导读:本文包含了氧化铁脱硫剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:氧化铁,脱硫剂,硫化氢,羟基,氯乙烯,微波,煤气。
氧化铁脱硫剂论文文献综述
王鲁璐,王立贤,崔永君[1]（2018）在《球型羟基氧化铁脱硫剂用于脱除水中硫化氢的研究》一文中研究指出以硫酸亚铁、双氧水和碱液为主要原料,合成了羟基氧化铁原粉,经XRD和IR测定,产物的矿相组成为无定形羟基氧化铁,产物粒径为2. 6μm,穿透硫容为56%。将羟基氧化铁制备成球,并在脱硫装置上对其脱硫效果进行了评价。考察了球型羟基氧化铁脱硫剂对中性和酸性溶液中所溶硫化氢的脱除效果,结果表明:反应初期脱除硫化氢的效率高达100%,且未将其他杂质引入溶液中;而在脱除一段时间后,脱除率下降,但未达穿透硫容。针对试验结果,提出制备粒度更小的球体,增加比表面积,以提高脱硫剂的利用率和脱硫率。(本文来源于《能源化工》期刊2018年03期）
冯宇[2]（2018）在《微波强化制备氧化铁脱硫剂及其硫化—再生特性研究》一文中研究指出煤中所含的硫元素会在气化过程中转移到合成气中,从而产生催化剂失活、设备及管路腐蚀、环境污染等问题,因此在煤气利用前必须进行脱硫操作。在煤制气的脱硫净化技术中,干法脱硫已被广泛应用于不同操作条件下多种形态硫化物的深度脱除或精细脱除,具有工艺简单、热效率高、污染小、占地面积小等优势。然而,尽管已经有大量的人力物力投入到中高温煤气脱硫技术的研究当中,但是部分技术难题,例如硫化-再生过程中活性组分容易团聚、脱硫剂内部结构的烧结、多次循环中脱硫剂稳定性差、机械强度不高、易粉化等依然使得中高温煤气脱硫技术的工业化道路充满荆棘。因此,通过改进脱硫剂制备方法进而得到脱硫性能和循环稳定性优良的中高温煤气脱硫剂对煤气脱硫净化技术和我国的能源战略具有深远的意义。微波作为一种非电离电磁能,具有均匀加热及特殊的非热效应等特点。与传统加热方法相比,采用微波固相法制备脱硫剂具有处理时间短、过程简单,操作便利可控且环境污染小等优势。基于此,本文重点考察了微波固相法在氧化铁脱硫剂制备过程中活性组分添加量、焙烧温度及焙烧时间对脱硫剂硫化性能、孔隙结构和稳定性的影响,并以初硫容和机械稳定性作为评价脱硫剂性能的指标,通过关联脱硫剂结构参数与脱硫性能,确定了最佳的制备工艺参数并对相同制备条件下微波与常规焙烧所制备脱硫剂的硫化性能与物理、化学性质进行了对比;以二次硫容、再生率为指标,在氧气气氛下对脱硫剂的再生条件进行了优化并对脱硫剂的硫化-再生循环性能进行了测试;此外,通过COMSOL Multiphysics仿真建立了脱硫剂硫化和再生反应模型,从理论角度明确了H_2S脱除及脱硫剂的再生机理。具体研究结论如下:(1)通过微波固相法制备氧化铁脱硫剂并考察了活性组分添加量、焙烧温度和焙烧时间对脱硫剂性能的影响。研究发现:当活性组分Fe_2O_3添加量为30%时,脱硫剂具有最优异的脱硫性能且分别拥有最大的比表面积27.605 m~2/g、总孔体积0.0736 cm~3/g和平均孔径13.487 nm。此外,随着制备过程中焙烧温度从450°C提高到600°C,脱硫剂的孔结构参数持续降低,硫容则先增后减。综合性能测试可得,脱硫剂的最佳焙烧温度为500°C,此时脱硫剂硫化效果和稳定性最佳。在脱硫剂的焙烧过程中,焙烧时间同样起着重要作用。脱硫剂的比表面积、总孔体积和平均孔径分别由焙烧时间为0 min时的27.846 m~2/g、0.0771 cm~3/g和13.522 nm降低到30 min的25.814 m~2/g、0.0683 cm~3/g和12.648 nm,但是脱硫剂的机械强度随焙烧时间的延长持续增大。通过测试能够得出,微波焙烧时间为10 min时所制得的脱硫剂具有最优异的脱硫性能。综上,微波固相法制备脱硫剂的最佳条件为活性组分添加量30%、焙烧温度500°C、焙烧时间10 min。(2)在考察所得的最优制备条件下分别以常规与微波焙烧制备脱硫剂,对比其物性及硫化性能后发现:微波焙烧所制备的脱硫剂表现出更长的硫化反应时间和更好的机械性能;XPS分析显示,微波焙烧制备的脱硫剂中可用来进行“氧硫置换”的晶格氧比例更大,有利于对硫化氢的吸附和反应的进行;SEM和BET结果表明,采用微波焙烧制备的脱硫剂粒径更小、孔隙更丰富且活性组分分散度更高;XAS分析数据表示微波制备的脱硫剂硫化程度更高且脱硫前后其颗粒粒径都较小。此外,通过XAS表征还发现脱硫剂表面的硫酸盐含量要比体相中硫酸盐含量更高。脱硫剂的硫化动力学表明:微波、常规制备脱硫剂的硫化反应化学反应速率常数指前因子k_(s0)、化学反应表观活化能E_a、有效扩散系数的指前因子D_(e0)、内扩散表观活化能E_p分别为2.20×10~(-2)、1.60×10~(-2) m/s,12.64、13.72 kJ/mol,3.46×10~(-3)、8.63×10~(-4)m~2/s和19.28、24.28 kJ/mol。微波焙烧脱硫剂的化学反应活化能和颗粒内扩散活化能较低且扩散系数较高,说明其在H_2S脱除上具有更高的反应活性。(3)对高温煤气氧化铁脱硫剂的再生条件(再生温度、再生空速和再生氧气浓度)进行了优化并对氧化铁脱硫剂进行了硫化-再生循环性能测试,分析发现:当再生温度在550-700°C范围内时,提高温度后再生率出现先升后降的趋势,550°C再生率最低约为94.8%,在650°C时最高为99.1%。继续提高温度到700°C,脱硫剂再生率降低到97.7%。在本实验范围内,提高空速后再生率与二次穿透硫容均出现先升后降的趋势:当空速为1000h~(-1)时,再生率为93.7%;当空速为3000 h~(-1)时,再生率达到99.1%且此时脱硫剂二次穿透硫容最大为11.06 g硫/100 g脱硫剂;当空速大于3000 h~(-1)时,再生率和穿透硫容均出现下降的趋势。由于再生反应为放热反应,提高氧气浓度会使床层出现飞温、脱硫剂烧结的概率大大提高,综合再生率与穿透性能后得出:最佳氧气再生浓度为4%。综上,研究认为氧化铁脱硫剂在温度为650°C、空速为3000 h~(-1)、氧气浓度为4%时拥有最优良的再生性能和二次脱硫性能。在脱硫剂的循环使用性能测试中,尽管脱硫剂的硫容和再生率出现一定程度的下降,但总体上还是表现出了较好的重复使用性能。分析发现,脱硫剂性能的下降可归因于活性组分反应活性的下降、脱硫剂内部孔隙结构的退化及再生副产物Fe_2(SO_4)_3的累积。脱硫剂的再生动力学表明:再生反应初期,再生速率由表面化学反应控制,后期则转变为内扩散控制。化学反应速率常数指前因子k_(s0)、化学反应表观活化能E_a、有效扩散系数指前因子D_(e0)、内扩散表观活化能E_p分别为1.10×10~(-2) m/s、12.89kJ/mol、3.57×10~(-3) m~2/s和61.19 kJ/mol。(4)通过建立多物理场耦合数值计算模型,模拟并与实际情况下高温煤气脱硫剂的硫化和再生过程进行了对比。结果表明:COMSOL Multiphysics瞬态模拟的结果从理论角度说明氧化铁脱硫剂的硫化和再生过程与未反应收缩核模型中的描述吻合,是一个“由外向里”逐步反应的、铁氧化物和硫化物之间相互替代的过程。同时,单颗粒脱硫剂硫化-再生模型所得结果也表明COMSOL Multiphysics可以预测硫化和再生过程并且得到较为可靠的结果,能够为复杂、耗时、高成本的化工过程提供便捷的替代过程,对节省时间和科研成本都有很大的帮助。(本文来源于《太原理工大学》期刊2018-06-01）
刘芳荣,褚庆枢[3]（2017）在《一种提升常温氧化铁脱硫剂使用效果的方法》一文中研究指出煤气中硫化氢气体的脱除方法较多,其中常温氧化铁脱硫法是一种经典而有效的脱硫方法,其优点是工艺简单、操作容易、能耗低。但在使用中后也存在脱硫剂粉尘含量增大、脱硫效果下降等现象。目前使用的常温氧化铁脱硫剂外部再生环境污染严重且劳动强度大已被许多使用单位淘汰,通入氧气在线再生对装置密封性及装备水平要求较高且再生过程风险大很少有使用单位选择使用。而此方法在一般装备水平的装置中均可使用,使用风险率几乎为零,可推广性强。(本文来源于《第十一届中国钢铁年会论文集——S02.炼钢与连铸》期刊2017-11-21）
关怀,上官炬,尤雪雁,徐运涛,米杰[4]（2016）在《氧化铁高温煤气脱硫剂固定床再生动力学》一文中研究指出氧化铁因其硫容大、效率高、机械强度大等特性,已成为极具潜力的可再生高温煤气脱硫剂。以固定床反应器为实验装置,研究了氧气体积分数、再生温度对氧化铁高温煤气脱硫剂再生行为的影响规律。结果表明,等效粒子模型可以很好地拟合氧化铁高温煤气脱硫剂再生动力学实验数据;依据等效粒子模型并结合脱硫剂物性参数获得了氧化铁高温煤气脱硫剂再生动力学模型参数和再生动力学方程。通过比较氧化铁高温煤气脱硫剂再生过程中两个反应阶段的速率,指出内扩散过程为氧化铁高温煤气脱硫剂再生过程实现完全再生的主要控制步骤。(本文来源于《太原理工大学学报》期刊2016年06期）
尤雪雁,上官炬,关怀,徐运涛[5]（2016）在《氧气氛下氧化铁基脱硫剂再生床层动态研究》一文中研究指出在微分固定床上考察了反应物氧气含量、再生温度对氧化铁基脱硫剂再生床层动态行为的影响。采用气相色谱仪和快速智能定硫仪对反应物气体氧含量和固定床床层不同位置固体颗粒硫含量进行分析检测。利用获取的床层中脱硫剂固相硫分布曲线重点计算出不同操作条件下床层反应区高度及移动速率。实验结果表明,O_2含量增加提高了脱硫剂晶粒之间的有效扩散速率,反应区高度以及移动速率变化明显;而再生温度变化对脱硫剂晶粒间扩散系数影响不大,对反应区移动速率影响不及浓度的影响显着。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2016年02期）
朱博[6]（2016）在《氧化铁基脱硫剂制备及其在天然气脱除H_2S生产中的应用》一文中研究指出随着辽河油田稠油开发的不断深入,伴生气含硫问题逐步暴露出来。目前辽河油田的齐40块、曙一区、洼38块、锦45块等区块相继发现伴生气中含油硫化氢(H_2S)。伴生气中的硫化氢能够加速腐蚀输气管线及相关设备设施,会对作业人员和周边百姓的健康产生严重影响,对环境产生严重污染。伴随着辽河油田开采周期的延长,伴生气中H_2S的含量有上升的走向,羰基硫(COS)的含量也在逐步升高。本论文以曙光污水处理厂的含铁污泥为原料提取叁价铁,再以此叁价铁制备氧化铁基脱硫剂,为含铁污泥处理提供新的处理方向;通过对氧化铁基脱硫剂进行改性,提高了氧化铁基脱硫剂脱除H_2S和COS的处理能力;应用改性氧化铁基脱硫剂在辽河油田齐40区块做现场中试,考察其在CO_2气氛下运行的效果及对CO_2的适应性。从含铁污泥提取叁价铁过程,酸浸最佳实验条件是:硫酸浓度为70%,反应时间为2h,反应温度为120℃,盐酸用量为15m L/10g原料(干料),助溶剂用量为10g/10g原料(干料),最高铁浸出率可达95.19%。应用提取的叁价铁制备氧化铁基脱硫剂为棕黄色条型颗粒,强度大于40N/cm,堆密度为0.80~0.90g/ml,比表面积为50~70m2/g,孔隙率为39%,颗粒大小为φ(4±0.3×(5~15)mm;在原料气中H_2S浓度为50mg/m3,温度为室温(25℃),压力为常压,空速为1000h-1,水汽含量为1%以及无氧的条件下,此氧化铁基脱硫剂的穿透硫容约为34.8%、饱和硫容为43%。使用浸渍活性组分碳酸盐的方法对上述氧化铁基脱硫剂进行改性,改性后考察其脱除天然气中羰基硫的最佳条件,活性组分碳酸盐最佳负载量为5%、原料气空速为2000h-1、水蒸气含量为1.5%。对比改性前后氧化铁基脱硫剂脱除硫化氢和羰基硫的效果,结果表明,改性后的氧化铁基脱硫剂不仅对羰基硫的脱硫能力大大增强,而且其对硫化氢和二硫化碳的硫容也有一定的提高。应用改性氧化铁基脱硫剂在现场中试实验,此中试实验原料气富集CO_2,实验结果表明,改性氧化铁基脱硫剂在富CO_2气氛下,穿透硫容可达到20%以上,工作硫容可达到25%以上。所以,改性氧化铁基脱硫剂具有较大的孔容及比表面积,具有较快的净化速度及较高的硫容,强度大、抗水性好,适应在高CO_2含量体系中应用。(本文来源于《辽宁工业大学》期刊2016-03-01）
安全建,曹敏,张岁利[7]（2015）在《KFS2型复合氧化铁脱硫剂的制备与性能评价》一文中研究指出以硫酸亚铁为原料与碳酸氢氨等碱性物质反应,制备不溶性铁的氧化物,将其与活性氧化锌和特殊助剂混合,经混碾和挤条成型工艺制得以氧化铁、氧化锌为活性组分的KFS2型复合氧化铁脱硫剂,并与某常温氧化锌脱硫剂进行性能比较。结果表明,在相同评价条件下,KFS2型复合氧化铁脱硫剂性能明显优于对比剂。(本文来源于《工业催化》期刊2015年11期）
吕诗淇,赖君玲,罗根祥[8]（2015）在《脱硫剂羟基氧化铁中硫磺的回收研究》一文中研究指出以四氯乙烯为溶剂,采用溶剂法从脱硫剂羟基氧化铁中回收硫磺。考察了浸取温度、浸取时间、液-固比和溶剂重复使用等因素对硫磺回收率的影响,并对羟基氧化铁和产物硫磺进行了XRD表征。结果表明:在羟基氧化铁20 g、浸取温度为80℃、浸取时间60 min、液-固比8:1的条件下,硫磺的回收率为97.5%;XRD表征结果证实了该产物为硫磺。(本文来源于《当代化工》期刊2015年09期）
关怀[9]（2015）在《氧化铁高温煤气脱硫剂再生动力学研究》一文中研究指出随着我国社会经济的日益发展,能源已经成为国民经济发展的支柱。煤炭在我国一次消费能源中更是占据首位。但是,煤的开采和直接燃烧已经造成了非常严重的生态和环境污染问题。随着我国煤炭资源的不断开发与利用,低阶煤将成为我国未来煤炭资源的主要利用类型。因此,煤炭资源特别是低阶煤的洁净转化与利用对我国国民经济和社会发展以及环境保护有着至关重要的意义。至今研究与开发的煤炭洁净转化利用技术,如IGCC(整体煤气化联合循环发电),FC(燃料电池发电),CPG(煤基多联产)等由于具有热效率高,污染低等优点。硫化物的脱除在上述先进的煤炭转化利用技术中至关重要,而中高温脱硫技术成为上述洁净转化技术的重要环节。为适应工业应用的需求,高温煤气脱硫剂必须同时具备良好的脱硫性能及再生性能。本论文采用沉淀法制备出Fe2O3金属氧化物作为高温煤气脱硫剂,然后分别在热重(TG)和固定床反应器上进行叁种不同气氛(O2、SO2、O2-SO2)下氧化铁脱硫剂的再生动力学研究。实验结果表明：①O2气氛下再生时,硫化样FeS与氧气的反应产物主要为Fe2O3和SO2。依据气固相非催化反应动力学模型(等效粒子模型),在热天平与固定床装置上,氧化铁脱硫剂的再生反应速率对氧气浓度是一级反应,氧化铁脱硫剂的再生过程存在动力学控制步骤的转移,再生的起始阶段受化学反应控制,随着反应的进行,再生过程受内扩散控制,获得动力学参数分别为：化学反应速率常数的指前因子kso为0.166m/s,化学反应活化能E。为50.77kJ/mol,内扩散有效系数的指前子Deo为1.06×10-4 m2/s,扩散活化能Ep为26.47kJ/mol;化学反应速率常数的指前因子kso为0.572m/s,化学反应活化能Ea为41.09kJ/mol;内扩散有效系数的指前因子Deo为1.77×10-2m2/s,扩散活化能Ep为23.94kJ/mol。②SO2气氛下再生,硫化样FeS与二氧化硫的再生产物主要为Fe304和单质S。依据气固相非催化反应动力学模型(等效粒子模型),在热天平与固定床装置上,氧化铁脱硫剂的再生反应速率对二氧化硫浓度是一级反应,氧化铁脱硫剂的再生过程存在动力学控制步骤的转移,再生的起始阶段受化学反应控制,随着反应的进行,再生过程受内扩散控制,获得动力学参数分别为：化学反应速率常数的指前因子kso为0.0063m/s,化学反应活化能Ea为145.31kJ/mol,内扩散有效系数的指前因子Deo为4.38×10-3m2/s,扩散活化能Ep为50.73kJ/mol;化学反应速率常数的指前因kso为0.022m/s,化学反应活化能Ea为122.32 kJ/mol,内扩散有效系数的指前因子Deo为5.6×10-3m2/s,扩散活化能Ep为39.32kJ/mol。③在S02-O2协同气氛下再生时,再生产物为：叁氧化二铁、四氧化叁铁、二氧化硫与单质硫。在相同的实验条件下,协同气氛再生所用时间明显短于单气氛下再生,即协同气氛更有利于再生。通过比较,在叁组配比浓度中,2.0%(02)-33.25%(S02)的协同再生效果最好,2.0%(O2)-33.25%(SO2)的失重量远高于单气氛氧气2.0%与二氧化硫33.25%失重量(本文来源于《太原理工大学》期刊2015-05-01）
胡天麒[10]（2015）在《氧化铁中高温煤气脱硫剂硫化性能及其前驱体热过程动力学研究》一文中研究指出中高温煤气脱硫是实现煤炭清洁高效可持续开发利用的关键技术，对于促进工业绿色发展，减少大气污染物的产生和排放，改善大气环境质量具有重要意义。目前，氧化铁脱硫剂是应用最广泛的中高温煤气脱硫剂，一直以来是人们研究和关注的热点。本论文首先采用草酸和四水氯化亚铁为原料，通过室温固相合成法制得前驱体二水草酸亚铁，并对其热分解过程进行了详细分析。通过Ozawa法和Coats-Redfern法相结合计算出了前驱体的热分解动力学参数，并确定了其热分解反应机理。然后以氧化铁作为活性组分，自制的紫砂土为载体和粘结剂，通过常规和微波两种焙烧方式制备出中高温煤气氧化铁脱硫剂，在实验室搭建的固定床反应器上对其进行硫化评价，重点研究了微波焙烧方式下活性组分含量、焙烧温度和时间对硫化性能的影响，通过XRD、SEM、XPS和氮吸附等测试手段对脱硫剂进行了表征，得出的结论总结如下：1.通过对前驱体草酸亚铁的热分解过程进行XRD和热重分析，其热分解的最终产物为γ-Fe2O3，热分解过程的反应方程为：FeC2O4·2H2O→FeC2O4+2H2OFeC2O4+O2→Fe2O3+CO22.采用Ozawa法计算草酸亚铁热分解的表观活化能Eβ=113.90kJ·mol-1, Coats-Redfern法结合Ozawa法确定的草酸亚铁热分解反应机理函数为：G(α)=-ln(1-α)2/3ln[G(α)/T2]=15.10-13760.60/T3.前驱体二水草酸亚铁热分解的机理为随机成核和随后生长。4.通过对微波一步焙烧法制备的脱硫剂的考察,得出脱硫剂最佳的制备条件为：活性组分含量为30%,焙烧条件为500℃,30min,此条件下微波焙烧脱硫剂的穿透时间为14.5h,硫容为9.88%,而常规焙烧的穿透时间为11h,硫容为7.35%,因此,微波焙烧脱硫剂的硫化性能更好。5.在最佳条件下对常规与微波焙烧的脱硫剂进行了对比,微波焙烧后活性组分的平均粒径更小,分散更均匀,脱硫剂具有更强的机械强度,硫化过程中不宜出现粉化现象；XPS分析显示,Fe2p和Ols的结合能均更低,更有利于硫化氢的吸附和反应；SEM谱图显示,采用微波焙烧制备的新鲜样孔隙更丰富,内部结构更具有层次感,孔洞更大、更多,活性组分呈絮状均匀的分布在载体的孔隙和表面上,没有明显的团聚现象；从氮吸附数据可以看出,微波焙烧所得脱硫剂新鲜样的比表面积、孔容和孔径都大于常规焙烧,说明脱硫剂制备过程中微波加热的优点使草酸亚铁有序的分解,相应的比表面积更大,孔径分布的更均匀。(本文来源于《太原理工大学》期刊2015-05-01）
氧化铁脱硫剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
煤中所含的硫元素会在气化过程中转移到合成气中,从而产生催化剂失活、设备及管路腐蚀、环境污染等问题,因此在煤气利用前必须进行脱硫操作。在煤制气的脱硫净化技术中,干法脱硫已被广泛应用于不同操作条件下多种形态硫化物的深度脱除或精细脱除,具有工艺简单、热效率高、污染小、占地面积小等优势。然而,尽管已经有大量的人力物力投入到中高温煤气脱硫技术的研究当中,但是部分技术难题,例如硫化-再生过程中活性组分容易团聚、脱硫剂内部结构的烧结、多次循环中脱硫剂稳定性差、机械强度不高、易粉化等依然使得中高温煤气脱硫技术的工业化道路充满荆棘。因此,通过改进脱硫剂制备方法进而得到脱硫性能和循环稳定性优良的中高温煤气脱硫剂对煤气脱硫净化技术和我国的能源战略具有深远的意义。微波作为一种非电离电磁能,具有均匀加热及特殊的非热效应等特点。与传统加热方法相比,采用微波固相法制备脱硫剂具有处理时间短、过程简单,操作便利可控且环境污染小等优势。基于此,本文重点考察了微波固相法在氧化铁脱硫剂制备过程中活性组分添加量、焙烧温度及焙烧时间对脱硫剂硫化性能、孔隙结构和稳定性的影响,并以初硫容和机械稳定性作为评价脱硫剂性能的指标,通过关联脱硫剂结构参数与脱硫性能,确定了最佳的制备工艺参数并对相同制备条件下微波与常规焙烧所制备脱硫剂的硫化性能与物理、化学性质进行了对比;以二次硫容、再生率为指标,在氧气气氛下对脱硫剂的再生条件进行了优化并对脱硫剂的硫化-再生循环性能进行了测试;此外,通过COMSOL Multiphysics仿真建立了脱硫剂硫化和再生反应模型,从理论角度明确了H_2S脱除及脱硫剂的再生机理。具体研究结论如下:(1)通过微波固相法制备氧化铁脱硫剂并考察了活性组分添加量、焙烧温度和焙烧时间对脱硫剂性能的影响。研究发现:当活性组分Fe_2O_3添加量为30%时,脱硫剂具有最优异的脱硫性能且分别拥有最大的比表面积27.605 m~2/g、总孔体积0.0736 cm~3/g和平均孔径13.487 nm。此外,随着制备过程中焙烧温度从450°C提高到600°C,脱硫剂的孔结构参数持续降低,硫容则先增后减。综合性能测试可得,脱硫剂的最佳焙烧温度为500°C,此时脱硫剂硫化效果和稳定性最佳。在脱硫剂的焙烧过程中,焙烧时间同样起着重要作用。脱硫剂的比表面积、总孔体积和平均孔径分别由焙烧时间为0 min时的27.846 m~2/g、0.0771 cm~3/g和13.522 nm降低到30 min的25.814 m~2/g、0.0683 cm~3/g和12.648 nm,但是脱硫剂的机械强度随焙烧时间的延长持续增大。通过测试能够得出,微波焙烧时间为10 min时所制得的脱硫剂具有最优异的脱硫性能。综上,微波固相法制备脱硫剂的最佳条件为活性组分添加量30%、焙烧温度500°C、焙烧时间10 min。(2)在考察所得的最优制备条件下分别以常规与微波焙烧制备脱硫剂,对比其物性及硫化性能后发现:微波焙烧所制备的脱硫剂表现出更长的硫化反应时间和更好的机械性能;XPS分析显示,微波焙烧制备的脱硫剂中可用来进行“氧硫置换”的晶格氧比例更大,有利于对硫化氢的吸附和反应的进行;SEM和BET结果表明,采用微波焙烧制备的脱硫剂粒径更小、孔隙更丰富且活性组分分散度更高;XAS分析数据表示微波制备的脱硫剂硫化程度更高且脱硫前后其颗粒粒径都较小。此外,通过XAS表征还发现脱硫剂表面的硫酸盐含量要比体相中硫酸盐含量更高。脱硫剂的硫化动力学表明:微波、常规制备脱硫剂的硫化反应化学反应速率常数指前因子k_(s0)、化学反应表观活化能E_a、有效扩散系数的指前因子D_(e0)、内扩散表观活化能E_p分别为2.20×10~(-2)、1.60×10~(-2) m/s,12.64、13.72 kJ/mol,3.46×10~(-3)、8.63×10~(-4)m~2/s和19.28、24.28 kJ/mol。微波焙烧脱硫剂的化学反应活化能和颗粒内扩散活化能较低且扩散系数较高,说明其在H_2S脱除上具有更高的反应活性。(3)对高温煤气氧化铁脱硫剂的再生条件(再生温度、再生空速和再生氧气浓度)进行了优化并对氧化铁脱硫剂进行了硫化-再生循环性能测试,分析发现:当再生温度在550-700°C范围内时,提高温度后再生率出现先升后降的趋势,550°C再生率最低约为94.8%,在650°C时最高为99.1%。继续提高温度到700°C,脱硫剂再生率降低到97.7%。在本实验范围内,提高空速后再生率与二次穿透硫容均出现先升后降的趋势:当空速为1000h~(-1)时,再生率为93.7%;当空速为3000 h~(-1)时,再生率达到99.1%且此时脱硫剂二次穿透硫容最大为11.06 g硫/100 g脱硫剂;当空速大于3000 h~(-1)时,再生率和穿透硫容均出现下降的趋势。由于再生反应为放热反应,提高氧气浓度会使床层出现飞温、脱硫剂烧结的概率大大提高,综合再生率与穿透性能后得出:最佳氧气再生浓度为4%。综上,研究认为氧化铁脱硫剂在温度为650°C、空速为3000 h~(-1)、氧气浓度为4%时拥有最优良的再生性能和二次脱硫性能。在脱硫剂的循环使用性能测试中,尽管脱硫剂的硫容和再生率出现一定程度的下降,但总体上还是表现出了较好的重复使用性能。分析发现,脱硫剂性能的下降可归因于活性组分反应活性的下降、脱硫剂内部孔隙结构的退化及再生副产物Fe_2(SO_4)_3的累积。脱硫剂的再生动力学表明:再生反应初期,再生速率由表面化学反应控制,后期则转变为内扩散控制。化学反应速率常数指前因子k_(s0)、化学反应表观活化能E_a、有效扩散系数指前因子D_(e0)、内扩散表观活化能E_p分别为1.10×10~(-2) m/s、12.89kJ/mol、3.57×10~(-3) m~2/s和61.19 kJ/mol。(4)通过建立多物理场耦合数值计算模型,模拟并与实际情况下高温煤气脱硫剂的硫化和再生过程进行了对比。结果表明:COMSOL Multiphysics瞬态模拟的结果从理论角度说明氧化铁脱硫剂的硫化和再生过程与未反应收缩核模型中的描述吻合,是一个“由外向里”逐步反应的、铁氧化物和硫化物之间相互替代的过程。同时,单颗粒脱硫剂硫化-再生模型所得结果也表明COMSOL Multiphysics可以预测硫化和再生过程并且得到较为可靠的结果,能够为复杂、耗时、高成本的化工过程提供便捷的替代过程,对节省时间和科研成本都有很大的帮助。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化铁脱硫剂论文参考文献
[1].王鲁璐,王立贤,崔永君.球型羟基氧化铁脱硫剂用于脱除水中硫化氢的研究[J].能源化工.2018
[2].冯宇.微波强化制备氧化铁脱硫剂及其硫化—再生特性研究[D].太原理工大学.2018
[3].刘芳荣,褚庆枢.一种提升常温氧化铁脱硫剂使用效果的方法[C].第十一届中国钢铁年会论文集——S02.炼钢与连铸.2017
[4].关怀,上官炬,尤雪雁,徐运涛,米杰.氧化铁高温煤气脱硫剂固定床再生动力学[J].太原理工大学学报.2016
[5].尤雪雁,上官炬,关怀,徐运涛.氧气氛下氧化铁基脱硫剂再生床层动态研究[J].天然气化工(C1化学与化工).2016
[6].朱博.氧化铁基脱硫剂制备及其在天然气脱除H_2S生产中的应用[D].辽宁工业大学.2016
[7].安全建,曹敏,张岁利.KFS2型复合氧化铁脱硫剂的制备与性能评价[J].工业催化.2015
[8].吕诗淇,赖君玲,罗根祥.脱硫剂羟基氧化铁中硫磺的回收研究[J].当代化工.2015
[9].关怀.氧化铁高温煤气脱硫剂再生动力学研究[D].太原理工大学.2015
[10].胡天麒.氧化铁中高温煤气脱硫剂硫化性能及其前驱体热过程动力学研究[D].太原理工大学.2015
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