层状结构钠离子插层电极材料的制备和电容脱盐性能研究

论文摘要

水资源污染和淡水资源短缺已成为社会可持续发展的重大问题,海水淡化技术则是解决这一问题的有效方案。目前相对成熟的技术有反渗透、电渗析、离子交换法、蒸馏法和冷冻法等,但普遍存在以下几个问题:成本和耗能较高,并且存在二次污染。因此发展低成本、低耗能、无污染和长寿命的脱盐技术迫在眉睫。电容去离子技术（Capacitive deionization,CDI）是一种在海水淡化领域颇具发展潜力的新兴技术。CDI有双电层静电吸附和法拉第反应（赝电容）两种脱盐机理,电吸附主要是在碳电极表面或者是电极材料内部孔道静电吸附离子,而法拉第吸附主要是通过离子在电极材料中的法拉第反应进行可逆离子脱嵌。本论文以层状脱嵌钠离子电极材料为负极捕获钠离子,以多孔碳材料为正极电吸附氯离子,组成杂化电容去离子（HCDI）脱盐装置,研究了组装模式,工艺参数对脱盐性能的影响。由于赝电容储钠机理引入,使脱盐量性能和电荷效率有大幅度的提升。本论文主要分为两部分:1、以三元碳化物Ti2AlC为前驱体,经过刻蚀剂LiF和HC1刻蚀得到二维层状碳化物（MXene）,经XRD分析,所得样品为以Ti2AlC为主相,Ti3AlC2为次相的混合相。扫描电镜表明其具有手风琴状形貌特点。在1M的NaCl溶液中测试电化学性能,在电位窗口为-1-0V之间出现氧化还原峰,表明是钠离子脱嵌的赝电容反应机制。研究了不同的两电极组装模式对脱盐性能的影响。分别以AC//AC、MXene//MXene、MXene//AC组装成电极进行测试,实验结果表明:以MXene为负极,以活性炭（AC）为正极,组装成的HCDI脱盐装置效果最佳,在浓度为50 ppm的NaCl溶液中其电吸附量达到36.23 mg g-1,电荷效率达到99%。经过5次吸附-脱附的循环实验之后,MXene的吸附能力没有明显的衰减,说明该电极材料有很好的循环稳定性。2、通过柠檬酸法制备Na0.75Co02母体,以I2作为氧化剂,对母相脱钠制得不同钠含量的电极材料（Na0.65Co02、Na0.52CoO2）。研究表明随着钠含量的减少,其Co-O层板层间距随之增大。随钠含量的减少,发生了 Co3+-Co4+的转化以补偿平衡电价,同时Co4+不稳定,通过价态弛豫形成丰富的氧空位。以不同含钠量的NaxCoO2（x=0.75、0.65、0.52）作为负极,以AC作为正极组成杂化电容脱盐装置,在不同电压（0.8V、1.0V、1.2V和1.4V）和不同电导率（100μS cm-1、500μS cm-1和1000 μS cm-1）的NaCl溶液中测试其电容去离子的性能,当初始电导率为1000 μS cm-1,工作电压为 1.4V 时,Na0.75CoO2、Na0.65CoO2和 Na0.52CoCO2脱盐量分别达到 41.82mgg-1、72.03 mg g-1和104.45 mg g-1,结果表明,Na0.52CoO2的去除离子性能优于其它两种材料。经过7次吸附-脱附的循环实验之后,NaxCoO2（x=0.75、0.65、0.52）的吸附能力没有明显的衰减,说明该电极材料有很好的循环稳定性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
•   1.1 前言
•   1.2 电容去离子
•     1.2.1 电容去离子吸附原理
•     1.2.2 共离子现象
•     1.2.3 电容去离子的发展历史
•     1.2.4 新型的CDI单元的设计
•       1.2.4.1 膜电容去离子
•       1.2.4.2 杂化电容去离子
•       1.2.4.3 流动电极电容去离子
•       1.2.4.4 脱盐电池
•     1.2.5 电极材料的发展
•     1.2.6 CDI目前研究现状及应用
•   1.3 论文研究思路和研究内容
•     1.3.1 论文的研究意义
•     1.3.2 论文的主要研究思路和研究内容
•     1.3.3 论文的研究路线
• 第二章 实验方法与技术
•   2.1 实验试剂及仪器
•   2.2 材料的表征
•     2.2.1 晶体结构
•     2.2.2 微观形貌
•     2.2.3 激光拉曼光谱分析
•     2.2.4 元素价态的分析
•   2.3 电化学分析
•   2.4 电容去离子性能测试
•     2.4.1 CDI单元模块与测试系统
•     2.4.2 CDI运行模式
•     2.4.3 本论文中电容去离子测试步骤
•     2.4.4 结果计算
• 第三章 MXene电极材料的制备及CDI性能的研究
•   3.1 引言
•   3.2 实验部分
•     3.2.1 材料的制备
•     3.2.2 电极制备
•   3.3 样品表征与讨论
•     3.3.1 形貌与晶型分析
•     3.3.2 电化学测试及分析
•     3.3.3 电容去离子性能的测试及分析
•     3.3.4 再生性能的测试
•   3.4 本章小结
• xCoO₂（x=0.75/0.65/0.52）的制备与CDI性能的研究'>第四章 Na_xCoO₂（x=0.75/0.65/0.52）的制备与CDI性能的研究
•   4.1 引言
•   4.2 实验部分
•     4.2.1 样品制备
•     4.2.2 电极的制备
•   4.3 样品表征与讨论
•     4.3.1 晶型分析
•     4.3.2 形貌分析
•     4.3.3 EDS能谱分析
•     4.3.4 光电能谱分析
•     4.3.5 拉曼光谱分析
•     4.3.6 电化学测试及分析
•   4.4 电容去离子测试及分析
•     4.4.1 电导率及动力学研究
•     4.4.2 电容去离子性能研究
•     4.4.3 循环再生性能测试
•   4.5 本章小结
• 第五章 结论与创新点
•   5.1 结论
•   5.2 创新点
• 参考文献
• 致谢
• 个人简介

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 郭晓旭

导师: 罗民

关键词: 电容去离子,杂化电容去离子,二维层状插层电极

来源: 宁夏大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 海洋学,化学

单位: 宁夏大学

基金: 国家自然科学基金

分类号: O646.5;P747

DOI: 10.27257/d.cnki.gnxhc.2019.000203

总页数: 61

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