导读:本文包含了负载化催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲烷,催化剂,负载,化学,助剂,结构化,氢化。
负载化催化剂论文文献综述
姜鹏[1]（2019）在《高负载量镍基甲烷化催化剂制备及其成型技术研究》一文中研究指出粗放的化石能源生产与利用不仅导致化石能源的加速枯竭,而且带来严重的大气污染问题,发展清洁高效能源如天然气,是解决当前能源与环境问题的有效手段之一。发展煤制天然气,促使高碳向低碳乃至无碳的清洁转换,不仅实现煤炭的清洁高效利用,而且极大程度上保护生态环境。煤制天然气中,甲烷化工艺及其催化剂的制备是技术核心。本文主要针对镍基催化剂在高载量下活性组分易团聚长大,制备方法复杂,原料利用率较低等问题,采用阴阳离子双水解(CADH)方法制备制备NiO负载量为40wt%的Ni/Al_2O_3催化剂用于CO甲烷化反应,研究了Zr,Fe,Ce等助剂对40Ni/Al_2O_3催化性能的影响,探讨催化剂沉淀过程中的反应机理。此外,通过添加助剂Mg来改善催化剂的高温抗积碳特性,经优化40Ni-5Zr-30Mg/Al_2O_3催化剂的抗积碳特性最佳,对最佳的40Ni-5Zr-30Mg/Al_2O_3作成型研究,主要研究内容与结果如下:(1)采用CADH法制备40Ni-5M(M=Zr,Fe,Ce)/Al_2O_3甲烷化催化剂,考察助剂的添加对催化剂低温活性与选择性的影响,研究结果表明:在温度180-400 ~oC,压力1.0 MPa、空速为20,000 mL?g~(-1)?h~(-1)的反应条件下,叁种助剂的添加对催化剂的低温活性与选择性均有不同程度的改善,其中40Ni-5Zr/Al_2O_3展现出最佳低温催化性能。240 ~oC时,CO转化率和CH_4选择性分别达到99%和92%。(2)通过H_2-TPR、H_2-TPD、XPS、TEM和XRD各种表征手段,揭示Zr,Fe,Ce的添加有助于40Ni/Al_2O_3催化剂表面Ni的分散,暴露出更多的Ni活性位点,进而提高催化剂吸附与解离H_2的能力。其中,助剂ZrO_2的添加增多催化剂的氧空穴,提升对CO的吸附与解离能力,改善催化剂的反应活性;而Fe,Ce的添加降低Ni~0的结合能,增强了Ni~0的电子云密度,进而弱化Ni~0表面上的Ni-C-O键中的C-O键,促进了CO解离,从而提高催化活性。(3)采用CADH方法制备40Ni-5Zr-xMg/Al_2O_3催化剂,通过调节掺杂Mg的量改善其高温催化活性与抗积碳性,经优化,40Ni-5Zr-30Mg/Al_2O_3具有较好的高温活性与抗积碳性。对其进行压片成型为5×4 mm的圆柱形,经颗粒强度测试仪测得压碎强度为665 N/cm。但此时的催化剂难以脱模,为改善脱模并成型为适宜机械强度的催化剂,添加水分作为成型助剂。确定了最佳的成型水粉比参数。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
朱继宇[2]（2017）在《氧化锆负载镍基甲烷化催化剂的制备及性能调变》一文中研究指出化石燃料的燃烧排放出的大量二氧化碳(CO_2)是导致地球气候变暖的根本原因,由此诱发了一系列的生态环境问题。因此,CO_2捕集及其资源化利用成为一个当今全球性的重要研究课题。CO_2可以作为一种重要的化工原料,用于加氢反应、碳酸酯及尿素等化学品的合成。甲烷(CH_4)作为代用天然气的主要组成成分,在国民生产中占据着十分关键的地位,将CO_2加氢转化为CH_4等能源产品具有重要的意义。因此,CO_2加氢甲烷化反应有很大的发展前景。电制气技术(PtG)通过太阳能或者风能等新能源发电制氢,进而利用CO_2加氢反应合成CH_4,是一个重要的CO_2利用途径。近年来,德国、日本、美国等国已经建成多个PtG示范项目。我国应当大力发展新能源发电技术和CO_2捕获技术,大幅降低PtG技术的工艺成本,有效实现CO_2减排,同时缓解天然气供应不足的问题。本论文首先合成出叁种不同晶相的氧化锆(单斜、四方、立方),采用常规浸渍法制备出Ni/ZrO_2催化剂,添加Re和W助剂,考察了各种催化剂样品在CO_2甲烷化反应中的性能,结合表征结果,分析了氧化锆载体晶相结构、添加助剂对催化剂甲烷化反应性能的影响,主要研究内容总结如下:(1)ZrO_2晶相对负载Ni的尺寸有显着的影响,通过谢乐公式计算得到Ni/t-ZrO_2催化剂的Ni的晶粒尺寸最小(16.79 nm);(2)Ni/t-ZrO_2催化剂表面相对较多的碱性位点和氧空缺对CO_2有较强的吸附,进而生成的单齿或双齿碳酸盐更容易分解脱附CO_2;(3)制备出不同负载量(1-9 wt%)的Ni/t-ZrO_2催化剂,发现负载量为7 wt%时催化剂活性最高,此时达到金属镍在t-ZrO_2表面的单层分散阈值(0.388 g/g);(4)添加4 wt%的Re或W后,Ni/t-ZrO_2催化剂的CO_2转化率略有提高,在500°C的反应条件下,CO_2转化率大于80%,CH_4选择性达到85%,添加助剂增加了催化剂表面的氧空缺数量,进而改善了甲烷化反应性能。(本文来源于《太原理工大学》期刊2017-06-01）
孟大钧[3]（2017）在《氧化铝负载Mo基耐硫甲烷化催化剂研究》一文中研究指出做优做强煤制天然气技术可以有效缓解我国能源结构中存在的压力,对解决煤炭产能过剩、天然气存量短缺和大气环境污染都有着积极作用。甲烷化过程是煤制天然气工艺中的关键步骤,耐硫甲烷化技术可以省去对原料气进行耐硫水汽变换及精脱硫处理的步骤,可有效地做到精简工艺、降低成本。Mo基催化剂有较好的耐硫甲烷化性能,因此,本文分别对以MoP与MoS_2为活性组分的甲烷化催化剂进行了研究,通过催化剂的活性评价及相关表征分析,得到其构效关系,为催化剂优化设计提供了指导和帮助。首先对MoP/Al_2O_3催化剂进行了耐硫甲烷化活性评价实验,并确定其具有一定的甲烷化活性。分别考察了制备还原温度、反应气H_2S浓度以及H_2/CO摩尔比对催化剂性能的影响。结果表明,还原温度为550°C时催化剂活性最高,CO转化率达23%。还原温度会引起催化剂中AlPO_4物种的晶粒尺寸变化,进而改变催化剂活性组分在载体表面的分散程度。同时,高H_2S浓度和低H_2/CO摩尔比的反应条件会使催化剂的织构性质受到破坏,导致其出现失活。考察柠檬酸对MoO_3/Al_2O_3催化剂耐硫甲烷化性能的影响。柠檬酸添加顺序对催化剂的甲烷化性能显着影响,采用共浸渍法制备的催化剂活性最高。柠檬酸的添加量对催化剂活性有直接影响。随着柠檬酸含量的增高,催化剂比表面积增大,含Mo的晶相物种减少,活性组分与载体间的相互作用力减弱,催化剂硫化程度增大,促使催化剂活性得到提升。考察柠檬酸对CoO-MoO_3/Al_2O_3催化剂耐硫甲烷化性能的影响。当柠檬酸添加量为n(CA)/n(MoO_3)=2时,催化剂的耐硫甲烷化性能最优,CO转化率达49%。柠檬酸的添加增大了催化剂的比表面积,提高了CoMoO_4物种的分散程度,阻止了低活性物种Co_3O_4产生,加深了催化剂的硫化程度,较大程度的提升了催化剂的甲烷化性能。(本文来源于《天津大学》期刊2017-05-01）
赵林康[4]（2017）在《多孔二氧化钛薄膜的制备及其负载镍基甲烷化催化剂的性能研究》一文中研究指出微反应器通道狭小,传统催化剂在其中易团聚、堵塞。因此,将催化剂以薄膜形式负载并进行催化反应是解决该问题的有效方法。为了研究膜状催化剂的催化性能,本文选用制备方法较为成熟的多孔二氧化钛薄膜负载在铝丝基体表面,并使用浸渍法负载活性组分Ni,进行较为环保的CO甲烷化催化反应。其中分别研究了模板剂用量、陈化时间、热处理温度等制备条件对多孔二氧化钛薄膜的影响以及以该薄膜为催化剂载体制备的Ni基甲烷化膜催化剂的催化活性和稳定性研究。主要研究结果如下:(1)采用包含溶剂挥发诱导自组装的溶胶凝胶法与浸渍提拉镀膜技术,以嵌段共聚物F127为模板剂,在预处理的铝丝基体表面制备出了多孔二氧化钛薄膜。研究结果表明,在一定的溶胶配比(15mL乙醇、1mL去离子水、1mL盐酸、5mL钛酸丁酯和0.2mL乙酰丙酮)中,当F127的用量为1.0g、陈化时间为24h、热处理温度为400℃时制备的多孔二氧化钛薄膜具有均匀的多孔结构和最佳的结构特性,比表面积和孔容可分别达到127 m2·g-1和0.2139 cm3·g-1。(2)采用嵌段共聚物F127与P123为混合模板剂制备多孔二氧化钛薄膜可以优化薄膜的孔结构、增大比表面积和孔容。其中,当F127与P123用量为1.0g,质量比为3:1时,制备的二氧化钛薄膜具有更高的比表面积和孔容,可分别达到154m2·g-1和0.3031cm3·g-1。(3)通过该方法制备的二氧化钛薄膜在300℃、400℃、500℃热处理温度下均呈现出锐钛矿相,且模板剂的种类对其晶相不产生影响;在该溶胶凝胶体系中,模板剂的分解温度约为312℃。(4)以最优配比的混合模板剂制备的多孔二氧化钛薄膜作为催化剂载体,使用浸渍法负载活性组分Ni,形成Ni/TiO2甲烷化膜催化剂。在质量空速为3000 mL·g-1·h-1的条件下对催化剂的催化活性及其稳定性进行评价。研究结果表明:多孔二氧化钛薄膜表面成功负载活性组分Ni并制备了Ni/TiO2甲烷化膜催化剂,且还原前活性组分主要以NiO形式均匀负载在多孔薄膜表面;通过H2-TPR表征可以发现NiO能够与TiO2载体产生了强烈的相互作用,并形成NiTiO3;在反应温度超过400℃条件下,CO的转化率高于99%且其对CH4的选择性接近80%,并且在长达60h的稳定性评价中也具有良好的催化稳定性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2017-04-01）
李海东[5]（2016）在《氧化硅负载镍基甲烷化催化剂的助剂改性研究》一文中研究指出进入21世纪以来,化石能源的粗放消耗造成能源短缺和雾霾等环境污染问题,日益成为制约社会可持续发展的瓶颈因素,因此发展清洁高效的能源利用技术成为研究焦点。根据我国的能源生产和消费结构特点,发展煤制合成天然气成为实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,其核心技术为甲烷化反应工艺及合成催化剂。本文针对Ni基甲烷化催化剂在高温反应条件下易于发生烧结和积碳而导致失活的问题,采用具有高热稳定性的氧化硅材料SBA-15和Si O_2-Ti O_2(ST)制备负载Ni催化剂,研究了V、Ce、Zr助剂对Ni/SBA-15催化剂CO甲烷化性能的影响,探讨了Ni/Si O_2-Ti O_2催化剂中Ti O_2改善抗烧结、抗积碳性能的作用机理,主要研究内容和结果如下:(1)采用超声共浸渍方法制备了Ni-M(V,Ce,Zr)/SBA-15催化剂,考察了Ni负载量,添加V、Ce、Zr以及SBA-15孔道限域特性对催化剂活性、选择性和抗烧结性能的影响。研究结果表明,在温度为180–400°C,压力为1.0 MPa、质量空速为15000 m L?g-1?h-1的反应条件下,V、Ce、Zr添加有效改善了Ni/SBA-15催化剂的反应性能,其中10Ni-5V/SBA-15的性能最佳,CO转化率和CH4选择性分别达到99.9%和95.5%,并且在550°C反应60h活性没有发生下降,表现出良好的稳定性;(2)通过H_2-TPR、H_2-TPD、XPS、TEM和XRD的表征,揭示了V、Ce、Zr添加不仅提高了10Ni/SBA-15表面Ni的分散度,从而暴露更多的Ni活性位,提高催化剂吸附和解离H_2的能力;而且V、Ce物种产生的电子效应有效改善了吸附在活性Ni表面上CO的解离能力,而Zr物种形成的氧空穴增强了CO的吸附与解离能力,降低了甲烷化反应的能垒,改善了催化剂的反应活性和选择性。此外,明确了助剂作用以及SBA-15孔道的限域效应都有效抑制了Ni活性组分的团聚和烧结,从而提高了催化剂的稳定性;(3)采用无模板共溶胶凝胶方法制备了一系列Si O_2-Ti O_2(ST)复合载体,通过超声浸渍得到Ni/ST催化剂,考察了不同Si/Ti摩尔催化剂的反应活性、CH4选择性以及抗烧结、抗积碳能力。研究结果表明,10Ni/STx(x=50,10,5,1)具有比Ni/Si O_2、Ni/Ti O_2和Ni/Al2O3更好的催化性能,其中10Ni/ST5的催化性能最佳,在370oC、1.0 MPa、15000 m L?g-1?h-1的反应条件下,CO转化率达到99.9%,CH4选择性为95.6%,并且在144 h稳定性评价实验中表现出优异的抗烧结和抗积碳性能;(4)Ni/STx催化剂中复合载体能够提供适宜的金属载体相互作用力,有效促进Ni活性组分的分散,从而得到更多的甲烷化反应活性位;首次发现了ST5中形成适量的独立Ti O_2晶相可以充当电子助剂作用的现象,阐明了微观分离出的Ti O_2不仅有效促进了Ni活性组分的分散,还激发了电子转移作用,显着增强了活性Ni0的电子云密度(Ni0→Niδ-),弱化了在Ni0表面上生成的Ni-C-O键中的C-O键,提高了CO解离的能力,进而改善了催化剂的活性、选择性以及抗烧结、抗积碳性能。此外,研究发现催化剂反应后表面形成至少有活性碳、碳纤维(碳须、丝状碳)、石墨碳等叁种积碳物种,其中10Ni/ST5催化剂的积碳量最低,并且表现出最高的稳定性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2016-05-01）
刘斌,姚楠[6]（2015）在《可用于富氢重整气中CO消除的负载型Ni基甲烷化催化剂研究进展》一文中研究指出富氢重整气中微量CO会引起燃料电池中Pt电极的永久性中毒而影响燃料电池的性能,通过CO甲烷化反应是消除富氢重整气中微量CO的有效方法。介绍了近年来在CO甲烷化Ni基催化剂组成、制备方法和催化机理等方面的研究进展。阐述了载体的性质、稀土和贵金属助剂以及制备方法对CO甲烷化Ni基催化剂性能的影响。研究重点通过优化载体、组成和制备方法制备新型Ni基催化剂,使其在低温下对CO甲烷化反应有着很好的催化活性、选择性和稳定性,同时抑制高温下CO2甲烷化反应和逆水煤气反应的发生。(本文来源于《工业催化》期刊2015年08期）
秦绍东,龙俊英,田大勇,汪国高,杨霞[7]（2014）在《不同载体负载的Mo基甲烷化催化剂》一文中研究指出研究γ-Al2O3、CeO2和ZrO2负载的Mo基催化剂性质及其甲烷化性能。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射和透射电镜对催化剂进行表征,使用固定床,在550℃、3 MPa、5 000 h-1、V(H2)∶V(CO)=1.0且含有H2S的合成气中对催化剂甲烷化性能进行测试。结果表明,3种载体中,Mo在ZrO2载体上分散度最高,甲烷化反应中Mo/ZrO2催化剂活性最高;CeO2负载的Mo相抗烧结能力最强,甲烷化反应中Mo/CeO2催化剂稳定性最好。(本文来源于《工业催化》期刊2014年10期）
刘文贤,刘军枫,孙晓明[8]（2014）在《金负载的镍钴基纳米片阵列结构化催化剂的设计合成》一文中研究指出纳米阵列,由于其具有高的比表面、快速的物质扩散速率和高的机械强度等优点,为开发新型的结构化催化剂提供了可能。我们合成了双金属(镍、钴)碱式碳酸盐纳米片阵列,并用来负载纳米金颗粒以构筑结构化催化剂。该催化剂由于其结构的优越性在硼氢化钠还原对硝基苯酚的反应中表现出了良好的催化活性和循环稳定性且易于从反应体系中回收并重复利用。这种方法可以用于制备其他的负载型催化剂,且对新型的结构化催化剂的构筑有很大意义。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会：纳米催化》期刊2014-08-04）
杨晓丹,姜春海,杨振明,张劲松[9]（2014）在《泡沫SiC负载钴基结构化催化剂的制备及其催化性能》一文中研究指出以氨酚醛树脂为黏合剂,将掺Al的Co3O4粉末负载在SiC泡沫上,再经H2还原制备出SiC负载的钴基结构化催化剂.采用XRD,SEM,N2吸附-脱附和H2吸附等手段,研究了还原温度对涂层中Co晶粒的大小、相转化、微观结构以及吸附特性的影响,并以NaBH4水解放氢反应为探针反应,研究了不同条件下制备的钴基结构化催化剂的催化活性.结果表明,随着还原温度的升高,泡沫SiC表面涂层中活性组分Co的颗粒尺寸不断增大,结晶性增强.在120℃时,活性组分颗粒表面的H2化学等温吸附量随着还原温度的升高而降低,其催化活性也呈现降低趋势.当还原温度为400℃时,其催化NaBH4水解放氢的速率最大,可达48.38 mL/(g·min).(本文来源于《金属学报》期刊2014年06期）
袁昌坤,姚楠[10]（2013）在《负载型Ni基CO甲烷化催化剂研究进展》一文中研究指出负载型Ni基催化剂是应用于CO甲烷化反应的重要催化剂,其金属分散度、活性位结构和化学组成是决定催化剂活性与稳定性的关键因素。综述了金属Ni活性中心结构、载体与助剂对负载型Ni基催化剂甲烷化反应活性和稳定性的影响,在提高催化剂活性的基础上,为开发低成本的负载型Ni基催化剂具有重要意义。(本文来源于《工业催化》期刊2013年08期）
负载化催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
化石燃料的燃烧排放出的大量二氧化碳(CO_2)是导致地球气候变暖的根本原因,由此诱发了一系列的生态环境问题。因此,CO_2捕集及其资源化利用成为一个当今全球性的重要研究课题。CO_2可以作为一种重要的化工原料,用于加氢反应、碳酸酯及尿素等化学品的合成。甲烷(CH_4)作为代用天然气的主要组成成分,在国民生产中占据着十分关键的地位,将CO_2加氢转化为CH_4等能源产品具有重要的意义。因此,CO_2加氢甲烷化反应有很大的发展前景。电制气技术(PtG)通过太阳能或者风能等新能源发电制氢,进而利用CO_2加氢反应合成CH_4,是一个重要的CO_2利用途径。近年来,德国、日本、美国等国已经建成多个PtG示范项目。我国应当大力发展新能源发电技术和CO_2捕获技术,大幅降低PtG技术的工艺成本,有效实现CO_2减排,同时缓解天然气供应不足的问题。本论文首先合成出叁种不同晶相的氧化锆(单斜、四方、立方),采用常规浸渍法制备出Ni/ZrO_2催化剂,添加Re和W助剂,考察了各种催化剂样品在CO_2甲烷化反应中的性能,结合表征结果,分析了氧化锆载体晶相结构、添加助剂对催化剂甲烷化反应性能的影响,主要研究内容总结如下:(1)ZrO_2晶相对负载Ni的尺寸有显着的影响,通过谢乐公式计算得到Ni/t-ZrO_2催化剂的Ni的晶粒尺寸最小(16.79 nm);(2)Ni/t-ZrO_2催化剂表面相对较多的碱性位点和氧空缺对CO_2有较强的吸附,进而生成的单齿或双齿碳酸盐更容易分解脱附CO_2;(3)制备出不同负载量(1-9 wt%)的Ni/t-ZrO_2催化剂,发现负载量为7 wt%时催化剂活性最高,此时达到金属镍在t-ZrO_2表面的单层分散阈值(0.388 g/g);(4)添加4 wt%的Re或W后,Ni/t-ZrO_2催化剂的CO_2转化率略有提高,在500°C的反应条件下,CO_2转化率大于80%,CH_4选择性达到85%,添加助剂增加了催化剂表面的氧空缺数量,进而改善了甲烷化反应性能。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
负载化催化剂论文参考文献
[1].姜鹏.高负载量镍基甲烷化催化剂制备及其成型技术研究[D].太原理工大学.2019
[2].朱继宇.氧化锆负载镍基甲烷化催化剂的制备及性能调变[D].太原理工大学.2017
[3].孟大钧.氧化铝负载Mo基耐硫甲烷化催化剂研究[D].天津大学.2017
[4].赵林康.多孔二氧化钛薄膜的制备及其负载镍基甲烷化催化剂的性能研究[D].太原理工大学.2017
[5].李海东.氧化硅负载镍基甲烷化催化剂的助剂改性研究[D].太原理工大学.2016
[6].刘斌,姚楠.可用于富氢重整气中CO消除的负载型Ni基甲烷化催化剂研究进展[J].工业催化.2015
[7].秦绍东,龙俊英,田大勇,汪国高,杨霞.不同载体负载的Mo基甲烷化催化剂[J].工业催化.2014
[8].刘文贤,刘军枫,孙晓明.金负载的镍钴基纳米片阵列结构化催化剂的设计合成[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会：纳米催化.2014
[9].杨晓丹,姜春海,杨振明,张劲松.泡沫SiC负载钴基结构化催化剂的制备及其催化性能[J].金属学报.2014
[10].袁昌坤,姚楠.负载型Ni基CO甲烷化催化剂研究进展[J].工业催化.2013
论文知识图
