
• 致谢
• 在校期间的科研成果

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 罗燕

导师: 周晓林

关键词: 弹性常数,第一性原理,单层

来源: 四川师范大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 四川师范大学

分类号: O469

DOI: 10.27347/d.cnki.gssdu.2019.001130

总页数: 51

文件大小: 5801K

下载量: 145