煤燃烧过程中砷与氮氧化物的反应机理

论文摘要

应用量子化学密度泛函理论B3LYP方法,研究了砷与氮氧化物（N2O、NO2和NO）的反应机理。全参数优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率分析证实中间体和过渡态的真实性,并通过内禀反应坐标（IRC）计算以进一步确定过渡态。为了得到更精确的能量信息,在B2PLYP水平下计算各结构的单点能,并通过动力学参数深入分析其反应机理。结果表明,砷与三种氮氧化物（N2O、NO2和NO）的反应能垒分别为78.45、2.58、155.85 k J/mol。在298-1800 K,各反应速率随温度的升高而增大。由于砷与NO2的反应能垒较低,其反应速率大于1012cm3/（mol·s）,说明该反应容易发生且速率极快。砷与N2O和NO的反应,在298-900 K,反应速率随温度的升高明显增加;当温度进一步升高,其增加的趋势有所减缓。

论文目录

• 1 计算理论
•   1.1 理论方法和基组
•   1.2 动力学参数计算方法
• 2 结果与讨论
•   2.1 反应过程
•   2.2 反应过程中的能量变化
•   2.3 动力学分析
• 3 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 邹潺,王春波,邢佳颖

关键词: 煤燃烧,氮氧化物,密度泛函理论,动力学

来源: 燃料化学学报 2019年02期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 燃料化工

单位: 华北电力大学能源动力与机械工程学院

基金: 国家重点研发计划(2016YFB0600701),中央高校基本科研业务费专项资金(2017XS122)资助~~

分类号: TQ534

页码: 138-143

总页数: 6

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