络合催化论文_程丽军,刘照,袁善良,胡鑫,张彪

导读:本文包含了络合催化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:络合,催化剂,废水,光催化,化学,有机化合物,丙烷。

络合催化论文文献综述

程丽军,刘照,袁善良,胡鑫,张彪[1](2019)在《柠檬酸络合浸渍法制备的Ag-Mn/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂用于丙烷催化燃烧》一文中研究指出采用不同浸渍方法制备了系列Ag-Mn/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂,利用BET、XRD、TEM、XPS和H_2-TPR等技术对催化剂进行了表征,通过丙烷催化燃烧反应考察了催化性能。结果表明,与常规浸渍法相比,柠檬酸络合浸渍法促进了催化剂表面Ag与Mn颗粒的分散及加强了Ag与Mn之间的相互作用,从而提高了活性氧物种的相对含量和催化剂的低温还原性能,进而促进丙烷催化燃烧活性的提升。其中,络合浸渍法制备的Ag_1Mn_3/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂在263℃时丙烷转化率即可达90%。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年11期)

杨帆[2](2019)在《手性Salan-金属原位络合催化β-酮酸酯不对称α-羟基化研究》一文中研究指出具有光学活性的化合物在医药、材料等领域中的需求日益增长,推动了不对称催化科学的蓬勃发展。手性α-羟基-β-酮酸酯结构单元广泛地存在于生物活性物质和天然产物中,并且也是许多手性药物的重要合成前体。目前,构建该结构单元的主要途径是对β-酮酸酯化合物进行直接不对称催化羟基化,但现有的不对称催化方法仍然存在催化剂效率低、结构复杂、成本高、制备难,氧化剂原子经济性、安全性低以及反应规模不易扩大等局限。针对上述科学问题,本论文设计开发具有高活性、高选择性、低成本,反应过程绿色低碳的催化体系。首先,本论文设计并合成了一系列具有C2或C1对称性的Salan配体为手性控制源,以该类Salan配体与过渡金属原位络合形成的催化剂应用于催化β-酮酸酯不对称α-羟基化反应中,优化得到Salan-Zr(ⅣV)催化剂,以75%过氧化氢异丙苯为氧化剂,在50℃下反应2小时,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得98%收率和96%ee。该反应进行克级放大,产物经低温结晶分离提纯,具有收率91%和对映选择性98%ee;过滤回收催化剂并再利用,第二轮反应经低温结晶分离,产物获得91%收率和91%ee。同时,通过对照实验、1H-NMR分析以及理论计算探究了该羟基化反应的机理和手性诱导模型。随后,将可见光活化分子氧的策略引入β-酮酸酯不对称羟基化反应中,使不对称催化和可见光催化两种策略结合,依然用手性Salan配体和过渡金属Lewis酸形成的手性催化剂,发现Salan-Cu(Ⅱ)催化剂有最高的催化活性和对映选择性。在25W白光照射及-15℃反应条件下,15小时完成反应,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得95%收率和96%ee。通过还原、缩合及酯化反应化,该羟基化产物可进一步制备手性1,2-二羟基羧酸酯化合物、α-羟基-β-腙羧酸酯化合物及α-酰氧基-β-酮酸酯化合物,并且这些衍生物的立体中心构型不变。通过实验推测,该转化过程是单线态氧参与不对称手性羟基化反应。实现了可见光和Salan-金属络合催化的β-酮酸酯不对称α-羟基化反应的绿色、高收率和高选择性、低成本,极具规模放大的前景。最后,本论文在间歇反应最优条件的基础上,将连续流动反应策略应用于可见光催化分子氧参与不对称羟基化反应中。30 mol%原位络合的Salan-Cu(Ⅱ)为手性催化剂,2.5 mol%四苯基卟啉为光催化剂,在康宁的Lab Reactor流动光反应器中,光强100 mW/cm2可见光作为光源,5 bar压力的氧气,室温25℃下停留时间2.68分钟,该连续流动可见光反应经柱层析得到的产物具有99%收率和70%ee。间歇条件下需要15个小时完成的羟基化反应,利用连续流动光反应策略可缩短至2.68分钟,极大地提高了该反应的转化速率,但对映选择性与间歇反应相比下降了 26%。通过高分辨液质联用分析确认了连续流动反应进程中α-过氧化氢关键中间体的存在,进一步阐明了光催化羟基化的反应机理。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-03-01)

赫帅,郭凤,康国俊,余剑,任雪峰[3](2019)在《络合-溶剂热法制备钯基催化剂及其催化氧化间二甲苯性能》一文中研究指出通过采用络合-溶剂热法、水热法和浸渍法叁种方法制备了负载量为0.6%(质量分数)的Pd/Al_2O_3催化剂,重点考察不同制备方法催化氧化间二甲苯作为典型的挥发性有机化合物的能力。结果表明:络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂催化氧化间二甲苯的能力最强,间二甲苯体积分数为0.002%时完全转化温度(T100)为130℃,低于浸渍法制备催化剂的完全转化温度30℃。对Pd/Al_2O_3催化剂进行了比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等表征分析,发现Pd/Al_2O_3-com中Pd主要以还原态Pd~0高度分散于载体表面,而另两种方法制备的催化剂均有明显的Pd~(2+)存在。结合性能测试及表征分析,表明络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂活性组分Pd的高度分散,增强了催化活性,可满足高浓度间二甲苯、宽气体体积空速条件下催化氧化脱除间二甲苯的工业应用要求。(本文来源于《化工学报》期刊2019年03期)

喻仕瑞,黄伟[4](2018)在《Cu催化剂的络合完全液相制备及催化性能研究》一文中研究指出为考察络合剂对Cu基催化剂形貌、结构和催化性质的影响,采用络合完全液相法制备CuZnAl催化剂,并用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD、CO_2-TPD对催化剂进行了表征。在浆态床中对催化剂的CO加氢反应性能进行了考察。结果显示,没食子酸络合完全液相法制备的CuZnAl催化剂展现出与传统甲醇催化剂不同的性能,乙醇选择性高(达11.1%),催化活性稳定,120h后CO转化率扔维持45%左右。表征结果显示,催化剂表面Cu~+和Cu~0共存,产生高的碱酸比是乙醇得以形成原因。这为制备低成本乙醇Cu基催化剂提供了另外一种研究途径。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年04期)

叶智,吴晓琴,汪定奇[5](2018)在《草酸铁光催化协同络合铁脱硝剂再生过程》一文中研究指出基于Fe(C_2O_4)_3的光化学性质,研究了Fe(C_2O_4)_3光催化协同络合铁脱硝剂再生的实验过程。实验考察了在50℃和Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.01 mol·L~(-1)以及NO进口浓度为530 mg·m-3的模拟烟气脱硝系统中,光催化再生模式、初始p H、Fe(C_2O_4)_3浓度及组成、氧气浓度对再生过程的影响。结果表明:Fe(C_2O_4)_3分开加入和分步光照是适合于本体系的反应方式;草酸钠与硫酸亚铁的最佳浓度比为3,浓度分别为0.06和0.02 mol·L~(-1),吸收液初始p H为5.3,有氧参与条件下,实现了络合剂有效再生,再生吸收液脱硝率最高可恢复到60%左右;氧在再生过程中表现出正协同效应。通过牺牲光敏性的草酸铁配体再生脱硝络合剂,建立了一种温和的光助低温湿式氨法同步脱硫脱硝过程。(本文来源于《环境工程学报》期刊2018年06期)

王家宏,刘芮华[6](2018)在《TiO_2-凹凸棒土的复合与光催化氧化废水中络合态铜的研究》一文中研究指出以凹凸棒土作为载体,钛酸丁酯为钛源,通过溶胶凝胶法制备了锐钛矿型凹凸棒土/TiO_2复合光催化剂.通过采用X射线衍射仪(XRD)、能谱仪(EDS)和X射线能谱仪(XPS)对复合催化剂进行表征,结果证明了TiO2成功负载到凹凸棒土表面.对于初始Cu(Ⅱ)浓度为30mg/L的络合铜废水溶液,在制备复合催化剂煅烧温度510℃,初始pH 5,材料投加量为1g/L的条件下,在紫外灯光照下反应300min后铜的去除率达98.54%.通过光催化氧化反应使络合物被氧化的同时,还原反应可使Cu(Ⅱ)还原为零价铜.(本文来源于《陕西科技大学学报》期刊2018年03期)

徐忠敏,翁占平,李俊杰,王庆生[7](2018)在《催化氧化电解-芬顿络合沉淀法处理高浓度含氰废水的半工业化试验研究》一文中研究指出根据某黄金选冶厂含氰废水性质和实验室试验条件,确定催化氧化电解-芬顿络合沉淀-生化氧化联合处理新工艺的最佳参数,并进行高浓度含氰废水的半工业化试验研究。结果表明,该工艺技术上是可行的,处理后废水中总氰化合物、COD分别低于0.5 mg/L和50 mg/L,且可回收废水中有价金属铜、金和银。该工艺是一种无二次污染的节能、绿色、环境友好的含氰废水处理技术,具有良好的推广应用前景。(本文来源于《黄金》期刊2018年04期)

刘芮华[8](2018)在《凹凸棒土负载金属氧化物催化氧化—加碱沉淀去除络合态铜研究》一文中研究指出重金属污染可以对人类带来巨大危害,重金属进入人体在体内发生反应后,可致使蛋白质以及各种酶失活。铅、镉、铜等重金属进入水、土壤、大气后可对环境造成严重破坏,如重金属随工业废水排放至水体后,可被水生植物或动物吸收,随后经植物链的传递而造成公害。在水处理中对于重金属的去除一般采用加碱沉淀法,然而随着络合剂在工业生产中的广泛应用,大量的络合剂随污水排放至水体,重金属离子与络合剂反应后可生成易溶且化学性质稳定的络合态重金属,使得去除废水中重金属离子的难度大大增加。凹凸棒土作为一种储量丰富、成本低廉的优质矿物质,具有比表面积大、热稳定性强以及化学性质稳定等优点,可作为良好的催化剂载体。本次研究是以凹凸棒土为载体,分别合成ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3、ATP-Fe~0叁种催化剂,研究了UV/ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2、ATP-Fe~0/H_2O_2体系在不同初始条件下对络合态Cu(II)的去除性能,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件,具体分为以下叁个实验:(1)以凹凸棒土为载体,酞酸丁酯为钛源,采用溶胶凝胶法成功制备出ATP-TiO_2光催化剂,将ATP-TiO_2/UV与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中络合态Cu(II)。首先采用XRD、EDS、XPS对ATP-TiO_2进行表征;随后考察了UV/ATP-TiO_2体系中络合态Cu(II)的初始浓度、初始pH、ATP-TiO_2的投加量、ATP-TiO_2的煅烧温度对络合态Cu(II)去除率的影响,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件。得出当络合态Cu(II)的初始浓度为30 mg/L,pH=5,ATP-TiO_2的煅烧温度为510 ~oC,ATP-TiO_2投加量为1 g/L时,反应270 min后进行加碱沉淀处理,可得络合态Cu(II)的去除率为99.5%;对反应后的ATP-TiO_2进行XPS表征,结果表明反应后ATP-TiO_2的表面存在Cu~0,可以说明反应在去除络合态重金属的同时也可回收溶液中的重金属铜。(2)以凹凸棒土为载体,通过六次甲基四胺的作用将Fe_2O_3固定至凹凸棒土表面合成ATP-Fe_2O_3催化剂,通过将ATP-Fe_2O_3/H_2O_2的反应体系与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中的络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe_2O_3进行了XPS、XRD、FTIR表征;随后分别考察了单独使用H_2O_2、ATP-Fe_2O_3、ATP/H_2O_2以及ATP-Fe_2O_3/双氧水对络合态Cu(II)去除效率的对比;考察了不同初始条件对络合态Cu(II)去除效率的影响,包括ATP-Fe_2O_3投加量、初始pH值、双氧水投加量以及反应时间,从而得出去除络合态Cu(II)的最佳条件;最后考察了ATP-Fe_2O_3的重复利用性能。结果表明:若只用H_2O_2,络合态Cu(II)仅去除13.39%;只用ATP-Fe_2O_3,络合态Cu(II)去除率仅为7.07%;使用ATP和H_2O_2,络合态Cu(II)去除率达40%;而使用ATP-Fe_2O_3/H_2O_2时,在H_2O_2投加量为0.36 mol/L,ATP-Fe_2O_3为16 g/L,初始pH=3的条件下,反应1 h后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除效果高达98.99%;ATP-Fe_2O_3重复使用五次后,ATP-Fe_2O_3/H_2O_2体系结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率仍然可达90.58%。(3)以凹凸棒土为载体,以NaBH_4为还原剂将Fe~(2+)还原为Fe~0而负载至凹凸棒土表面,合成ATP-Fe~0催化剂,接着将ATP-Fe~0/H_2O_2体系与加碱沉淀法结合,从而去除水中络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe~0进行了FTIR、XRD表征;随后考察了分别使用H_2O_2、ATP-Fe~0以及ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除能力的对比;然后考察了pH值、H_2O_2浓度、ATP-Fe~0投加量、反应时间、温度对络合态Cu(II)去除率的影响,得出ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除的最佳条件;最后研究了络合态Cu(II)去除过程中,ATP-Fe~0的重复利用性能。结果表明:单独使用H_2O_2时,络合态Cu(II)的去除率为20.6%;单独使用ATP-Fe~0时,去除率为13.4%;在室温条件下,对于40 mg/L络合态Cu(II),去除的最适条件为双氧水20 mmol/L,ATP-Fe~0投加量2 g/L,初始pH=5,反应45 min后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除率达98.9%;ATP-Fe~0经过重复使用四次之后,ATP-Fe~0/H_2O_2结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率依然可达76.55%。研究表明,ATP-TiO_2/UV、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2以及ATP-Fe~0/H_2O_2分别与加碱沉淀法结合对水溶液中低浓度的络合态铜具有较好的去除效果。(本文来源于《陕西科技大学》期刊2018-03-01)

徐爱军,梁二艳,王杰,张因,赵永祥[9](2018)在《络合浸渍法制备Ni/ZrO_2催化剂及其催化顺酐液相加氢性能》一文中研究指出分别以柠檬酸、乙二胺、乙酰丙酮以及乙二胺四乙酸二钠为络合剂,采用络合浸渍法制备Ni质量分数为10%的Ni/ZrO_2催化剂,考察催化顺酐液相加氢性能,并利用XRD、H2-TPR、H2-TPD等对其进行表征。结果表明,各络合剂对催化剂中金属-载体相互作用、活性金属分散度以及C=O加氢活性的影响均不相同。引入乙酰丙酮的Ni/ZrO_2-AC催化剂具有最高的活性金属分散度和C=O加氢活性,表现出最高的γ-丁内酯选择性,该催化剂在反应温度210℃、氢压5 MPa条件下反应3 h,顺酐转化率约100%,γ-丁内酯选择性47.0%。(本文来源于《工业催化》期刊2018年02期)

唐益洲[10](2017)在《叁维电催化氧化处理柠檬酸络合镍废水的研究》一文中研究指出柠檬酸具有酸性、缓冲、络合等多种功能,被广泛应用于化学镀镍作为缓冲剂和络合剂。化学镀镍废水成分复杂,主要含有络合镍离子、次磷酸盐及亚磷酸盐、难降解有机物,其具有致癌、致畸和致突变性、可生化性差,成为水处理领域的难点。电催化氧化法原理是利用电极及产生活性氧化物直接或间接降解污染物,因其具有处理效率高率、适用范围广、易于控制和无二次污染等特性,受到了人们的广泛关注本文采用叁维电催化氧化技术,研究了柠檬酸模拟废水、柠檬酸络合镍废水叁维降解过程,并将其应用于以柠檬酸为络合剂的化学镀镍废水处理,主要研究内容如下:以石墨板为阴阳极,陶瓷粒子为粒子电极形成叁维电催化氧化体系,对柠檬酸模拟废水、柠檬酸络合镍废水降解过程进行研究。考察工艺参数对叁维电催化氧化效率的影响,对其降解机理进行分析,并对降解过程的动力学进行拟合,结果表明叁维电催化氧化能高效破坏柠檬酸络合结构,柠檬酸及镍的去除过程均符合一级动力学。采用电催化氧化-化学沉淀耦合工艺处理化学镀镍废水。电催化氧化优化条件为槽电压17.5V,初始pH值为7,NaCl投加量为17g/L,反应时间为90min;单因素实验结果表明化学沉淀优化条件为不用调节pH值,以CaO为沉淀剂,CaO投加量为3g/L,反应时间30min。在此工艺条件下,COD、镍离子、总磷去除率分别为94.48%、99.89%、99.96%,最终出水COD浓度为43mg/L,镍离子浓度为0.08mg/L,总磷浓度为0.24mg/L,可达到《电镀污染物综合排放标准》(GB 21900—2008)表3中要求(本文来源于《湖南师范大学》期刊2017-06-01)

络合催化论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

具有光学活性的化合物在医药、材料等领域中的需求日益增长,推动了不对称催化科学的蓬勃发展。手性α-羟基-β-酮酸酯结构单元广泛地存在于生物活性物质和天然产物中,并且也是许多手性药物的重要合成前体。目前,构建该结构单元的主要途径是对β-酮酸酯化合物进行直接不对称催化羟基化,但现有的不对称催化方法仍然存在催化剂效率低、结构复杂、成本高、制备难,氧化剂原子经济性、安全性低以及反应规模不易扩大等局限。针对上述科学问题,本论文设计开发具有高活性、高选择性、低成本,反应过程绿色低碳的催化体系。首先,本论文设计并合成了一系列具有C2或C1对称性的Salan配体为手性控制源,以该类Salan配体与过渡金属原位络合形成的催化剂应用于催化β-酮酸酯不对称α-羟基化反应中,优化得到Salan-Zr(ⅣV)催化剂,以75%过氧化氢异丙苯为氧化剂,在50℃下反应2小时,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得98%收率和96%ee。该反应进行克级放大,产物经低温结晶分离提纯,具有收率91%和对映选择性98%ee;过滤回收催化剂并再利用,第二轮反应经低温结晶分离,产物获得91%收率和91%ee。同时,通过对照实验、1H-NMR分析以及理论计算探究了该羟基化反应的机理和手性诱导模型。随后,将可见光活化分子氧的策略引入β-酮酸酯不对称羟基化反应中,使不对称催化和可见光催化两种策略结合,依然用手性Salan配体和过渡金属Lewis酸形成的手性催化剂,发现Salan-Cu(Ⅱ)催化剂有最高的催化活性和对映选择性。在25W白光照射及-15℃反应条件下,15小时完成反应,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得95%收率和96%ee。通过还原、缩合及酯化反应化,该羟基化产物可进一步制备手性1,2-二羟基羧酸酯化合物、α-羟基-β-腙羧酸酯化合物及α-酰氧基-β-酮酸酯化合物,并且这些衍生物的立体中心构型不变。通过实验推测,该转化过程是单线态氧参与不对称手性羟基化反应。实现了可见光和Salan-金属络合催化的β-酮酸酯不对称α-羟基化反应的绿色、高收率和高选择性、低成本,极具规模放大的前景。最后,本论文在间歇反应最优条件的基础上,将连续流动反应策略应用于可见光催化分子氧参与不对称羟基化反应中。30 mol%原位络合的Salan-Cu(Ⅱ)为手性催化剂,2.5 mol%四苯基卟啉为光催化剂,在康宁的Lab Reactor流动光反应器中,光强100 mW/cm2可见光作为光源,5 bar压力的氧气,室温25℃下停留时间2.68分钟,该连续流动可见光反应经柱层析得到的产物具有99%收率和70%ee。间歇条件下需要15个小时完成的羟基化反应,利用连续流动光反应策略可缩短至2.68分钟,极大地提高了该反应的转化速率,但对映选择性与间歇反应相比下降了 26%。通过高分辨液质联用分析确认了连续流动反应进程中α-过氧化氢关键中间体的存在,进一步阐明了光催化羟基化的反应机理。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

络合催化论文参考文献

[1].程丽军,刘照,袁善良,胡鑫,张彪.柠檬酸络合浸渍法制备的Ag-Mn/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂用于丙烷催化燃烧[J].燃料化学学报.2019

[2].杨帆.手性Salan-金属原位络合催化β-酮酸酯不对称α-羟基化研究[D].大连理工大学.2019

[3].赫帅,郭凤,康国俊,余剑,任雪峰.络合-溶剂热法制备钯基催化剂及其催化氧化间二甲苯性能[J].化工学报.2019

[4].喻仕瑞,黄伟.Cu催化剂的络合完全液相制备及催化性能研究[J].天然气化工(C1化学与化工).2018

[5].叶智,吴晓琴,汪定奇.草酸铁光催化协同络合铁脱硝剂再生过程[J].环境工程学报.2018

[6].王家宏,刘芮华.TiO_2-凹凸棒土的复合与光催化氧化废水中络合态铜的研究[J].陕西科技大学学报.2018

[7].徐忠敏,翁占平,李俊杰,王庆生.催化氧化电解-芬顿络合沉淀法处理高浓度含氰废水的半工业化试验研究[J].黄金.2018

[8].刘芮华.凹凸棒土负载金属氧化物催化氧化—加碱沉淀去除络合态铜研究[D].陕西科技大学.2018

[9].徐爱军,梁二艳,王杰,张因,赵永祥.络合浸渍法制备Ni/ZrO_2催化剂及其催化顺酐液相加氢性能[J].工业催化.2018

[10].唐益洲.叁维电催化氧化处理柠檬酸络合镍废水的研究[D].湖南师范大学.2017

论文知识图

催化剂催化硅氢加成反应图片硝基甲烷对二苯基磷酰亚胺的不对称Ni...一21.Agl一PmEG中PEG的接枝率的增大对应...一22.Agl一PmEG中PEG的接枝率的增大对应...廖世健蔡启瑞

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