三元中红外材料中倍频效应-带隙平衡策略研究

论文摘要

非线性光学（nonlinear optical,NLO）材料因其独特的二阶倍频效应（SHG）引起了很多关注。自20世纪60年代以来,除了商业上广泛使用的红外非线性光学晶体AgGaS2,AgGaSe2和ZnGeP2之外,还获得了许多其他红外非线性光学材料,例如Li3VO4,Pb17O8Cl8,BaGa4X7（X=S,Se）,ATeMoO6（A=Mg,Zn和Cd）,ABX3（A=Cs,Rb;B=Ge,Cd;X=Cl,Br和I）等。与紫外深紫外非线性光学外材料相比,红外非线性光学材料仍然相对较少,需要设计和合成更多红外非线性光学材料以满足需求。本文采用基于第一性原理的软件包ABINIT并使用Berry-phase方法计算了非极性光学材料ATeMoO6（A=Mg,Zn和Cd）的宏观极化率、折射率、双折射率和二阶非线性光学系数。利用有限场方法计算了不同原子电荷随着外电场的变化而不断变化的情况,计算了Born有效电荷以及Mulliken布局分析,进而研究了ATeMoO6材料光学响应的微观起源,以及不同的阳离子变化对材料宏观光学效应的影响机制。研究结果表明共价键对材料的折射率和倍频效应起着重要作用,Te-O和Mo-O共价键中各向异性电子分布对光学各向异性双折射率起主要作用。此外本文还利用有限场方法结合密度泛函理论方法,初步计算了一类红外非线性光学材料CsGeX3（X=Cl,Br和I）的线性和二阶非线性光学性质,并使用Born有效电荷、原子电荷随外场的变化以及倍频效应密度方法分析了材料中影响折射率、双折射率、倍频效应的关键机制。计算获得的结果与实验值完全吻合。研究结果表明费米能级附近的不均匀电荷密度分布是孤立电子对。孤立电子对不均匀电荷分布促使锗-卤素多面体发生扭曲。研究结果表明锗和卤素原子对光学各向异性双折射率和倍频效应起主要作用。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
•   1.1 非线性光学材料研究意义
•   1.2 非线性光学材料的基本要求
•   1.3 红外非线性光学材料的探索
•   1.4 研究内容及意义
•     1.4.1 研究内容
•     1.4.2 研究意义
• 第二章 理论基础和研究方法
•   2.1 密度泛函理论简介
•   2.2 现代极化理论简介
•     2.2.1 周期性晶格极化
•     2.2.2 Wannier表示
•     2.2.3 Born有效电荷
•   2.3 DFT方法计算材料的光学性质
•     2.3.1 晶体的折射率
•     2.3.2 晶体的非线性光学效应
•     2.3.3 倍频密度
• 6（A= Mg,Zn,Cd）的共价键与光学效应之间的关系'>第三章 利用Berry-phase方法研究非极性材料ATeMoO₆（A= Mg,Zn,Cd）的共价键与光学效应之间的关系
•   3.1 引言
•   3.2 计算细节
•   3.3 结果与讨论
•     3.3.1 线性极化和折射率
•     3.3.2 二阶非线性光学性质
•     3.3.3 光学效应微观起源的讨论
•   3.4 小结
• 3（X= Cl,Br和 I）的线性和非线性光学效应'>第四章 利用有限场和第一性原理方法研究CsGeX₃（X= Cl,Br和 I）的线性和非线性光学效应
•   4.1 引言
•   4.2 计算细节
•   4.3 结果与讨论
•     4.3.1 电子结构和孤对电子
•     4.3.2 折射率、双折射和Born有效电荷
•     4.3.3 SHG响应和原子贡献
•   4.4 结论
• 第五章 总结与展望
•   5.1 总结
•   5.2 展望
• 参考文献
• 攻读学位期间撰写及发表论文情况
• 致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 张巧巧

导师: 段海明

关键词: 红外非线性光学材料,第一性原理,有限场,倍频效应,带隙

来源: 新疆大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 新疆大学

分类号: O437

总页数: 67

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