导读:本文包含了氧化脱氢论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,丙烷,乙烷,石墨,草酸盐,卟啉,喹啉。
氧化脱氢论文文献综述
吴志杰,吴宇辰,窦涛[1]（2019）在《改性铁酸锌催化剂的合成及其丁烯氧化脱氢活性》一文中研究指出采用共沉淀法制备铁酸锌催化剂,考察改性元素Mg、B、Zr、Ce、La对铁酸锌催化剂结构和丁烯氧化脱氢性能的影响。采用XRD、TEM和N_2吸附-脱附对镧改性铁酸盐催化剂进行金属元素组成的优化研究,确认镧元素在催化剂中存在的形态和作用。结果表明,La改性铁酸锌催化剂晶粒粒径(20～50) nm,具有较大的比表面,主要活性组分是α-Fe_2O_3和ZnFe_2O_(4,)催化剂的活性随着Fe含量的升高而升高,n(Fe)∶n(Zn)∶n(La)=4∶1∶1催化剂具有最高的催化活性,反应温度380℃时,其TOF值2.1×10~(-3) mol_(butene)·mol_(surface-Fe)·s~(-1)。(本文来源于《工业催化》期刊2019年11期）
吴瑛,朱烨坤,章赟,吴廷华[2]（2019）在《不同方法制备的纳米Zr-Ni-O催化剂乙烷氧化脱氢性能的比较》一文中研究指出用改性溶胶-凝胶法和共沉淀法分别制备了Zr-Ni-O-cp和Zr-Ni-O-sg催化剂并进行了比较,利用XRD,SEM和HRTEM观测催化剂的形貌和结构,通过H_2-TPR和O_2-TPD比较了催化剂的氧化还原性能和氧气吸脱附性能,采用XPS表征了催化剂表面元素价态和结构.结果表明:制备方法对Zr-Ni-O催化剂的物理化学性质有显着的影响,继而影响其ODHE催化性能;与Zr-Ni-O-cp相比,Zr-Ni-O-sg催化剂粒径较小,ZrO_2和NiO之间存在较强的相互作用,有较多的Zr~(4+)取代晶格中的Ni~(2+),晶格氧移动性增加.因此,在乙烷氧化脱氢反应中,Zr-Ni-O-sg催化剂表现出更高的乙烯选择性和更好的抗乙烷裂解能力.(本文来源于《浙江师范大学学报(自然科学版)》期刊2019年04期）
Nagaraju,Pasupulety,Muhammad,A.Daous,Abdulrahim,A.Al-Zahrani,Hafedh,Driss,Lachezar,A.Petrov[3]（2019）在《用于乙苯氧化脱氢制苯乙烯铝-硼催化剂:铝硼组成及制备方法对催化剂性能的影响（英文）》一文中研究指出采用溶胶-凝胶(SG)法合成了不同摩尔比的Al-B催化剂(Al-10B与Al-35B).在450-500°C,乙苯(EB)接触时间为0.54g-cat.s.cm~(-3)的条件下,在氧气和水蒸气存在下对这些催化剂进行催化乙苯脱氢反应.利用NH_3-TPD质谱分析了Al-B催化剂的酸性.扫描电镜图像显示,硼在氧化铝中负载量达15%(Al-15b)时仍分布很好,而在较高的硼含量(Al-25B和Al-35B)催化剂中观察到硼聚集.从本质上讲,在Al和Al-10B催化剂上观察到强度非常弱(T_(max)≤125°C)的酸位,使得EB转化率和苯乙烯产率很低.另一方面,在Al-25B和Al-35B催化剂酸位较弱(T_(max)≤180°C),因而EB转化率较高.然而,在弱-中等强度酸位的Al-15B催化剂上可以得到较高的苯乙烯产率(43.2%)和合理的EB转化率(46%).另外,采用共沉淀法(COP)和浸渍法(IMP)合成了Al-15B催化剂.IMP和COP催化剂的NH_3-TPD-质谱分析结果发现,与NO_x形成有关的酸位点在500°C时将EB转化率分别提高到66%和63%.然而, Al-BSG催化剂中的这些酸位降低,使得500°C时EB转化率为50%.当EB转化率为50%时,在Al-BIMP, Al-BCOP和Al-SG催化剂上苯乙烯选择性分别为73%, 82.5%和84%.因此,不同方法制备的Al-B催化剂,会产生不同强度和密度的酸位,从而影响苯乙烯的形成.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年11期）
陈福山,赵松林,杨涛,江涛涛,倪珺[4]（2019）在《Cu2-MnO_x高效催化1,2,3,4-四氢喹啉氧化脱氢芳构化》一文中研究指出采用新型无模板草酸盐路线制备了系列不同Cu含量的MnO_x催化剂(MnO_x、Cu1-MnO_x、Cu2-MnO_x、Cu3-MnO_x、Cu4-MnO_x、Cu2-450及Cu2-550),并应用于1,2,3,4-四氢喹啉(THQL)氧化脱氢芳构化。通过热重和热流分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、原子吸收光谱(AAS)手段对催化剂进行表征。结果显示在这七种锰氧化物中,Cu2-MnO_x具有高比表面积、增大的介孔平均孔径、较低的还原温度、最高的Mn~(3+)含量和吸附氧含量,最高的Mn~(3+)/Mn~(4+)。Cu2-MnO_x在温和的反应条件下,以廉价的空气为氧化剂、无碱添加剂的情况下对THQL芳构化转化率和喹啉(QL)选择性分别达99.1%、97.2%。催化剂套用五次后转化率还可达95.8%,选择性随着套用次数增加略有降低,这可能是Cu元素的流失所致。催化剂无定型结构、Mn~(3+)和吸附氧含量,Mn~(3+)/Mn~(4+)、晶格氧的流动性及CuO和MnO_x的协同作用是高催化活性的关键因素。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年07期）
周梦影[5]（2019）在《氮掺杂石墨烯的制备及负载型催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能研究》一文中研究指出近十年来,由于非金属催化剂具有成本低、可靠性高、生物相容性和可持续性等优点,人们对非金属催化剂的研究越来越感兴趣。石墨烯(RGO)本身具有独特的晶体结构和物理性能而受到研究者们的青睐。对石墨烯进行氮掺杂表面修饰得到氮掺杂石墨烯(N-RGO),较纯石墨烯具有更为优异的性能。目前市场丙烯供不应求,制备丙烯的传统工艺已经难以满足人们的需求,丙烷氧化脱氢制丙烯体系是催化领域的研究热点,首要前提是制备具有高寿命和高丙烯选择性的催化剂。氮原子与O_2分子的强相互作用,可活化分子氧,增强催化剂的反应活性,因此对石墨烯表面进行改性,可使其具有较好的丙烷氧化脱氢催化性能。NiO丙烷氧化脱氢转化率高但选择性低,因此常与载体结合成为复合材料使用,而石墨烯由于其良好的电学性能、部分缺陷位和巨大的比表面积,使其成为NiO复合改性的理想材料。本文以石墨粉为原料,采用Hummers法合成GO,然后以GO为前驱体,利用溶剂热法和化学氧化还原法两种方法制备出石墨烯,探究两种方法对RGO的结构性质的影响,最后选用溶剂热法负载NiO,并进行氮掺杂修饰石墨烯制备了N-RGO催化剂,并对制得的一系列催化剂进行XRD,TEM,XPS,Raman,热重分析等一系列表征,并评价其丙烷氧化脱氢反应的催化性能,考察原料气流速和烷氧比对其催化性能的影响。具体的研究内容及结果如下:1.以抗坏血酸为还原剂,采用化学氧化还原法制备石墨烯,抗坏血酸与GO用量比为2:1时,超声1 h,得到石墨烯结构完整。以无水乙醇为溶剂的溶剂热法,在160 ℃、反应12 h可以将GO还原制备出RGO,操作过程简单。2.采用溶剂热法制备的NiO/RGO催化剂,空速40 mL/min、烷氧比为1:1,1%NiO/RGO催化剂的丙烷氧化脱氢性能最好,在500 ℃时,其丙烷转化率28.66%,丙烯选择性为28.08%,丙烯收率8.05%。NiO均匀分散在石墨烯上,两者之间产生一定的协同作用。3.采用溶剂热法制备氮掺杂石墨烯催化剂,空速60 mL/min、烷氧比为1:1,N-RGO(Ⅲ)催化剂的丙烷氧化脱氢性能最好,在500℃时,其丙烷转化率为31.64%,丙烯选择性为46.44%,丙烯收率14.69%。1%NiO/N-RGO(Ⅲ)催化剂的丙烯选择性低温高达60.79%,氮掺杂使石墨烯的纳米层结构堆积更为紧密,并且呈现出褶皱的薄纱状形貌,增加了石墨烯的缺陷位,氮原子与氧分子发生强相互作用,进一步增强了分子氧的活化能力,从而提高其反应活性。(本文来源于《内蒙古师范大学》期刊2019-06-18）
杜凯敏,范杰[6]（2019）在《丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展》一文中研究指出开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足,近年来,人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展现状,综述了近年来文献报道的丙烷氧化脱氢催化剂体系(V基、Cr基、Co基、Ni基、Mo基、Pt基、Ce基和非金属基催化剂)、机理研究和不同氧化剂选择,并对各自的优势和不足进行了简单分析。分析发现,虽然目前丙烷氧化脱氢催化剂的种类非常广泛,但产物丙烯的收率仍有待提高,机理研究也需要更加系统和深入。最后指出,系统研究丙烷氧化脱氢机理,并在此基础上开发先进催化剂,进一步提高丙烯的选择性和收率是未来丙烷氧化脱氢研究的重要方向。(本文来源于《化工进展》期刊2019年06期）
杜凯敏,郝梦佳,李志年,洪伟,刘娟娟[7]（2019）在《聚磷酸配体修饰调控氧化镍纳米颗粒在丙烷氧化脱氢反应中的选择性（英文）》一文中研究指出利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>300 oC)气相反应涉及不多,这主要是因为高温反应条件下有机配体分子不稳定.因此,开发稳定的配体及修饰方法是克服该局限性并将配体修饰策略应用到一些重要的高温反应中的关键.本文以聚磷酸根作为一种高效且热稳定性良好的无机配体对氧化镍纳米颗粒表面进行修饰.红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜等分析证实,聚磷酸物种原位修饰在氧化镍表面之后,氧化镍纳米颗粒的物性结构未发生明显变化,但聚磷酸物种与NiO之间存在一定的电子相互作用.将具有不同磷修饰量的氧化镍催化剂应用于极具挑战的丙烷氧化脱氢制丙烯反应中.结果表明,聚磷酸修饰后,氧化镍纳米催化剂的丙烯选择性有了极大提高.相比单纯纳米氧化镍(10%丙烷转化率, 19%丙烯选择性),经聚磷酸配体修饰后,在相同丙烷转化率下产物丙烯的选择性提高了2–3倍(10%丙烷转化率, 66%丙烯选择性).稳定性实验(450 oC, 70 h)和热重分析等结果表明,聚磷酸物种具有良好的热稳定性,可作为稳定的配体用于长时间高温催化测试.进一步采用动力学实验和丙烯脱附等方法及理论计算对反应机理进行了探究,认为配体的引入可以减弱丙烯在催化剂表面的吸附亲和性,进而提高丙烯选择性.本文研究结果证实了配体修饰这一策略在高温气相反应中应用的可行性,该策略有望在其他一些重要高温反应中得到进一步应用.(本文来源于《催化学报》期刊2019年07期）
曹磊,代鹏程,刘丹丹,顾鑫,李良军[8]（2019）在《羰基化石墨片催化丙烷氧化脱氢制丙烯》一文中研究指出以资源丰富的石墨片为原材料,通过简单的气相氧化处理制得羰基化石墨片,并发现羰基化石墨片可以高选择性催化丙烷氧化脱氢制丙烯:当丙烷转化率为12.4%时,丙烯的选择性高达73.9%,且副产物乙烯的选择性为13%。羰基化石墨片优良的烯烃选择性远超利用相同气相氧化处理的碳管,并且可以媲美目前催化性能最优的六方氮化硼材料。催化剂具有良好的稳定性,在505℃的反应温度下,经过48h的氧化脱氢反应测试后,催化剂性能无明显的衰减。多种表征技术表明:气相氧化处理不会破坏石墨片的结构,且保留了石墨自身的高温抗氧化性,而经过气相氧化处理羰基官能团的比例大幅度提高,羰基作为活性位与丙烷中的氢原子发生反应,自身形成羟基而丙烷则转换为丙烯,羟基在高温下与氧原子反应生成为羰基,从而完成催化剂的重生,继续下一个循环。这种发生在催化剂表面的可控催化方式,保证了丙烷氧化脱氢过程中选择性生成丙烯,避免了深度氧化。另外,石墨材料的来源广泛,成本低,作为催化剂可以极大地推动丙烷氧化脱氢的工业化。(本文来源于《无机材料学报》期刊2019年11期）
李东[9]（2019）在《介孔Ni-Al复合氧化物的结构及其催化乙烷氧化脱氢反应方法的分析》一文中研究指出目前,因石油资源的过度消耗及其不可再生性导致能源危机开始日益加剧。作为衡量一个国家石油化工发展水平的化工原材料——乙烯也日益供不应求,而低碳烷烃氧化脱氢制烯烃可以有效地缓解当下的囧状,并能降低化工原材料的成本。天然气的综合利用方法之一,是将天然气中含量较高的乙烷在氧气和催化剂的作用下氧化脱氢制乙烯,因此设计高转化率和高选择性的催化剂具有重大意义。低温下即可使乙烷开始转化的过渡金属Ni基催化剂,因其活性过强会导致原料气发生深度氧化而降低了乙烯的选择性。因此,本论文基于文献的调研和本课题组前期的研究工作基础,选取Ni为活性组分,添加Al作为助剂在水热条件下制备介孔Ni-Al复合氧化物催化剂。考察了金属配比、模板剂种类、非金属助剂P对催化剂结构和性能的影响。本文主要研究成果如下:1、通过水热法,以PEG-4000为模板,同时调变Al的含量制备了介孔结构的Ni-Al复合氧化物催化剂,并探讨Al含量对催化剂结构和性能的影响。结果表明:Al含量的改变会使催化剂表面酸性、金属之间的相互作用、比表面积和活性等皆出现了明显的改变。当Ni:Al摩尔比为1:0.8、反应温度为500 ~oC时,乙烷转化率可达53%,乙烯收率为29%。2、采用水热法,通过调节模板剂的种类,制备了具有介孔结构的Ni-Al复合氧化物催化剂。于固定床微型反应器上评价了催化剂的催化性能,并通过系列表征技术研究了催化剂的物化性质和结构,探究了催化剂的结构与性能之间的关系。结果表明:介孔结构和适当的比表面积的有利于乙烷分子的传输和扩散,从而提高乙烯选择性。当T=525 ~oC时,以PEG-4000为模板剂制备的Ni-Al-O=1:1.8催化剂上乙烷转化率达56%、乙烯收率达28%。3、以PEG-4000为模板剂,采用水热法制备了P-Ni-Al-O催化剂。反应结果表明:P的添加可以有效地降低催化反应温度,当P含量为0.15 mol,T=525 ~oC时,乙烷转化率为56%,乙烯收率可达32%。(本文来源于《沈阳师范大学》期刊2019-05-28）
熊明峰[10]（2019）在《乙氧羰基铜卟啉催化氧化脱氢偶联反应》一文中研究指出烯丙基酯是具有多种用途的关键模块,在合成中有广泛的应用,在许多天然产物、药物分子和精细化学品中有广泛的应用。,近年来通过C-X(C,O,N等)键的构建,使烯丙基酯的合成获得高效、方便、直接和高原子经济的方法引起了人们的持续关注。直接氧化交叉脱氢偶联(CDC)策略用于以烯丙基底物和酸为起始原料合成烯丙基酯,比酸的前体(醛、芳基甲烷、烯烃或炔烃)和烯烃之间的串联C–H氧化酯化更具原子经济性。近年来,我们成功地将5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉铜(II)(CuTECP)和5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉氯化铁(III)(FeTECPCl)用于1,4-二氧六环C(sp~3)–H与羧酸的酯化反应。为了进一步拓展催化剂的适用范围,本文探讨金属卟啉催化烯丙基C(sp~3)–H与苯甲酸衍生物之间的CDC酯化反应。主要研究内容如下:1、本文合成了四苯基卟啉(TPP)、四五氟苯基卟啉(F_(20)TPP)、和四乙氧基羰基卟啉(TECP)以及相应的配合物CuTPP、CuF_(20)TPP、MnTECPCl、FeTECPCl、CoTECP、NiTECP、CuTECP、AgTECP、PdTECP、CuTPP、CuF_(20)TPP、和(FeTECP)_2O,并用紫外、核磁和高分辨质谱表征了这些化合物。2、本文首次将卟啉配合物应用于催化Kharasch–Sosnovsky反应。通过筛选了大量的卟啉的金属配合物CuTPP、CuF_(20)TPP、MnTECPCl、FeTECPCl、CoTECP、NiTECP、CuTECP、AgTECP、PdTECP、CuTPP、CuF_(20)TPP和(FeTECP)_2O,并和传统的无机催化剂醋酸铜和氯化铜进行对比,我们发现只有铜和铁催化剂具有催化活性。并且在所有的催化剂中,四乙氧基羰基铜卟啉具有最好的催化活性。其次我们筛选了催化剂的当量、氧化剂的种类、溶剂的种类、反应的温度和反应物的浓度,我们得到的最佳反应条件是:苯甲酸(0.5 mmol),环己烯(5 mmol),催化剂CuTECP(0.1 mol%),苯(1 mL)在100℃搅拌24 h。在此条件下我们的最终分离产率达到91%。基于以上的最优条件,我们对这个双分子的氧化交叉偶联反应进行底物拓展。我们发现在拓展的40多种底物中,无论是贫电子的苯甲酸还是富电子的苯甲酸,环状烯烃和链状烯烃,甚至是链状炔烃偶联反应都有很好的适应性。3、同时当我们将四乙氧基羰基铜卟啉催化剂的当量降到万分之一时,反应的产率依然能达到81%,这是目前为止Kharasch–Sosnovsky反应报道的最高的转化数。另外,我们进行了自由基捕捉实验和离子反应过程验证实验。证明了本文中乙氧基羰基铜卟啉催化的烯丙基酯化反应是自由基的单电子转移的反应过程。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-05-23）
氧化脱氢论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
用改性溶胶-凝胶法和共沉淀法分别制备了Zr-Ni-O-cp和Zr-Ni-O-sg催化剂并进行了比较,利用XRD,SEM和HRTEM观测催化剂的形貌和结构,通过H_2-TPR和O_2-TPD比较了催化剂的氧化还原性能和氧气吸脱附性能,采用XPS表征了催化剂表面元素价态和结构.结果表明:制备方法对Zr-Ni-O催化剂的物理化学性质有显着的影响,继而影响其ODHE催化性能;与Zr-Ni-O-cp相比,Zr-Ni-O-sg催化剂粒径较小,ZrO_2和NiO之间存在较强的相互作用,有较多的Zr~(4+)取代晶格中的Ni~(2+),晶格氧移动性增加.因此,在乙烷氧化脱氢反应中,Zr-Ni-O-sg催化剂表现出更高的乙烯选择性和更好的抗乙烷裂解能力.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化脱氢论文参考文献
[1].吴志杰,吴宇辰,窦涛.改性铁酸锌催化剂的合成及其丁烯氧化脱氢活性[J].工业催化.2019
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