疏水催化剂论文_罗雯利

导读:本文包含了疏水催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:疏水,催化剂,同位素,粒径,载体,泡沫,液相。

疏水催化剂论文文献综述

罗雯利[1](2018)在《SDB疏水催化剂载体掺杂改性及传质性能研究》一文中研究指出苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)疏水催化剂载体作为氢-水液相催化交换(LPCE)的常用载体,在含氚废水处理、氚回收等方面具有至关重要的作用。但目前使用的SDB还存在强度不高、负载Pt的分散性及均匀性差、结合牢固度不足,以及Pt/SDB传质性能较差等缺点。鉴于此,本文开展了SDB的共聚改性合成研究、纳米粒子掺杂改性合成研究,以及SDB载体装填方式对传质性能的影响研究。SDB化学掺杂改性研究:以甲基丙烯酸甲酯(MMA)、叔丁基苯乙烯(tBS)为改性单体,与苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB),四元共聚合成了(MMA-tBS)@SDB。以MMA、t BS、DVB用量及甲苯与正庚烷的体积比作为变量因素,以镍离子吸附量作为评价标准,采用L_9(3~4)正交实验设计得出的(MMA-tBS)@SDB优化的制备条件为:以正庚烷作为致孔剂,反应单体质量比为St:DVB:MMA:tBS=1:0.85:0.3:0.3。在此基础上,分别以丙烯腈(AN)、甲基丙烯酸(MAA)及丙烯酸羟乙酯(HEA)替换MMA,与tBS、St、DVB四元共聚合成了(AN-tBS)@SDB、(MAA-tBS)@SDB、(HEA-t BS)@SDB;FT-IR测试表明四元共聚成功引入上述系列单体;TGA测试分析表明,除(MAA-tBS)@SDB之外,其余热稳定性均优于SDB;UV-vis测试的Ni~(2+)吸附性能以(MAA-tBS)@SDB最佳,与SDB接近,这与BET测得的其比表面积375.64m~2/g,孔径8.36nm,孔容0.785cm~3/g密切相关;(MMA-tBS)@SDB静态水接触角达到154.08°,表现为超疏水性能,其余的改性载体同样优于SDB(130.19°);(MMA-tBS)@SDB(AN-tBS)@SDB、(HEA-tBS)@SDB的抗压强度分别为68.38N、42.70N、43.61N,均优于SDB(31.10N)。SDB物理掺杂改性研究:采用共沉淀法成功制备了粒径为6.05nm的纳米Fe_3O_4,将其通过硅烷偶联剂KH570处理提高疏水性,进一步悬浮聚合合成nano-Fe_3O_4@SDB;FT-IR测试结果表明,成功实现了nano-Fe_3O_4@SDB疏水催化剂载体的改性合成;XRD测试结果表明,nano-Fe_3O_4疏水改性前后,以及掺入SDB前后的晶型保持不变;nano-Fe_3O_4@SDB静态水接触角达148.05°;nano-Fe_3O_4@SDB的比表面积、孔容及孔径皆随掺杂量的增加而减小,Ni~(2+)吸附率随掺杂量增加而减小;抗压强度随掺杂量增加而提高,抗压强度达到109.43N,为SDB的3.52倍。采用Ni~(2+)模拟Pt~(2+)进行SDB掺杂改性前后的吸附性能研究:采用SDB、(MAA-t BS)@SDB,以及nano-Fe_3O_4@SDB,进行Ni~(2+)吸附性能模拟测试。结果表明:SDB、(MAA-tBS)@SDB对Ni~(2+)的吸附过程符合Lagrangain伪一级动力学,属于物理吸附;Fe_3O_4@SDB复合载体对Ni~(2+)的吸附过程符合Lagrangain伪二级动力学,存在化学吸附。叁种载体对Ni~(2+)的吸附焓变?H~o<0,均为放热反应;其中在实验温度范围内(MAA-tBS)@SDB、nano-Fe_3O_4@SDB的?G~o>0,SDB随温度的升高?G~o由负到正,说明降低温度有利吸附反应发生;(MAA-t BS)@SDB、nano-Fe_3O_4@SDB的吸附熵变?S~o<0,说明吸附反应为熵减过程,SDB的吸附熵变?S~o>0,表现为熵增过程。Langmuir及Freundlich吸附等温线拟合结果表明,Langmuir吸附等温线适合描述SDB、(MAA-tBS)@SDB的吸附动力学过程,Freundlich吸附等温线适合描述nano-Fe_3O_4@SDB的吸附动力学过程,其K_F吸附等温线理论参数分别为:10.422、74.022、79.458,结合力由大到小的顺序为:nano-Fe_3O_4@SDB、(MAA-tBS)@SDB、SDB,说明nano-Fe_3O_4@SDB对镍离子的吸附更强,更加稳定;SDB的1/n大于1,而nano-Fe_3O_4@SDB、(MAA-tBS)@SDB的1/n均小于1,说明通过对SDB进行改性成功得到了吸附性能优良的催化剂载体。采用30mm×400mm玻璃柱模拟LPCE中的催化反应床,在玻璃柱内探索装填方式对传质性能的影响条件。鉴于Pt纳米颗粒的质量比较小,对传质性能影响可忽略,因此本文直接选用未改性粒径为2.4mm的SDB载体,与粒径5mm的不锈钢θ填料混合,研究装填等一些工艺条件对传质性能的影响。测试结果表明,SDB与填料在玻璃柱内混合装时,压力降更小,具有较好的传质性能;且随气体流速、液体流速及温度的降低压力降均减小,在填料与载体装填体积比达到4:1之前,压力降随装填体积比的增大而减小,分层装填方式为两层装,层高为6mm时压力降最小。而动持液量主要受液体流速影响,且随液体流速增大而增大,随气体流速而减小。(本文来源于《西南科技大学》期刊2018-05-28)

刘亚明,胡石林,黄丽,赵荣明,阮皓[2](2018)在《Pt-SDB疏水催化剂的粒径效应》一文中研究指出制备了叁种不同粒径的Pt-聚苯乙烯-二乙烯基苯(SDB)催化剂(1.0、2.0、4.0mm),并对比研究了叁种催化剂的水-氢交换反应性能。研究表明:同一工艺条件下制备的催化剂,催化反应的同位素交换效率随着粒径的增大而降低,催化剂的粒径效应明显;为了减小粒径效应,优化了催化剂的还原温度,当粒径从1.0mm增至4.0mm时,催化剂的最优还原温度从240℃升高到320℃;进一步结合程序升温还原的方法,分析了还原反应的活化能,发现随着粒径的增大,最优还原温度的升高可能是改善了还原过程中的热量与质量传递。(本文来源于《核化学与放射化学》期刊2018年01期)

崔晗[3](2018)在《Pt/SDB疏水催化剂的优化设计》一文中研究指出氢同位素分离技术在重水除氚、聚变燃料循环和高放废水除氚等核化工领域中有着重要的用途,而使用疏水催化剂的液相催化交换法(LPCE)凭借低能耗高效率的优势是最具实用价值的分离手段之一。液相催化交换所使用的催化剂主要分为以聚四氟乙烯(PTFE)提供疏水性的不同载体的一系列催化剂和载体本身便具有疏水性的铂/苯乙烯二乙烯苯共聚物(Pt/SDB)催化剂两大类。Pt/SDB催化剂相对于聚四氟乙烯催化剂有着更大的比表面积并能更充分的利用铂的催化能力。但如何实现SDB载体的孔径、比表面、疏水性以及硬度等性能指标的可控制备,仍没有一个清晰、有效的方法。在实际使用中哪一因素对催化效果影响最显着,根据什么样的指标要求制备出的载体才是最有利于Pt/SDB催化剂的实际使用,这仍有待进一步的考察。本文通过对转速、桨叶大小和搅拌时间等因素的实验,实现了大粒径SDB载体的可控制备。实验结果中选择桨叶宽度1.5 cm,转速200 r/min时获得的1 mm左右载体粒径分布最窄。表明在小的桨叶面积、高搅拌转速下延迟搅拌时间有利于获得均一粒径的SDB载体。通过把正交试验与线性试验相结合,在一定范围内实现了对SDB载体的孔径与比表面的控制。非良溶剂为致孔剂时,SDB载体的孔径与非良溶剂分子量正相关,比表面和硬度与致孔剂分子量呈负相关的关系。由此获得孔半径最大为10 nm,比表面最大为470 m~2/g的一系列样品。相对于交联剂用量,致孔剂类型与用量对SDB疏水性的影响更为显着,这表明微观结构对载体的疏水性有着更为直接的影响。迟滞回线与扫描电镜形貌的分析发现相近孔径与比表面的载体孔结构有所不同,这表明仅用孔结构数据评价SDB性能存在着局限性。部分载体存在着瓶颈结构,是由低交联剂用量时聚合物颗粒强度低导致的。在SDB载体上常温硼氢化钠还原铂制备Pt/SDB催化剂是可行的,但在使用该法时制备出的催化剂铂颗粒团聚严重。在实验所选的载体范围中,相对于比表面积,孔径对催化效率的影响更大。大孔径的载体有利于铂以蛋壳型结构负载,并能提高催化效率。(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2018-01-08)

罗雯利,李秀春,刘才林,任先艳,杨海君[4](2017)在《SDB疏水催化剂载体的装填及对传质性能的影响》一文中研究指出氢-水液相催化交换(LPCE)是处理大量含氚废水的有效途径,而疏水性载体苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)是LPCE的关键材料,对活性组分Pt起到承载作用。采用30mm×400mm玻璃柱模拟催化反应床,研究了SDB疏水性载体与填料的填装方式、气体流速、液体流速、温度以及分层装填高度等工艺条件对床层压力降和持液量的影响。结果表明:当不锈钢θ填料与SDB疏水性载体的体积比为4∶1时,无论采用混合装还是分层装,床层压力降均随气体流速、液体流速和温度的增加而升高,而动持液量随气体流速的增加而减小,随液体流速的增加而增大;混合装的压力降低于分层装,不同分层装对应的床层压力降大小为:四层装>叁层装>一层装>两层装。(本文来源于《核化学与放射化学》期刊2017年05期)

刘亚明,胡石林,赵荣明,黄丽,吴栋[5](2017)在《Pt-SDB疏水催化剂的还原工艺研究》一文中研究指出以水-氢同位素催化交换性能为衡量指标,对粒径为2.0 mm的Pt-SDB疏水催化剂的还原工艺进行了研究。首先确定了最优还原温度为280℃,并结合XRD、TG和TPR分析了还原温度变化对催化剂性能的影响;进一步优化确定了还原的时间与气速:24h和0.5 L/min,对Pt-SDB催化剂的制备和应用具有重要的指导意义。(本文来源于《当代化工》期刊2017年09期)

喻彬,张志,罗军洪,安永涛[6](2017)在《NiAl-LDHs材料的疏水催化剂制备与其液相催化交换的性能》一文中研究指出随着核工业的快速发展,各种类型反应堆、核燃料后处理厂等核设施每年不断向周围环境排放大量的含氚废水和废气。这些含氚废水和废气一旦泄露,不仅直接影响反应堆的正常运转,而且严重威胁运行人员的健康和周围生态环境的安全。因此,各国政府高度重视重水脱氚和重水升级的研究工作。从重水中有效脱氚的途径是通过氢-水液相催化交换反应(LPCE)将氚从重水中分离来,该工艺尚处于试验演示阶段。LPCE反应实现的关键技术是疏水催化剂的制备。目前国内外研究者主要是通过优化催化剂(本文来源于《第二届中国氚科学与技术学术交流会论文集》期刊2017-08-24)

付小龙,侯京伟,肖成建,氘氚燃料循环团队[7](2017)在《超疏水催化剂的制备及气-液催化交换反应》一文中研究指出气-液催化交换反应(LPCE)是从氢气和富含重氢同位素的水的混合物中浓缩重氢同位素的有效方法之一,可用于含氚水去氚化和重水生产等。基于铂基的疏水催化剂在氢气和液态水的催化交换反应中得到了最广泛的研究。催化剂的疏水载体可以阻止液态水覆盖铂催化剂的催化活性位点,从而提高催化剂的活性和稳定性。然而,目前常用的催化剂与疏水载体间的相互作用较弱,催化剂的利用率较低,同时催化剂形貌的控制较差等因素严重影响了催化剂的性能,制约了催化剂的应用。基于此,我们制备了一种超疏水的催化剂,并将其应用于气-液催化交换反应。该催化剂具有较好的超疏水性能,其接触角大于150?。铂纳米粒子的粒径约2 nm,并在疏水载体均匀地单分散。该催化剂在气-液催化交换反应中表现出了较高的活性和较较好的稳定性。(本文来源于《第二届中国氚科学与技术学术交流会论文集》期刊2017-08-24)

何建超,王和义,肖成建,李佳懋,侯京伟[8](2017)在《还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响》一文中研究指出为研究还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响,以200、225、250、275、300℃为还原温度,氯铂酸-乙醇溶液为浸渍溶液,采用浸渍-气相还原法制备Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂。利用接触角测试仪分析还原温度对催化剂疏水性能的影响,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等表征手段分析所得催化剂的结构与组成,并研究其氢-水液相催化交换(LPCE)性能。结果表明:还原温度的变化对催化剂疏水性能没有影响;还原温度200、225℃时催化剂中Pt粒子团聚现象严重,Pt粒子粒径大,分散性差;还原温度250、275、300℃时催化剂中Pt粒子粒径分散性较好;还原温度275℃时催化剂中Pt粒子粒径较窄,平均粒径最小,为6.2nm。Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)叁种价态,还原温度275℃下催化剂中0价Pt所占比例高达72.50%,还原程度高。LPCE催化交换性能也表明,还原温度275℃时催化剂柱效率最高。揭示275℃是所选取还原温度中的最佳还原温度。(本文来源于《核化学与放射化学》期刊2017年04期)

崔淑芬[9](2017)在《Pt/SDB疏水催化剂的制备及氢同位素交换性能》一文中研究指出氢同位素交换工艺在重水提氚、重水生产以及含氚废水处理等方面存在很大的应用价值。但由于疏水催化剂的研究缓慢,目前氢同位素交换工艺以气相催化交换反应为主(VPCE)为主。但是VPCE工艺操作温度高(>200℃)、操作压力大(0.2 MPa)、能量消耗大。而液相催化交换反应(LPCE)在常压、50-80℃的操作环境下即可进行。液相催化交换工艺的潜在应用价值迫使加快疏水催化剂的研究。本文以苯乙烯(St)为单体,二乙烯基苯(DVB)为交联剂,过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂,使用致孔剂A和致孔剂B体积比为1:1的混合致孔剂,采用悬浮聚合法优化工艺条件制备大粒径(d≈0.8-1 mm)苯乙烯/二乙烯基苯共聚物微球SDB。利用傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面分析(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG-DTA)等对制备的载体SDB进行表征。结果表明:制备的SDB直径为0.8-1.0mm、孔径1.02nm、比表面积244m2/g、接触角132°,在温度350 ℃以下保持稳定。载体表面悬挂双键数量0.96~1.02 mmol/g。以自制的大粒径SDB球为载体,i-POL为溶剂,采用浸渍还原法制备Pt-SDB疏水催化剂。考察浸渍时间、浸渍温度等浸渍条件及氢气还原温度对催化剂制备的影响,得到分散度好、粒径分布均匀的Pt-SDB疏水催化剂。催化剂最佳的制备条件为:浸渍温度30℃-60℃,浸渍时间12h以上,分散剂聚乙烯醇的用量为0.8wt%,氢气还原温度为200℃-300℃,还原时间8-12h。程序升温脱附、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析测试手段测试结果表明,Pt-SDB催化剂接触角为125°、比表面积为40 m2/g、在350 ℃温度以下稳定;活性组分铂元素呈双层负载,分散度约为50%,单质铂占表面铂元素含量的60%以上。采用液相催化交换(LPCE)工艺对催化剂的催化活性进行测试。采用评价催化剂催化H、D交换性能方法模拟催化H、T交换性能。分别考察了温度和气液比对催化剂催化性能的影响,分别在50 ℃、60 ℃、70℃、80 ℃四个温度、1:1~1:4四个气液比下进行测试,结果表明温度为80℃,气液比为1:2时,催化剂催化氢同位素交换催化性能最佳,气相氢气中氘浓度达9851 ppm。分别测试催化剂在60℃、70℃、80℃叁个温度下持续反应60h的催化剂活性,发现催化剂活性略有下降。此外,本文对催化剂吸附CO中毒性能进行初步研究,CO气体吸附在催化剂表面活性位点上,阻碍反应气体接触催化剂导致催化剂失活。(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2017-01-09)

何建超,王和义,肖成建,李佳懋,侯京伟[10](2016)在《浸渍溶液对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响》一文中研究指出Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂可用于氢-水液相催化交换反应(Liquid-phase catalytic exchange process,LPCE)进行水去氚化(Water detritiation system,WDS)。为研究浸渍溶液对该催化剂性能的影响,以丙酮、乙二醇、无水乙醇分别配制不同的氯铂酸-有机溶液,直接浸渍具有疏水性的PTFE/泡沫SiC,250°C气相还原,从而制备Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂。利用X射线衍射分析(X-ray diffraction,XRD)、X射线光电子能谱分析(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)等表征手段分析所得催化剂的结构与组成,并研究其氢-水液相催化交换性能。叁种催化剂的平均粒径分别为9.3 nm、3.6 nm、6.8 nm,乙二醇对Pt粒子有保护作用,得到的平均粒径最小。Pt存在Pt(0)、Pt(II)和Pt(IV)叁种价态,氯铂酸-乙醇和氯铂酸-乙二醇制备的催化剂中0价态均为主要价态,Pt(0)比例分别为47.60%和43.97%,氯铂酸-丙酮制备的催化剂中4价态为主要价态。根据LPCE性能测试结果,氯铂酸-乙二醇制备的催化剂柱效率最高,说明催化剂中Pt(0)价态比例接近时,Pt粒子粒径大小对氢-水液相催化交换反应的影响更明显。揭示乙二醇为优选溶剂。(本文来源于《核技术》期刊2016年11期)

疏水催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

制备了叁种不同粒径的Pt-聚苯乙烯-二乙烯基苯(SDB)催化剂(1.0、2.0、4.0mm),并对比研究了叁种催化剂的水-氢交换反应性能。研究表明:同一工艺条件下制备的催化剂,催化反应的同位素交换效率随着粒径的增大而降低,催化剂的粒径效应明显;为了减小粒径效应,优化了催化剂的还原温度,当粒径从1.0mm增至4.0mm时,催化剂的最优还原温度从240℃升高到320℃;进一步结合程序升温还原的方法,分析了还原反应的活化能,发现随着粒径的增大,最优还原温度的升高可能是改善了还原过程中的热量与质量传递。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

疏水催化剂论文参考文献

[1].罗雯利.SDB疏水催化剂载体掺杂改性及传质性能研究[D].西南科技大学.2018

[2].刘亚明,胡石林,黄丽,赵荣明,阮皓.Pt-SDB疏水催化剂的粒径效应[J].核化学与放射化学.2018

[3].崔晗.Pt/SDB疏水催化剂的优化设计[D].哈尔滨工程大学.2018

[4].罗雯利,李秀春,刘才林,任先艳,杨海君.SDB疏水催化剂载体的装填及对传质性能的影响[J].核化学与放射化学.2017

[5].刘亚明,胡石林,赵荣明,黄丽,吴栋.Pt-SDB疏水催化剂的还原工艺研究[J].当代化工.2017

[6].喻彬,张志,罗军洪,安永涛.NiAl-LDHs材料的疏水催化剂制备与其液相催化交换的性能[C].第二届中国氚科学与技术学术交流会论文集.2017

[7].付小龙,侯京伟,肖成建,氘氚燃料循环团队.超疏水催化剂的制备及气-液催化交换反应[C].第二届中国氚科学与技术学术交流会论文集.2017

[8].何建超,王和义,肖成建,李佳懋,侯京伟.还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响[J].核化学与放射化学.2017

[9].崔淑芬.Pt/SDB疏水催化剂的制备及氢同位素交换性能[D].哈尔滨工程大学.2017

[10].何建超,王和义,肖成建,李佳懋,侯京伟.浸渍溶液对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响[J].核技术.2016

论文知识图

1r含量对疏水催化剂催化活性的...Pt-1r/C制备方法对疏水催化剂催...反应温度对Pt/C/FN疏水催化剂活...Pt基疏水催化剂表面的SEM照片疏水催化剂对床层压力降的影响Pt粒子在SDB疏水载体上的分布照片

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疏水催化剂论文_罗雯利
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