导读:本文包含了负载银催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,负载,活性,硅烷,甲醛,氧化碳,氢氧化物。
负载银催化剂论文文献综述
杨洪玲,郝郑平[1]（2018）在《锰分子筛负载银催化剂用于乙烯低温环氧化反应研究》一文中研究指出乙烯是一种具有光化学活性的挥发性有机污染物(VOC),作为一种重要的化工原料在工业生产中不可避免地导致扩散和泄露,对人体健康和生态环境带来严重的危害。把低浓度乙烯部分氧化生成附加值较高的环氧乙烷(EO),可实现乙烯的资源化利用,使其"变废为宝"。EO是一种重要的化工原料,可用来生产乙二醇、表面活性剂等重要化学品,也可用于灭菌器、火箭推进器等。目前用于乙烯环氧化反应的工业催化剂是Ag/α-Al_2O_3~([1-2]),存在的主要问题是反应温度高、选择性不够、产率低。我们对低浓度乙烯资源化利用的研究(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20）
孙嘉略[2]（2018）在《负载型银催化剂的制备及其催化苯甲醇无氧脱氢反应的性能研究》一文中研究指出苯甲醛作为一种重要的有机中间体,广泛应用于医药、树脂、农药、香料等行业。苯甲醇液相氧化法制备苯甲醛,作为一种“绿色”的合成技术,有着反应条件温和、原子经济性好、副产物少、产物易分离等优势,具有工业发展潜力。苯甲醇液相氧化法分为有氧条件和无氧条件两种:前者在O2存在时,存在深度氧化、苯甲醛选择性低和安全隐患;而后者无氧条件很好地克服了这些不足,显着提高了醇类的利用价值。因此近年来,无氧条件下的苯甲醇液相脱氢反应引起了研究者的广泛关注。负载型Ag催化剂是具有潜力的醇类选择性氧化催化剂,已经应用于甲醇氧化制甲醛的工业化过程中。而在苯甲醇无氧脱氢制醛反应中,负载型Ag催化剂同样具有很大的研究潜力和发展前景。一方面,负载型银催化剂与铂族贵金属负载型催化剂(Au、Pt、Pd)相比,有着巨大的成本优势,另一方面,对于负载型Ag催化剂活性组分的认识尚不清晰,催化剂的结构设计与性能调控有很大空间。目前在高性能负载型银催化剂的设计、制备研究中仍然存在着亟待解决的问题:1)如何有效调控负载型银催化剂的活性结构,使脱氢反应达到最佳的催化性能;2)如何深化对负载型银催化剂活性位结构调控规律及其催化作用机制的认识,并揭示催化剂结构与催化性能之间的构-效关系。针对上述问题,本论文以镁铝水滑石前体经拓扑转变形成的复合金属氧化物为载体,负载金属银,通过调控银的负载量、焙烧活化温度及载体酸碱性,制备得到负载型银催化剂;将其用于催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应,表现出优异的催化性能。此外,通过一系列实验手段研究了催化剂的结构以及反应的活性位,探索了催化剂结构与催化性能的构-效关系,揭示了金属活性位与载体酸碱位的协同催化作用机制。本论文的主要研究内容与结果如下:1、负载型银催化剂的设计及金属活性位结构对催化苯甲醇无氧脱氢反应性能的影响采用镁铝水滑石前体经拓扑转变形成的复合金属氧化物作为载体(记作MgAl-MMO),利用浸渍法将金属银负载于MgAl-MMO表面。通过调控Ag负载量(1%、2%、3%、4%),结合催化性能评价结果,发现Ag负载量为2%时的催化剂样品——2Ag/MgAl-MMO(350)催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应表现出最优的催化活性:在100℃的反应条件下,转化率为95.89%,苯甲醛选择性为93.28%,苯甲醛产率达到89.45%。基于XPS等表征手段,发现该催化剂中Ag与O发生解离吸附作用形成正价态物种Agδ+;催化性能评价发现表面Agδ+浓度与苯甲醛生成速率呈现正相关性,说明Agδ+是催化反应的金属活性位。催化剂样品2Ag/MgAl-MMO(350)具有最高的Agδ+浓度,因此表现出最高的催化活性。2、负载型银催化剂的设计及载体酸碱结构对催化苯甲醇无氧脱氢反应性能的影响基于上述工作,在保持活性金属Ag负载量相同的前提下,进一步研究了载体酸碱位结构对于催化反应性能的影响。分别在活化温度为350℃、400℃、450℃条件下,制备了叁个催化剂样品(Ag负载量相同):2Age/MgAl MMO(350),2Age/MgAl MMO(400),2Age/MgAl MMO(450)。结构表征表明Ag颗粒的形貌、尺寸、晶体结构以及载体的几何结构基本保持一致。在此基础上,采用C02-TPD和NH3-TPD手段研究了载体的酸碱位、酸碱强度及浓度。研究发现叁种催化剂样品表现出不同强度的酸/碱分布,而且酸/碱性位的浓度、强度存在很大差别。将其用于催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应,性能评价结果表明中强酸/碱位的浓度与反应性能呈现很好的正相关性,归因于载体活性位结构(Mg5+-Oδ-)。进一步揭示了金属活性位Agδ+与载体酸碱位(Mgδ+-Oδ^)的协同催化作用:苯甲醇的Oδ--Hδ+吸附在MgAl-MMO载体的Mgδ+-Oδ-表面,造成O-H断裂;苯甲醇的α-C-H吸附在在Agδ+上,C-H键发生断裂;脱去两个H原子,最终生成目标产物苯甲醛和H2。(本文来源于《北京化工大学》期刊2018-05-19）
鲍凤[3]（2017）在《负载型高活性纳米银催化剂的制备及性能研究》一文中研究指出随着全球经济的迅猛发展,工业和农业规模的迅速扩张,环境污染问题特别是水污染问题日益严重。对硝基苯酚(4-NP)作为最常见的不可生物降解的有毒持久性污染物之一,引起了人们的高度关注。由于纳米银粒子具有表面能高、催化活性高和选择性好等优异特性,因此制备负载型高活性纳米银催化剂并应用于对硝基苯酚的催化还原具有重要研究价值和科学意义。文中分别以惰性二氧化硅和活性氢氧化镍为载体,制备了负载型高活性纳米银催化剂,并在室内自然光条件下研究了所制备纳米复合物催化还原对硝基苯酚的性能,主要内容包括以下几个方面:利用盐酸中和水玻璃溶液制备纳米二氧化硅粉体,以该粉体为载体在碱性乙醇溶液中制备出二氧化硅负载纳米银复合物(Ag/SiO_2),并采用XRD、UV-Vis、SEM、TEM、XPS、BET等测试手段对其进行分析表征。纳米银均匀地分散在二氧化硅球表面,理论银含量为30%时,复合物的比表面积为204.3 m2/g。随着载银量的升高,纳米银的粒径逐渐增大。探究了不同载银量Ag/SiO_2复合物催化还原对硝基苯酚性能,结果表明,纯的二氧化硅不具备催化能力,当载银量从5%增加到30%时,Ag/SiO_2复合物对4-NP的催化降解速度不断增加,当载银量进一步增加到50%时,催化降解速率减慢;其还原反应是属于零级反应模型,Ag(30)/SiO_2复合物只需要6 min对4-NP的催化还原率为96.5%,反应速率常数K’=85 min~(-1)g~(-1),催化剂有很好的可循环利用性。电化学阻抗谱(EIS)间接验证纳米银粒子通过加速电子转移来促进4-NP的还原。利用简单的化学沉淀法制备了薄片状氢氧化镍;在室温环境下通过简单的搅拌氢氧化镍和硝酸银的乙醇溶液,制备出纳米银粒径大小只有4.7 nm左右的高分散的氢氧化镍负载纳米银催化剂;研究不同载银量催化剂的催化性能。结果表明,当银的负载量为10%时,催化剂的催化活性最佳,载银量增大至15%,催化效果反而变差;反应温度、催化剂用量都会对催化速率产生很大影响,当还原剂用量远大于4-NP含量时,还原剂用量对催化速率影响不大。实验所制备的氢氧化镍负载纳米银催化剂具有很好的稳定性和可重复利用性。此外,通过几组对照实验证实氢氧化镍在制备氢氧化镍负载纳米银复合物过程中的载体、吸附剂和氢氧根离子源的重要作用。电化学阻抗谱(EIS)和荧光光谱(FL)用于间接阐明4-NP还原的机制,结果表明,银纳米粒子的存在可以促进界面电子的转移,从而加速4-NP还原为4-AP。(本文来源于《华中科技大学》期刊2017-05-12）
孙礼英[4]（2015）在《基于碳黑催化消除的LaCoO_3基钙钛矿负载银催化剂的研究》一文中研究指出碳黑颗粒和氮氧化物是柴油发动机的主要污染物。柴油机尾气排放温度为175-400℃,而碳黑的燃烧温度为550-600℃,低温下的碳黑颗粒催化转化是使尾气达到排放标准的一个理想途径。由于尾气组成复杂、尾气排放温度区间较宽等特点,用于碳黑催化燃烧的催化剂应具备以下几个特点:1、热稳定性良好;2、高储氧能力;3、在400℃以下具有高催化活性;4、价格低廉等。在众多的催化剂体系中钙钛矿类催化剂是满足上述条件最有应用前景的体系之一。但是由于单纯的钙钛矿催化剂上碳黑转化温度较高,近些年来,研究者们在低温催化剂的开发方面做了大量工作。本课题组经多年工作积累发现金属氧化物与LaCoO3的复合化合物可以明显降低碳黑燃烧温度,并且对氮氧化物转化也具有较高的活性,在低温下有望实现碳黑和氮氧化物的共消除。本文基于碳黑和氮氧化物共消除反应,考察了B位取代对ABO3型LaCoO3钙钛矿复合银催化剂结构、催化性能的影响,取得了一些有意义的结果,如下:1、银的引入明显改善了LaCoO3的碳黑燃烧性能,与LaCoO3催化剂相比,银的引入使碳黑燃烧最大值的温度(Tp)降低了125℃;4.65 wt.%Ag/LaCoO3-700在氮氧化物气氛下经历叁个催化反应循环,仍保持良好的催化活性,说明该催化剂具有良好的寿命,具有潜在的应用前景。2、考察了B位取代对ABO3型LaCoO3钙钛矿复合银催化剂的碳黑燃烧性能的影响,研究发现B位元素不同,对LaCoO3钙钛矿中Co物种的分布、氧化还原性能有较大影响,进而影响碳黑燃烧性能;在氧气氛下,碳黑燃烧性能与催化剂的低温还原性相关,Ag/LaCo0.9Cu0.1O3上碳黑氧化的活性最好,Tp值为450℃,△T为65℃;在氮氧化物气氛下,NO2的生成和NO2与碳黑的反应是催化性能的关键因素,其中Ag/LaCo0.9Bi0.1O3的活性最好,Tp值最低为406℃,△T为116℃。(本文来源于《辽宁师范大学》期刊2015-05-01）
刘威,薛文平,孙德栋,安路阳,杜伟强[5]（2014）在《橘皮炭负载纳米银催化剂催化氧化含氰废水的研究》一文中研究指出采用负载纳米银催化剂的橘皮炭在流化床装置中催化氧化含氰废水的试验,通过改变纳米银橘皮炭投加量、含氰废水的酸碱度以及反应过程中氧气量等条件,讨论了纳米银橘皮炭对含氰废水的处理效果;实验表明:在负载了纳米银催化剂后,含氰废水p H=8,且不断向流化床装置中通入空气来增加含氧量,纳米银橘皮炭投加量为1.0 g,恒温25℃的条件下催化氧化150 min,对模拟含氰废水中氰根的去除率达到95%以上,此条件下,处理时间短,处理效率高。(本文来源于《煤炭加工与综合利用》期刊2014年12期）
周允红,周晓龙,曹建春,樊勇军,陈敬超[6]（2014）在《负载银催化剂的制备与应用的研究进展》一文中研究指出综述了负载Ag催化剂的制备和应用研究的新进展。总结了负载Ag催化剂的活性组分、助剂和载体对催化剂性能的影响;系统介绍了负载Ag催化剂的最新制备方法和传统制备方法的新发展,并简单探讨了各种方法的优缺点;较全面地概述了负载Ag催化剂在化学工业、环境保护和医药领域的应用及其性能,展望了负载Ag催化剂的发展前景。(本文来源于《石油化工》期刊2014年06期）
王杰[7]（2014）在《二氧化锰负载的金、银催化剂的制备及其光热催化性能研究》一文中研究指出空气与水中有机物污染影响人类健康与生存,消除空气或水中微量有机物污染是人类社会面临的共同挑战。二氧化锰具有多种晶型,不同晶型的二氧化锰热催化氧化性能和光催化性能也有较大差别,成为近年来的研究热点。负载金、银的二氧化锰催化剂可以改变表面吸附性能及电子特性。研究二氧化锰负载的金、银催化剂在热催化条件下消除空气微量有机物或在可见光照射下消除水中微量有机物具有重要的理论和现实意义。本文用不同方法制备了叁种晶型的二氧化锰,并通过胶体沉积法制备了系列Au/MnO2及Ag/MnO2催化剂。对所制备的MnO2、Au/MnO2和Ag/MnO2分别进行了XRD、TEM、BET, SEM-EDS、UV-vis DRS表征。考察了催化剂在加热条件下催化氧化空气中微量甲醛,和微量二甲苯反应的热催化性能以及在可见光下降解水中微量亚甲蓝反应中的光催化性能。主要研究内容和研究结果如下：1、以硫酸锰和高锰酸钾为原料,在不同条件下制备了不同形貌的ε-MnO2、α-MnO2和δ-MnO2,并以其为载体,采用沉积法制备了系列Au/MnO2及Ag/MnO2催化剂。结果表明,金、银颗粒高度分散在MnO2表面,金、银颗粒的尺寸在5-10nm之间,二氧化锰形貌保持完好。2、负载金、银的二氧化锰催化剂在热催化氧化空气中微量的甲醛反应中,表现出较好的催化性能,负载金的催化剂好于负载银的催化剂,其中负载量为3%的金催化剂具有最高的催化活性,样品3%Au/a-MnO2在空速40000mL/(g-h),反应温度110℃时可以使空气中浓度为200ppm的甲醛完全转化成C02和H20。3、在热催化氧化空气中微量二甲苯反应中,负载金、银的二氧化锰催化剂均比相应的载体二氧化锰活性好,金催化剂活性好于银催化剂,但所有催化剂在相同转化率下的转化温度均高于甲醛氧化反应温度。空速为40000mL/(g-h),空气中二甲苯浓度400ppm时,负载量为3%的金催化剂活性最好,在100℃下转化率达到25%左右,而当温度在400℃时转化率达到80%左右。4、在可见光照射下降解亚甲蓝的实验中发现,叁种晶型的二氧化锰都表现出良好的光催化性能,其中棒状的5-MnO2在亚甲蓝降解中具有最高的光催化活性,当亚甲蓝初始浓度为25mg/L,10min内亚甲蓝亚甲蓝的降解率可达到85%以上。而负载了金和银的催化剂其降解效果不如单纯使用二氧化锰,主要原因可能是因为金、银催化剂使双氧水迅速分解生成02造成反应终止。(本文来源于《内蒙古大学》期刊2014-04-30）
张晓东[8]（2013）在《介孔硅材料负载纳米银催化剂的构建及其对CO的低温氧化性能研究》一文中研究指出低温催化氧化去除CO涉及到人类生产和生活的各个方面。同时,CO氧化反应常被用作模型反应来研究催化材料的结构和催化行为。因此,研究CO的消除无论是在基础研究还是实际应用方面都具有重要意义。目前,主要采用的催化剂为非贵金属催化剂和贵金属催化剂。其中贵金属催化剂中的银催化剂因其价格相对廉价、对氧的特殊吸附行为近来备受关注。此外,由于具有较大的比表面积和孔体积、均一的且在纳米尺寸上连续可调的孔径、从一维到叁维的有序或无序的孔道结构等一系列优点,介孔硅材料常被用作载体制备银催化剂。但目前介孔硅材料负载银催化剂对CO氧化的研究存在最大的问题是低温去除CO效率低。因此,本论文以介孔硅材料为载体,通过合成方法的调控、载体的选择和改性以及预处理条件的优化,制备高分散纳米银粒子催化剂,从而提高催化剂对CO的低温(甚至常温)催化氧化活性；系统研究了纳米银催化剂上CO催化氧化的活性物种；深入探讨了银催化剂结构以及粒子尺寸与催化剂活性之间的关系,并提出了一个预处理气氛及温度对银催化剂表面再构、粒子迁移运动模型。主要取得了以下研究成果：(1)通过调控银负载量、氧气和氢气处理温度以及助剂CeO2含量,得到了具有不同粒子尺寸以及不同银物种的Ag/SiO2催化剂,研究了催化剂在催化氧化CO反应中的反应活性和活性物种,初步得到了粒子尺寸与活性的关系。结果表明,催化剂经过氧气500℃、氢气200℃处理后,表现出较好的催化活性(T98=50℃)。XRD和TEM结果表明,氢气低温处理后,氧化银物种被还原,同时形成高分散的小粒子尺寸的金属银粒子。少量助剂CeO2(1wt%)的添加有利于形成高分散银粒子以及活性的提高。因此,在Ag/SiO2催化剂体系中,金属银粒子是CO低温催化氧化反应的活性物种,并且粒子尺寸在4.5-5.5nm范围的金属银粒子表现出最佳的催化活性。(2)采用后组装法和原位掺入法制备纳米银催化剂,结合小角和宽角XRD、N2吸附-脱附曲线、ICP-AES和TEM考察了合成过程中各物质之间的作用机制以及银粒子的合成机理,研究了催化剂的反应活性,并讨论了影响活性的因素。研究结果表明,制备方法强烈影响着载体的结构和银粒子尺寸。合成过程中,HCHO不仅是还原剂,在-定程度上还是“结构调节剂”。介孔载体的有序结构以及BET也是影响催化活性的重要因素。通过优化直接合成法制备的Ag/HMS催化剂可以有效控制银粒子尺寸及其分散性。结果显示,高度分散在高比表面积且结构有序的载体上的尺寸均一且粒径较小的银粒子表现出较高的低温CO催化氧化活性(T98=20℃)(3)通过选用不同孔道结构的硅材料作为载体,考察了载体孔道结构及孔径对CO催化氧化活性的影响,并以SBA-15为载体,采用“二次调节pH”法制备出具有高活性的高分散纳米银催化剂。研究结果表明,介孔硅材料的比表面积、孔径及孔道结构对银物种的分布以及反应分子的扩散起到了重要的作用。采用“二次调节pH”法制备的Ag/SBA-15催化剂有效提高了银负载量(7.9wt%),并保持了催化剂的高度有序性,明显提高了催化剂对CO的催化氧化活性及反应稳定性。(4)通过调控Ag/SBA-15的预处理条件,系统研究了纳米银粒子的结构变化及其稳定性,得到了较好的反应构效关系,并提高了纳米银催化剂在低负载量下的CO常温催化活性。研究结果表明,不同的银负载量下,气氛对结构及活性的影响是不同的。低负载量时,氩气处理有利于形成小尺寸的银粒子,并获得高的催化活性。提高负载量到8wt%,氧气处理使银催化剂发生再构,形成大量的次表层氧,从而获得高的反应活性。研究中还发现,采用传统的等体积浸渍法制备的低负载量银催化剂(1.42wt%)在经过氧气(900℃)-氢气(300℃)处理后,催化剂表现出优越的反应性能,CO在22℃可完全转化,并提出了蒸发-沉积-诱导过程模型。在此过程中,900℃氧吸附质能够降低催化剂的表面自由能,从而使得蒸发的银原子重新沉积在催化剂的表面,部分银原子被诱导进入SBA-15的孔道内,形成高分散小尺寸的银粒子。(5)通过杂原子Al掺杂对载体SBA-15进行改性,研究了载体的羟基变化对银催化剂结构和活性的影响。研究结果表明,采用机械混合法将Al2O3掺入到SBA-15中,导致大颗粒的氧化银物种的形成,不利于银表面再构及次表层氧的形成,从而导致活性下降。而采用“二次调节pH”法制备的Al-SBA-15分子筛(Si/Al200)形成了与骨架氧原子相连的六配位非骨架铝,导致了簇状密集的具有氢键的硅羟基的减少,从而形成大量的高分散小尺寸银粒子,进而增强反应活性(T98=40℃)(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-04-01）
王晓彤[9]（2011）在《水滑石负载银催化剂的制备及其催化性能研究》一文中研究指出环氧化物作为有机中间体的一种,在生产生活中具有广泛的应用。其中,环氧苯乙烷作为有机合成工业、制药工业、香料工业的重要中间体。近年来,鉴于环氧化物的广泛应用前景及其制备方法的高成本高污染性,研究新型简捷高效的环氧化物制备路径已成为科学研究和工业生产的关注焦点。银具有独特的光学、电学、催化性质,可广泛应用于催化剂材料、电池电极材料、低温导热材料和导电材料等。由于烯烃环氧化中体现出卓越的催化活性,高选择性的负载型银催化剂的制备成为该方面研究的热点之层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxide,简写为LDHs)是一类具有特殊结构的层状无机材料,作为催化剂和催化剂的载体得到了广泛的应用。本研究制备了以LDHs为载体的高分散负载型银催化剂(Ag/LDH),并选用苯乙烯液相环氧化反应作为探针,考察了催化剂的催化效果。研究结果如下：1.采用化学还原法,调变银负载量,制备一系列催化剂Ag/LDH,研究发现在载体水滑石上Ag纳米粒子高度分散。与采用焙烧还原法制备的Ag/LDH催化剂相比,本方法所制备的催化剂具有较高的催化苯乙烯环氧化效果,提高原因可能是催化剂的活性组分为零价态的银颗粒。2.调变反应条件,探讨了反应时间和反应温度对银催化剂催化苯乙烯环氧化反应的影响。研究发现：苯乙烯的转化率随反应时间提高而逐渐增加,目标产物环氧苯乙烷的选择性变化不大,8h时具有最好的效果；苯乙烯的转化率和目标产物环氧苯乙烷的选择性随反应温度的升高而增大,温度为溶剂沸点(82℃)时具有最好的结果。由此优化出反应时间8h和反应温度82℃为最佳的反应条件。(本文来源于《北京化工大学》期刊2011-05-20）
黄优优[10]（2011）在《SBA-15分子筛负载纳米银催化剂的制备及其对CO选择性氧化催化性能的研究》一文中研究指出质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高的功率密度、启动迅速和高效率等优点使得它在便携式电源或是家用电源等应用上引起了人们广泛的关注。由于PEMFC的操作温度较低,大约是80℃左右,在此温度范围内CO会使Pt电极中毒,消除氢源中CO的方法很多,但CO的选择性催化氧化被认为是最简单、最有效、最廉价的方法。近几年,人们研究比较多的是关于Pt、Rh、Au等贵金属催化剂对CO的选择性催化氧化。然而关于银催化剂应用于CO的催化氧化研究得相对较少,与上述贵金属相比,Ag价格相对低廉,因此更具应用前景。在本文中,初步考察了影响分子筛SBA-15孔径大小的因素。分别制备了不同孔径的分子筛SBA-15,采用外表面硅烷化和内表面氨基化修饰的方法改性SBA-15表面的性质,通过两种不同方法引入金属银前驱体而制备得到的负载型银催化剂。采用电感耦合等离子体原子发射光谱仪ICP-AES、X-射线衍射、透射电子显微镜、N2吸附-脱附等手段表征催化剂。CO选择性催化氧化性能是在固定床反应器上进行的。系统考察银的负载量、载体孔径大小和负载金属银的方法等因素对CO选择性催化氧化性能的影响。主要研究结果如下:1.无机盐硝酸铵辅助合成出大孔径介孔分子筛SBA-15,具有高度有序的介孔结构,在合成过程中未加入无机盐不能得到结构规整的介孔分子筛;本实验条件下初始反应温度为15℃所得分子筛有序性最好;正己烷作为扩孔剂对SBA-15的扩孔效果是最好的,并且随着正己烷加入量的增加,对SBA-15的扩孔越显着。2. SBA-15经外表面硅烷化和内表面氨基化修饰后,其二维六方有序结构仍然保持;金属银纳米粒子均匀地分散于SBA-15的孔道内,粒子大小均一;随着银负载量的增加,银的晶粒直径是不断增加的;L-Ag/SBA-15-Cal催化剂的制备方法克服高温处理过程中银离子的迁移问题。3. Ag/SBA-15催化剂对CO选择性催化氧化有较好的低温反应活性和稳定性,低温更有利于CO的氧化,高温有利于氢气与氧气反应;随着银负载量的增加提高了一氧化碳氧化活性,降低了CO与氧气的反应温度;CO选择性催化氧化的活性与催化剂载体的孔径大小有关,孔径越大越有利于反应气体与催化剂更多的活性位接触;与L-Ag/SBA-15-Red催化剂相比,L-Ag/SBA-15-Cal催化剂更有利于获得高的CO选择性氧化活性。(本文来源于《中南民族大学》期刊2011-05-06）
负载银催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
苯甲醛作为一种重要的有机中间体,广泛应用于医药、树脂、农药、香料等行业。苯甲醇液相氧化法制备苯甲醛,作为一种“绿色”的合成技术,有着反应条件温和、原子经济性好、副产物少、产物易分离等优势,具有工业发展潜力。苯甲醇液相氧化法分为有氧条件和无氧条件两种:前者在O2存在时,存在深度氧化、苯甲醛选择性低和安全隐患;而后者无氧条件很好地克服了这些不足,显着提高了醇类的利用价值。因此近年来,无氧条件下的苯甲醇液相脱氢反应引起了研究者的广泛关注。负载型Ag催化剂是具有潜力的醇类选择性氧化催化剂,已经应用于甲醇氧化制甲醛的工业化过程中。而在苯甲醇无氧脱氢制醛反应中,负载型Ag催化剂同样具有很大的研究潜力和发展前景。一方面,负载型银催化剂与铂族贵金属负载型催化剂(Au、Pt、Pd)相比,有着巨大的成本优势,另一方面,对于负载型Ag催化剂活性组分的认识尚不清晰,催化剂的结构设计与性能调控有很大空间。目前在高性能负载型银催化剂的设计、制备研究中仍然存在着亟待解决的问题:1)如何有效调控负载型银催化剂的活性结构,使脱氢反应达到最佳的催化性能;2)如何深化对负载型银催化剂活性位结构调控规律及其催化作用机制的认识,并揭示催化剂结构与催化性能之间的构-效关系。针对上述问题,本论文以镁铝水滑石前体经拓扑转变形成的复合金属氧化物为载体,负载金属银,通过调控银的负载量、焙烧活化温度及载体酸碱性,制备得到负载型银催化剂;将其用于催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应,表现出优异的催化性能。此外,通过一系列实验手段研究了催化剂的结构以及反应的活性位,探索了催化剂结构与催化性能的构-效关系,揭示了金属活性位与载体酸碱位的协同催化作用机制。本论文的主要研究内容与结果如下:1、负载型银催化剂的设计及金属活性位结构对催化苯甲醇无氧脱氢反应性能的影响采用镁铝水滑石前体经拓扑转变形成的复合金属氧化物作为载体(记作MgAl-MMO),利用浸渍法将金属银负载于MgAl-MMO表面。通过调控Ag负载量(1%、2%、3%、4%),结合催化性能评价结果,发现Ag负载量为2%时的催化剂样品——2Ag/MgAl-MMO(350)催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应表现出最优的催化活性:在100℃的反应条件下,转化率为95.89%,苯甲醛选择性为93.28%,苯甲醛产率达到89.45%。基于XPS等表征手段,发现该催化剂中Ag与O发生解离吸附作用形成正价态物种Agδ+;催化性能评价发现表面Agδ+浓度与苯甲醛生成速率呈现正相关性,说明Agδ+是催化反应的金属活性位。催化剂样品2Ag/MgAl-MMO(350)具有最高的Agδ+浓度,因此表现出最高的催化活性。2、负载型银催化剂的设计及载体酸碱结构对催化苯甲醇无氧脱氢反应性能的影响基于上述工作,在保持活性金属Ag负载量相同的前提下,进一步研究了载体酸碱位结构对于催化反应性能的影响。分别在活化温度为350℃、400℃、450℃条件下,制备了叁个催化剂样品(Ag负载量相同):2Age/MgAl MMO(350),2Age/MgAl MMO(400),2Age/MgAl MMO(450)。结构表征表明Ag颗粒的形貌、尺寸、晶体结构以及载体的几何结构基本保持一致。在此基础上,采用C02-TPD和NH3-TPD手段研究了载体的酸碱位、酸碱强度及浓度。研究发现叁种催化剂样品表现出不同强度的酸/碱分布,而且酸/碱性位的浓度、强度存在很大差别。将其用于催化苯甲醇无氧脱氢制醛反应,性能评价结果表明中强酸/碱位的浓度与反应性能呈现很好的正相关性,归因于载体活性位结构(Mg5+-Oδ-)。进一步揭示了金属活性位Agδ+与载体酸碱位(Mgδ+-Oδ^)的协同催化作用:苯甲醇的Oδ--Hδ+吸附在MgAl-MMO载体的Mgδ+-Oδ-表面,造成O-H断裂;苯甲醇的α-C-H吸附在在Agδ+上,C-H键发生断裂;脱去两个H原子,最终生成目标产物苯甲醛和H2。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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