导读:本文包含了氢甲酰化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:烯烃,不对称,多相,手性,己烯,戊醇,戊酸。
氢甲酰化论文文献综述
吴丹,周聪,赵素英[1]（2019）在《负载型烯烃氢甲酰化反应催化剂研究进展》一文中研究指出因催化剂与产物不易分离的问题,氢甲酰化反应催化剂固载化研究受到广泛关注。本文从分子筛、二氧化硅、碳材料、金属氧化物、磁性纳米粒子、有机聚合物和离子液体这些不同负载材料的角度综述了过去十年来的相关研究结果,并对不同载体的优缺点和发展前景进行了简要分析。固载型催化剂分为3种不同的构建方式:载体与配体连接、载体与金属连接以及载体同时与配体和金属连接。第3种构建方式制备的催化剂更稳定,常在二氧化硅作为载体中使用。第一种构建方式为催化剂制备提供了多样性,在无机物和有机物作为载体中都有广泛使用,其中,含磷的有机聚合物在提供良好催化剂效果的同时,也提高了催化剂的稳定性,对未来的研究方向有一定的指导意义。(本文来源于《化工进展》期刊2019年10期）
宋雅宁,吕志果,郭振美[2]（2019）在《手性离子液体催化苯乙烯不对称氢甲酰化反应》一文中研究指出手性是与生活休戚相关的一种自然属性,利用手性催化剂催化反应的进行是最有效的一种不对称催化合成反应方法。离子液体所具有的可设计性结构,以及黏度低、不易挥发、无异味、绿色环保等优良性质使其近年来受到化学工作者们的广泛青睐。将手性配体与功能化离子液体耦合,合成一种全新的具有不对称诱导和控制功能的手性离子液体催化剂,并用于反应考察其催化活性,得到了苯乙烯氢甲酰化的最优反应工艺条件为甲苯作溶剂,对叔丁基邻苯二酚作阻聚剂,反应温度60℃,合成气p(CO/H_2)=2 MPa,n(CO)∶n(H_2)=1,持续反应4 h。在该反应条件下,苯乙烯的转化率为84.9%,2-苯基丙醛收率为76%,e.e.值为84%。(本文来源于《化工科技》期刊2019年04期）
徐向亚,冯华升,赵思源,邵芸,刘红梅[3]（2019）在《醋酸乙烯氢甲酰化反应工艺中的区域选择性研究》一文中研究指出醋酸乙烯氢甲酰化是带有多官能团的烯烃氢甲酰化反应,即其主要产物2-乙酰氧基丙醛和3-乙酰氧基丙醛具有双官能团酯基和醛基,经氢化水解可以得到1,2-丙二醇和1,3-丙二醇,或者经氧化水解得到乳酸和3-羟基丙酸等重要的工业原料及产品。对HRh(CO)(PPh_3)_3催化醋酸乙烯氢甲酰化反应进行研究,发现其对醋酸乙烯氢甲酰化反应具有良好的催化活性,且对生成2-乙酰氧基丙醛具有良好的选择性。同时对ROPAC(乙酰丙酮叁苯基膦羰基铑)催化体系进行考察,发现使用DIOP(邻苯二甲酸二异辛酯)配体并降低反应温度至100℃时,可以增加3-乙酰氧基丙醛选择性。(本文来源于《工业催化》期刊2019年06期）
张晶,孙鹏,赵泽伦,高广,李福伟[4]（2019）在《多相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用》一文中研究指出氢甲酰化是指烯烃与合成气(CO/H_2)反应生成醛的羰基化过程,是均相金属络合催化剂在工业上的最大应用之一.与均相催化剂相比,多相催化剂具有易分离的优点,但面临活性较低、化学/区域选择性较差的问题,因而如何结合均多相催化体系的优点,实现高效的多相氢甲酰化过程是目前该领域的研究热点.本文重点介绍了多相分子催化剂、多相金属纳米颗粒催化剂、以及多相金属单原子催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的研究进展,探讨了多相催化剂的组成、结构与烯烃氢甲酰化反应活性、化学/区域选择性和稳定性之间的关系,为从分子层面设计新型的氢甲酰化多相催化剂提供了思路借鉴,并对该领域的发展趋势进行了展望.(本文来源于《科学通报》期刊2019年31期）
田敬浩,魏海生,王文华,陈乐乐,任万忠[5]（2019）在《MOF衍生Rh/ZrO_2@C催化剂的制备及氢甲酰化性能研究》一文中研究指出以UIO-66为前驱体,通过高温惰性气氛下焙烧得到ZrO_2@C载体,采用吸附还原方法制备了1%Rh/ZrO_2@C催化剂。通过X射线衍射、热重、高分辨透射电镜等对催化剂结构进行分析,结果表明,金属Rh在载体上高度分散。将所合成的催化剂用于1-十二烯的氢甲酰化反应,考察了反应温度和反应压力对催化剂性能的影响。结果表明,当反应温度为90℃、反应压力为4 MPa时,催化剂具有较好的催化性能,1-十二烯转化率为94. 2%,十叁醛选择性达到98. 9%,且催化剂循环使用4次后,活性无明显下降。(本文来源于《现代化工》期刊2019年05期）
李帅龙,李庄星,由才,吕辉,张绪穆[6]（2019）在《不对称氢甲酰化反应研究进展》一文中研究指出烯烃的不对称氢甲酰化反应是合成手性醛的重要方法之一.近年来,不对称氢甲酰化反应研究取得了重要进展,发展了一系列适用于不对称氢甲酰化的新配体,实现了几类重要烯烃的不对称氢甲酰化反应,为手性醛的合成提供了简单高效的方法.介绍了不对称氢甲酰化研究的新进展,重点对几类代表性底物的不对称氢甲酰化反应以及相关配体进行了总结.(本文来源于《有机化学》期刊2019年06期）
刘欢[7]（2019）在《膦配体修饰的Ir配合物催化氢甲酰化（串联）反应的研究》一文中研究指出氢甲酰化反应是指烯烃与合成气在催化剂作用下,生成多一个碳的醛的过程,该反应具有100%原子经济性。目前,膦配体修饰的Rh系催化剂催化的氢甲酰化反应是化学工业非常重要的均相反应过程之一,而且已实现大规模工业化生产。另一方面,氢甲酰化反应产物醛的化学性质比较活泼,可以进一步通过还原胺化反应转化为有机胺、通过缩醛化反应转化为缩醛。因此,在相同催化反应条件下,通过一锅法“氢甲酰化-还原胺化(即氢氨甲基化)”、“氢甲酰化-缩醛化”等串联反应实现该类化学品转化的研究也备受关注。本论文针对膦配体修饰Ir(替代传统的Rh)催化的氢甲酰化反应和氢甲酰化串联反应(氢氨甲基化反应、“氢甲酰化-缩醛化”串联反应)开展研究工作,具体研究内容和结果如下:(一)膦配体修饰的Ir(I)催化H_2O为氢源的氢甲酰化反应在Ir催化的氢甲酰化反应中,如何抑制烯烃加氢成为Ir能否作为可替代Rh催化剂的关键问题。本论文通过水煤气变换反应WGSR(WGSR,H_2O+CO→H_2+CO_2)原位产出氢气的方法,控制合成气CO/H_2中H_2浓度保持在较低水平,从而有效抑制了Ir(I)催化的氢甲酰化过程中烯烃加氢的副反应。另外,合成了具有不同空间效应和电子效应的单齿/双齿膦配体,研究了不同膦配体修饰的Ir(I)催化H_2O为氢源的氢甲酰化反应。实验结果表明,具有较强π-受电子能力(~1J31_(P-)77_(Se)=781 Hz)的离子型双齿膦配体L4可以有效促进Ir催化的WGSR反应和氢甲酰化反应。1-己烯氢甲酰化反应的转化率为95%,目标(直链/支链)醛的收率高达95%,1-己烯加氢产物己烷的收率<1%,且该催化体系表现较好的底物普适性。L4配体对水和空气不敏感、热稳定性良好,适用于H_2O为氢源的氢甲酰化反应,烯烃加氢副反应(生成烷烃)几乎不发生;另外,L4也能看作是双齿膦配体修饰的离子液体,结合离子液体[MePh_3P]Br(作溶剂)使用,可以对L4修饰Ir(I)均相催化剂进行“液相固载”而使其得以循环使用。(?)Scheme 1 The as-syntheisized phosphines and bi-functional ligands(二)膦配体修饰的Ir催化氢甲酰化串联反应(1)膦配体修饰的Ir(I)催化氢氨甲基化反应(“氢甲酰化-还原胺化”串联反应)文献中普遍把“氢甲酰化-还原胺化”串联反应简称为氢氨甲基化反应(Hydroaminomethylation),该串联反应包括叁步:1.烯烃的氢甲酰化反应;2.醛与胺的脱水缩合反应;3.亚胺的加氢。本部分工作分别研究了不同膦配体修饰的Ir(I)催化的合成气(CO/H_2)条件下和H_2O为氢源的(CO/H_2O)氢氨甲基化反应。结果表明,通过调控合成气的体积比例(CO/H_2=5/1),在中等程度π-受电子能力(~1J31_(P-)77_(Se)=751 Hz)和空间位阻较小的单齿膦配体L5修饰的Ir(I)催化剂体系中,1-辛烯氢氨甲基化反应的转化率为98%,目标(直链/支链)胺的收率为87%,1-辛烯加氢产物辛烷的收率4%。该催化体系表现较好的底物普适性。并通过磷硒耦合常数(~1J31_(P-)77_(Se))测定、单晶X射线衍射表征和高压原位FTIR光谱表征等手段,研究不同膦配体电子效应和空间效应与Ir(I)催化剂性能之间的构效关系。另外,对比考察了不同膦配体修饰的Ir(I)催化H_2O为氢源的(CO/H_2O)氢氨甲基化反应。结果表明,在强π-受电子能力(~1J31_(P-)77_(Se)=781 Hz)的离子型双齿膦配体L4修饰的Ir(I)催化体系的催化作用下,可以高效实现H_2O为氢源的烯烃氢氨甲基化反应。1-己烯氢氨甲基化反应的转化率为93%,目标(直链/支链)有机胺的收率92%,1-己烯加氢产物收率<1%。在相同反应条件下,当以合成气(CO/H_2=3/1)代替CO/H_2O,则仅得到92%的1-己烯转化率,75%的目标产物(直链/支链)胺,而1-己烯加氢产物的收率高达18%。说明H_2O为氢源不仅可以避免使用较危险气体H_2,又完全抑制烯烃加氢副反应的发生。高压原位红外表征进一步表明,在H_2O为氢源的氢氨甲基化反应中,L4修饰的Ir(I)催化体系可以保证Ir-H(n2078 cm~(-1))活性物种稳定存在,从而促进反应高效进行。另外,由于离子型膦配体L4的强极性,L4修饰的Ir(I)催化剂可以从正己烷中析出,进而对催化剂进行回收和循环使用。(2)双功能Ir催化剂共催化作用下的“氢甲酰化-缩醛化”串联反应本部分工作采用两种方法构建双功能Ir催化剂,以实现其共催化烯烃“氢甲酰化-缩醛化”串联反应。(方法一)构建膦配体配位修饰的高价态Ir(III)配合物双功能催化剂,该配合物兼具过渡金属催化剂(催化氢甲酰化反应)和Ir~(3+)金属Lewis酸催化剂(催化缩醛化反应)。(方法二)通过含有“叔膦-季鏻鎓Lewis酸”双功能配体原位“配位法”构建双功能Ir(I)配合物催化剂。其中,“叔膦”基团配位的Ir(I)配合物作为氢甲酰化反应的催化剂;季鏻鎓Lewis酸部分作为氢甲酰化产物醛进行缩醛化反应的催化剂。在考察构建膦配体配位修饰的高价态Ir(III)配合物双功能催化剂催化烯烃“氢甲酰化-缩醛化”串联反应过程中,通过调控合成气的体积比(CO/H_2=5/1),具有π-受电子能力(缺电子)的L7修饰的Ir(III)(IrCl_3·3H_2O为前体)双功能催化剂,能高效催化烯烃的“氢甲酰化-缩醛化”串联反应,1-己烯的转化率为97%,缩醛的选择性高达92%,己烷的选择性仅为7%。合成的Ir~(III)-L10配合物的单晶结构解析证明,强缺电子性膦配体L10能够与高价态Ir~(III)-离子配位形成稳定的六配位结构配合物,可以完全避免膦配体和高价态的Ir~(III)离子之间的氧化还原反应,从而保证了金属中心的Lewis酸性。另外,在离子液体[BMIM]PF_6溶剂中,可以实现离子型膦配体L8修饰的IrCl_3·3H_2O催化剂体系的循环使用(循环使用6次后,催化剂活性仅小幅下降,没有检测到明显的Ir和P的流失)。在考察“叔膦-季鏻鎓”双功能配体构建的双功能Ir(I)配合物催化剂催化烯烃“氢甲酰化-缩醛化”串联反应过程中,通过调控合成气的体积比例(CO/H_2=4/1),发现双功能膦配体L11修饰的Ir(I)([Ir(COD)Cl]_2为前体),也能高效催化烯烃的“氢甲酰化-缩醛化”串联反应,1-辛烯的转化率为98%,缩醛的选择性高达86%,辛烷的选择性仅为7%。由于L11为强极性离子型化合物,L11修饰的Ir(I)催化体系可以在极性较低的正己烷溶液中析出,实现催化剂的回收和循环使用。本部分工作表明,采用上述两种方法构建的双功能Ir催化剂体系,都可以高效实现烯烃“氢甲酰化-缩醛化”串联反应,具有良好的底物普适性,能够循环使用,且催化效果远优于两种催化剂物理混合(Ir(I)配合物+FeCl_3(Lewis酸)或Ir(I)配合物+季鏻鎓(Lewis酸))产生的催化效果。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-03-01）
苏芃赫,甄路安,陈雅,刘晓彤,朱宝林[8]（2018）在《羟基硅酸镁纳米管负载非晶态Co-B催化环己烯氢甲酰化》一文中研究指出采用浸渍化学还原法制备羟基硅酸镁纳米管(MgSNTs)负载非晶态钴硼催化剂(Co-B/MgSNTs)。应用X衍射技术(XRD),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱仪(XPS),元素分析(ICP)和比表面积(BET)分析等手段对催化剂进行了表征。研究了催化剂对于环己烯氢甲酰化反应的催化活性及循环使用。研究结果表明,具有高比表面积(250 m2·g-1)、较强耐受性和稳定性的MgSNTs可以有效的分散金属粒子,防止活性中心团聚和流失,催化环己烯的转化率为75.8%,醛的选择性为65.8%,实验重复3次以上,催化剂依然保持良好的催化活性和选择性。(本文来源于《无机化学学报》期刊2018年12期）
贾肖飞,任新意,王正,夏春谷,丁奎岭[9]（2019）在《手性吡咯亚磷酰胺/Rh催化的1,1-双取代烯烃的不对称氢甲酰化反应》一文中研究指出发展了一类吡咯取代的手性亚磷酰胺配体,并将其成功地应用于铑催化的1,1-双取代烯烃的不对称氢甲酰化反应,以优秀的区域选择性、良好的化学选择性和对映选择性(71%～86%ee)得到相应的手性直链醛,反应的转化数(TurnoverNumber,TON)值最高达到8900.该类催化剂容易制备且具有广泛的官能团兼容性,通过不对称氢甲酰化反应为手性α-烷基-β-甲酰基丙酸酯类化合物的合成提供了一类新的方法.(本文来源于《有机化学》期刊2019年01期）
孙雅楠,赖春波,张春雷,杨旭石[10]（2018）在《异丁烯氢甲酰化反应副产物对反应的影响》一文中研究指出简述了异戊醛的应用及异丁烯氢甲酰化催化剂的类型.重点研究了异丁烯氢甲酰化反应过程中产生的杂质,如异戊醇、异戊酸、异丁烷等对反应收率、选择性等的影响,得出了杂质的最大允许量(杂质占原料异丁烯质量分数):异戊醇<1%、异戊酸<1%、异丁烷<20%.(本文来源于《上海师范大学学报(自然科学版)》期刊2018年05期）
氢甲酰化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
手性是与生活休戚相关的一种自然属性,利用手性催化剂催化反应的进行是最有效的一种不对称催化合成反应方法。离子液体所具有的可设计性结构,以及黏度低、不易挥发、无异味、绿色环保等优良性质使其近年来受到化学工作者们的广泛青睐。将手性配体与功能化离子液体耦合,合成一种全新的具有不对称诱导和控制功能的手性离子液体催化剂,并用于反应考察其催化活性,得到了苯乙烯氢甲酰化的最优反应工艺条件为甲苯作溶剂,对叔丁基邻苯二酚作阻聚剂,反应温度60℃,合成气p(CO/H_2)=2 MPa,n(CO)∶n(H_2)=1,持续反应4 h。在该反应条件下,苯乙烯的转化率为84.9%,2-苯基丙醛收率为76%,e.e.值为84%。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氢甲酰化论文参考文献
[1].吴丹,周聪,赵素英.负载型烯烃氢甲酰化反应催化剂研究进展[J].化工进展.2019
[2].宋雅宁,吕志果,郭振美.手性离子液体催化苯乙烯不对称氢甲酰化反应[J].化工科技.2019
[3].徐向亚,冯华升,赵思源,邵芸,刘红梅.醋酸乙烯氢甲酰化反应工艺中的区域选择性研究[J].工业催化.2019
[4].张晶,孙鹏,赵泽伦,高广,李福伟.多相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用[J].科学通报.2019
[5].田敬浩,魏海生,王文华,陈乐乐,任万忠.MOF衍生Rh/ZrO_2@C催化剂的制备及氢甲酰化性能研究[J].现代化工.2019
[6].李帅龙,李庄星,由才,吕辉,张绪穆.不对称氢甲酰化反应研究进展[J].有机化学.2019
[7].刘欢.膦配体修饰的Ir配合物催化氢甲酰化（串联）反应的研究[D].华东师范大学.2019
[8].苏芃赫,甄路安,陈雅,刘晓彤,朱宝林.羟基硅酸镁纳米管负载非晶态Co-B催化环己烯氢甲酰化[J].无机化学学报.2018
[9].贾肖飞,任新意,王正,夏春谷,丁奎岭.手性吡咯亚磷酰胺/Rh催化的1,1-双取代烯烃的不对称氢甲酰化反应[J].有机化学.2019
[10].孙雅楠,赖春波,张春雷,杨旭石.异丁烯氢甲酰化反应副产物对反应的影响[J].上海师范大学学报(自然科学版).2018
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