导读:本文包含了氧化羰化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:碳酸,催化剂,甲酯,甲醇,负载,无机,活性。
氧化羰化论文文献综述
徐凯,王新,刘定华,刘晓勤,孙林兵[1]（2015）在《配合物[C_(10)H_9N]_2CuBr_2的制备、结构分析及其对乙醇氧化羰化反应的催化活性》一文中研究指出以Cu Br2和4-甲基喹啉为原料,在乙醇溶剂中制备了含溴铜(Ⅱ)配合物。通过FTIR、EA、XRD和ICP-AES表征,初步确定了配合物分子结构为[C10H9N]2Cu Br2;采用密度泛函理论计算对其结构、自然原子电荷和前线轨道进行分析,进一步确定分子结构的可靠性,并将该配合物应用于乙醇氧化羰化合成碳酸二乙酯催化反应中。结果表明,在催化剂浓度为0.075 g·ml-1,反应温度为100℃,反应压力为3.5 MPa,反应时间为4 h的条件下,乙醇的转化率达到21.5%。通过探讨反应机理,认为该配合物催化剂稳定性适中,有利于主反应控制步骤CO的插入反应,有助于中间体的形成,从而使催化活性得到提高。(本文来源于《化工学报》期刊2015年06期）
吕冬梅,郭国聪[2]（2014）在《CO气相氧化羰化制碳酸二甲酯》一文中研究指出碳酸二甲酯是一种重要的绿色化工原料,在甲氧基化、染料、汽油添加剂等方面都有广泛用途。目前合成碳酸二甲酯(DMC)的活性组分一般含Cu+、Cu2+、Pd2+。我们采用浸渍法合成了催化剂Pd/Al2O3,具有较好的DMC选择性,即99.34%,但活性较低。此催化剂还在进一步研究中。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第12分会：催化化学》期刊2014-08-04）
汪妍,刘建华,夏春谷[3]（2011）在《水相中交联型聚合物负载的Pd催化氨基醇氧化羰化反应》一文中研究指出在水相无助剂条件下,将含有离子液基团的聚合物负载的Pd催化剂用于催化氨基醇氧化羰化反应高效合成恶唑烷酮.催化剂能够重复使用5次而活性没有明显降低.(本文来源于《催化学报》期刊2011年12期）
宋军超,李长有,赵天生,马清祥[4]（2010）在《甲醇气相氧化羰化法合成碳酸二甲酯的Cu-AC催化剂活性研究》一文中研究指出采用连续流动固定床反应器,研究了用于甲醇直接氧化羰化合成碳酸二甲酯的负载型Cu-AC催化剂。分别考察了铜离子价态、浸渍溶剂、铜含量和载体活性炭孔修饰对催化剂活性的影响。结果表明,由浓氨水为浸渍溶剂,AC为载体,CuCl活性组分制得的Cu-AC催化剂具有较高的催化活性和DMC选择性;催化剂中Cu质量分数达7.5%时,催化剂的活性最高,Cu质量分数过高,易使催化剂表面富集大量CuO物种,导致DMC选择性及收率明显下降;以CuCl_2为活化剂,制得的AC可明显改善载体的孔结构性质和孔径分布,孔径分布主要由修饰前的1.5 nm较大微孔区转变为2.5 nm左右的中孔区域;中孔分布比例较大且孔径范围在2.5 nm左右的AC载体有利于该活性组分的分散及甲醇氧化羰化催化活性的提高;在Cu质量分数5%时,甲醇转化率可达35.0%,DMC时空收率为211.9 g/(kg·h),且DMC选择性仍在95%以上。(本文来源于《精细石油化工》期刊2010年06期）
熊辉[5]（2010）在《CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究》一文中研究指出氧化羰化法在碳一化学的研究与开发中具有重要意义,CuCl催化醇类液相氧化羰化合成碳酸酯具有高反应性、高选择性和环境友好性等特点,符合绿色化学发展趋势；但存在着催化剂寿命短、分离困难及腐蚀严重等缺点,制约了氧化羰化反应的发展。开发新型高效、环境友好和低腐蚀性的催化体系逐渐成为均相催化领域的研究热点。Schiff base化合物易与CuCl配合,既可提高CuCl的催化活性又能减缓CuCl的腐蚀作用,具有重要的理论意义及广阔的应用前景。本文首先研究了CuCl/Schiff base催化体系中,不同含氮配体对甲醇氧化羰化反应性能的影响,筛选出高活性的CuCl/Phen催化体系,其碳酸二甲酯收率比CuCl催化剂提高了3倍。同时探讨了不同含氮配体对乙醇氧化羰化反应性能的影响,筛选出最佳活性的催化体系CuCl/Phen/NMI;考察了配体浓度,反应温度对催化活性的影响,并建立了相关的反应动力学方程。研究结果表明,当CuCl浓度为0.2 mol/L,含氮配体与CuCl的摩尔比为2:1,反应温度393 K,反应压力2.4 MPa,CO与O2的分压比为2：1,反应时间3h的条件下,CuCl/Phen/NMI络合催化体系合成碳酸二乙酯的反应活性最高,乙醇转化率为15.2%,碳酸二乙酯选择性为99.0%,其收率比CuCl催化剂提高了3.5倍。CuCl/Phen/NMI催化反应体系的反应动力学方程为活化能为53.4 kJ/mol。为了克服均相催化剂不易回收分离、寿命短以及对环境腐蚀的缺点,研究了均相催化体系负载化途径,探讨了采用溶胶-凝胶技术以有机-无机杂化材料(OIH)作催化剂载体,制备负载CuCl配合物催化剂。筛选出正硅酸乙酯(TEOS)作硅源,5-氨基-1,10-菲罗啉(NH2-Phen)作有机配体,γ-氯丙基叁乙氧基硅烷(CPTES)作间隔剂,合成OIH载体,最佳制备条件：TEOS、CPTES及NH2-Phen物质的量的比为6:1.1:1, NH2-Phen用量10 mg/ml DMF,反应温度343 K,反应时间72h。该载体与CuCl络合制备出铜负载量为7.1 wt%的CuCl/Schiff base/OIH负载催化剂。采用元素分析、傅立叶变换红外光谱、核磁共振(1HNMR,29Si-MAS-NMR)等分析手段对合成中间产物及负载催化剂进行了表征。同时考察了CuCl/Schiff base/OIH负载催化剂在甲醇氧化羰化反应中的催化活性；在反应温度393 K,反应总压2.4 MPa,CO与O2的分压比2:1,CuCl浓度0.1mol/L,反应时间2h的条件下,CuCl/Schiff base/OIH负载催化剂与CuCl催化剂相比,其产率提高了25.0%,负载催化剂循环使用五次,催化活性基本保持不变,催化剂中活性组分铜平均流失率仅为2.2 wt%。实验结果表明,CuCl/Schiff base/OIH催化剂是一种热稳定性好、活性组分流失率低的负载催化剂。本文重点研究了Schiff base配体的引入对CuCl催化氧化羰化合成碳酸二甲酯反应寿命的影响。对CuCl/Phen配合物催化剂进行了330小时稳定性测试,考察了反应过程中甲醇转化率和碳酸二甲酯选择性的变化。反应330小时后CuCl/Phen催化剂活性降至初始活性的78%,结合元素分析、X射线光电子能谱、X射线衍射光谱、热重-差热分析和原子吸收光谱等表征方法,得出催化剂失活的主要原因是：氯的迁移流失和一价铜的歧化,讨论并提出了CuCl/Phen配合物催化剂在甲醇氧化羰化反应中的失活机理。本文还探讨了CuCl/Schiff base催化体系的腐蚀性能。采用挂片失重法研究了一系列含氮配体在CuCl催化氧化羰化体系中对合金材料的缓蚀效果。试验结果表明,含氮配体在CuCl催化体系中对合金材料具有明显的缓蚀作用,在CuCl浓度0.2 mol/L, Phen浓度0.1 mol/L, NMI浓度0.1 mol/L时,对镍基合金TK的缓蚀效率达到98.2%,镍基合金TK的年腐蚀速率为0.0152 mm/a,已达到耐蚀四级标准。同时对合金材料在不同反应条件下的腐蚀试样进行扫描电子探针分析,结合电化学测试结果和氧化羰化反应机理,提出了合金材料在CuCl催化氧化羰化反应体系中的腐蚀机理和含氮配体的缓蚀机理。上述研究结果对今后开发氧化羰化合成碳酸酯新工艺及工业反应器材质的选择具有重要的指导意义。(本文来源于《华中科技大学》期刊2010-11-01）
向育君,陈丽娟,李丽[6]（2009）在《苯胺氧化羰化反应体系热力学计算与分析》一文中研究指出苯胺氧化羰化合成二苯脲或氨基甲酸酯是直接由CO出发替代污染严重的光气法的绿色工艺.对苯胺氧化羰化所涉及的主要主副反应采用基团贡献法进行热力学计算,求得相关反应焓、反应熵和Gibbs自由能数据,根据计算结果,副反应苯胺甲基化反应的平衡常数比主反应低3～5个数量级,另一副产物1,3-二氮杂萘为次要副产物.升高温度,主产物选择性会降低,而增大反应压力有利于主反应进行,提高主产物的选择性.图3,表9,参9.(本文来源于《湖南科技大学学报(自然科学版)》期刊2009年04期）
朱大建[7]（2009）在《Co（Salen）配合物及其固载化催化剂在氧化羰化反应中的催化性能研究》一文中研究指出Co(Salen)配合物作为一类高效的催化剂,被广泛应用于催化许多有机合成反应,如烯烃不对称催化氧化、环氧化合物水解动力学拆分、烯烃聚合、以及Diels-Alder反应等等。随着人们环保意识的增强和环保法律的强制执行,环境友好和可循环回收利用的高效“绿色”清洁催化剂近年来成为催化领域的研究热点之一,而以无机材料作为载体,将均相催化剂进行负载化是其中一个重要的研究方向。本文首先合成了叁种Co(Salen)配合物,并将其用于乙醇氧化羰化合成碳酸二乙酯的反应中,结果发现邻苯二胺桥连的Co(Salophen)较乙二胺和环己二胺桥连的Co(Salen)和Co(Salcyen)的活性要高,Co(Salen)类配合物的量子化学计算结果对此给予了解释,主要是因为Co(Salophen)中Co的电子密度高,有助于底物与钴的配位,进而增强Co(Salophen)的催化活性。同时考察了反应温度、压力、催化剂浓度和时间等反应条件对Co(Salophen)催化剂活性的影响,在优化的条件下,乙醇的转化率可达15.8%,DEC的选择性高于99%。尽管Co(Salen)均相催化体系具有很好的活性,和广泛使用的贵金属相比,也具有一定的经济优势,但在使用中,特别是在氧化羰化反应中易二聚而失活,而均相催化剂的多相化是解决这些问题的有效途径。采用“瓶中造船”的方法,将合成的四种Co(Salen)配合物成功地封装于Y型分子筛的孔道内。采用FT-IR、UV-Vis、BET比表面分析、X射线粉末衍射(XRD)、热分析(TG/DTA)等方法对负载催化剂进行结构表征,证实了钴配合物封装在Y型分子筛的孔道内。将均相和Y型分子筛负载的多相催化剂用于甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯反应,和均相催化剂相比,负载催化剂活性有所增加。原子吸收光谱法确定了负载催化剂中Co含量和反应前后Co的流失量,Co流失实验证实,催化剂中Co含量在循环使用过程中没有明显流失,活性也无明显降低,说明催化剂在反应条件下是稳定和可重复使用的。催化剂腐蚀实验表明Co(Salophen)及Co(Salophen)-Y对不锈钢材质无腐蚀,这对于甲醇氧化羰化反应器的选材是极为有利的。采用循环伏安的方法,研究了Co(Salophen)及Co(Salophen)-Y的电化学行为,提出了与CuCl催化甲醇氧化羰化不同的反应机理。Co(Salophen)与分子氧络合形成超氧物种,然后结合甲醇,CO分子插入,另一分子甲醇亲核进攻,形成碳酸二甲酯。进一步制备了九种Co(Salen)配合物,用于乙二胺氧化羰化反应合成2-咪唑啉酮,结果表明-OH取代的水杨醛与邻苯二胺桥连的Co(Salophen)(OH)_2配合物活性最高,-OH的推电子效应和邻苯二胺苯环的共轭效应共同增加了Co(Salophen)(OH)_2中Co的电子密度,有助于反应物与Co配位活化,提高催化剂的活性。同时考察了反应温度、催化剂用量和时间等反应条件对Co(Salophen)(OH)_2催化剂活性的影响,在优化的条件下,乙二胺的转化率达54.4%,2-咪唑啉酮的产率为49%,提出了Co(Salophen)(OH)_2催化乙二胺氧化羰化的反应机理。总之,Co(Salen)配合物以及分子筛负载的Co(Salen)配合物催化剂对于氧化羰化反应具有高效、环境友好、无腐蚀及能循环回收利用等特点,在有机合成领域将会具有广阔的潜在应用前景。(本文来源于《华中科技大学》期刊2009-11-01）
刘定华,姜志样,刘晓勤,钟秦[8]（2009）在《配合物[(C_3H_7)_4N]_2Cu_2Br_6的制备及其对甲醇氧化羰化反应的催化性能》一文中研究指出A bromine-containing copper-organic coordination compound was prepared by the reaction of tetrrpropylammonium bromide with copper bromide in ethyl acetate solution.The compound obtained was characterized with FTIR,XRD,ICP-AES and EA.Meanwhile,its catalytic performance for the oxidative carbonylation of methanol was investigated.The results showed that the introduction of ligand could change the density of copper electron cloud,which improved the redox property for the oxidative carbonylation of methanol to prepare dimethyl carbonate.In the presence of strong base and weak acid salts,the per pass conversion of methanol could reach 57% under the reaction conditions of temperature 383 K,pressure 3.5 MPa,and the mass concentration of catalyst in methanol 0.20 g·ml-1.(本文来源于《化工学报》期刊2009年07期）
廖杰[9]（2009）在《离子液体在环己烯酯化和苯酚氧化羰化反应中的应用》一文中研究指出乙酸环己酯作为重要的化工原料及中间体,可用于食品、化妆品、添加剂和药品等众多领域,因此研究其合成方法具有重要的意义。本文以环己烯酯化法合成了乙酸环己酯,通过筛选多种催化剂后,考查了温度、反应时间、催化剂用量、反应物配比等条件对反应结果的影响,从中选择出最佳反应条件为:反应温度130℃,环己烯与乙酸配比为1:1.5。另外,将强酸性离子液体作为催化剂应用于环己烯酯化反应中,得到较好的反应结果,同时比较了其与浓硫酸和磷钨酸为催化剂时的优缺点。尽管离子液体的催化活性略低于其他两种催化剂,但其始终能保持产物极高的选择性,在较为活泼的环己烯反应体系中有很大应用空间。在研究催化剂循环使用时,离子液体也体现出明显的优势,只需简单分液即可再次利用,而浓硫酸和磷钨酸则因其固有的缺点难以回收再用。此外,本课题还针对苯酚氧化羰化法制备碳酸二苯酯反应体系的复杂性,合成了以有机-无机杂化材料为载体负载均相PdCl2和离子液体的催化剂。实验证明,有机-无机杂化材料和离子液体的引入可有效提高碳酸二苯酯产率,且通过化学嫁接法负载疏水性离子液体时可将均相PdCl2催化剂所得产率5.5%提高至最佳的7.0%。(本文来源于《华中科技大学》期刊2009-05-01）
熊辉,莫婉玲,李志强,胡江林,李光兴[10]（2008）在《CuCl/OIH的合成、表征及其甲醇氧化羰化催化性能研究》一文中研究指出合成了有机无机杂化材料负载的CuCl/席夫碱配合物催化剂CuCl/OIH,考察了制备条件对OIH载体及其合成中间产物的影响。采用FTIR、NMR、EA、TGA对有机无机杂化材料及催化剂进行了表征。将负载催化剂CuCl/OIH用于甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯反应,结果表明,负载催化剂CuCl/OIH与CuCl催化剂相比,碳酸二甲酯(DMC)产率提高了25%,负载催化剂循环使用四次后铜流失率仅为2.3wt%。(本文来源于《无机化学学报》期刊2008年12期）
氧化羰化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
碳酸二甲酯是一种重要的绿色化工原料,在甲氧基化、染料、汽油添加剂等方面都有广泛用途。目前合成碳酸二甲酯(DMC)的活性组分一般含Cu+、Cu2+、Pd2+。我们采用浸渍法合成了催化剂Pd/Al2O3,具有较好的DMC选择性,即99.34%,但活性较低。此催化剂还在进一步研究中。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化羰化论文参考文献
[1].徐凯,王新,刘定华,刘晓勤,孙林兵.配合物[C_(10)H_9N]_2CuBr_2的制备、结构分析及其对乙醇氧化羰化反应的催化活性[J].化工学报.2015
[2].吕冬梅,郭国聪.CO气相氧化羰化制碳酸二甲酯[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第12分会：催化化学.2014
[3].汪妍,刘建华,夏春谷.水相中交联型聚合物负载的Pd催化氨基醇氧化羰化反应[J].催化学报.2011
[4].宋军超,李长有,赵天生,马清祥.甲醇气相氧化羰化法合成碳酸二甲酯的Cu-AC催化剂活性研究[J].精细石油化工.2010
[5].熊辉.CuCl/Schiffbase配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究[D].华中科技大学.2010
[6].向育君,陈丽娟,李丽.苯胺氧化羰化反应体系热力学计算与分析[J].湖南科技大学学报(自然科学版).2009
[7].朱大建.Co（Salen）配合物及其固载化催化剂在氧化羰化反应中的催化性能研究[D].华中科技大学.2009
[8].刘定华,姜志样,刘晓勤,钟秦.配合物[(C_3H_7)_4N]_2Cu_2Br_6的制备及其对甲醇氧化羰化反应的催化性能[J].化工学报.2009
[9].廖杰.离子液体在环己烯酯化和苯酚氧化羰化反应中的应用[D].华中科技大学.2009
[10].熊辉,莫婉玲,李志强,胡江林,李光兴.CuCl/OIH的合成、表征及其甲醇氧化羰化催化性能研究[J].无机化学学报.2008
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