压力下过渡金属二硫族化合物中的超导、电荷密度波和拓扑态

压力下过渡金属二硫族化合物中的超导、电荷密度波和拓扑态

论文摘要

2004年科学家通过机械剥离法将石墨烯从石墨中剥离出来。石墨烯表现出的奇异的物理性质和极高的应用价值令科学家向往。同时一个全新的领域:二维体系逐渐进入了人们的视野。其中过渡金属硫族化合物就是一种重要的二维材料。过渡金属硫族化合物是一类化学式为MX2的化合物。其中M是Ⅳ族、Ⅴ族和Ⅵ族过渡金属,例如Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Mo和W。而X为硫族化合物,通常指S、Se和Te。由不同元素组成的过渡金属硫族化合料展现出了丰富的物理性质。过渡金属硫族化合物拥有三明治型层状结构,层间由较弱的范德瓦尔斯力结合,而层内则由很强的共价键相连。根据不同的层内结构,过渡金属硫族化合物主要的相有1T相、1T’相、Td相和2H相等。大块的过渡金属硫族化合物根据组成元素和构型的不同可能是半导体、半金属或者金属。本论文中,我们利用拉曼散射、电输运、同步辐射等技术并结合变温变压等条件,对过渡金属硫族化合物中典型的半导体(2H-MoS2)、半金属(1T’-MoTe2)和金属(2H-NbSe2)进行了全面的研究。得到的主要结论如下:(1)2H-MoS2体系:我们报道了 MoS2在高压低温下的电输运性质以及高压低温下的拉曼光谱。在电阻率数据中,随温度变化的电阻率曲线上出现了一个驼峰。在类似温度和压力下拉曼光谱中也观测到新的类似于声子模式的峰。此峰随着压力的增加首先强度逐渐增强随后出现软化现象。这些行为暗示着在低温下出现了新的序。电荷密度波导致电子结构的重新调制引起的能隙打开和结构上超晶格的形成可以完美的解释观测到的异常行为。因此我们将本次试验现象导致的异常归因为电荷密度波态的产生。给出MoS2在更高压力下出现超导电性的合理性。(2)2H-NbSe2体系:我们对高纯度单晶2H-NbSe2在低温和高压下完成了电输运性能和拉曼散射实验。通过高压低温电输运测量,我们的实验首次建立了一个完整的压力温度相图,并且在3.7 GPa以内的低温区域展示了电荷密度波和超导电性的共存以及在更高压力下超导转变温度随压力的变化关系。电输运上的异常可以很好的由电荷密度波导致的开轨道来解释。在拉曼光谱中,我们观测到双声子模式随着温度降低的软化行为是电荷密度波形成的驱动力。最重要的是,我们在2H-NbSe2中首次同时观测到的Higgs模和Leggett模以及它们随着压力的演化。我们的工作在竞争序和多带超导体的复杂的关系中提供了清晰的视野并将有助于理解高温超导体超导电性的导电机理。(3)1T’-MoTe2体系:通过对1T’-MoTe2进行高压低温X射线同步辐射衍射实验,发现常压下1T’-MoTe2在低温下进入Td相。在低温下的原位加压表明Td相会被压力抑制并返回1T’相。Td相早已被试验和理论验证为外尔半金属。通过增加压力的办法,我们将Td-MoTe2中的超导转变临界温度增加到4.6K。得到了一个转变温度较高的拓扑态和超导态共存的区域。因此Td-MoTe2是一个很好的大块拓扑超导体的候选材料。

论文目录

  • 摘要
  • abstract
  • 第1章 绪论
  •   1.1 超导电性
  •     1.1.1 超导电性的基本特征
  •     1.1.2 超导电性的发展
  •   1.2 电荷密度波
  •     1.2.1 电荷密度波基本原理-Peierls相变
  •     1.2.2 电荷密度波主流理论及实例
  •   1.3 拓扑态
  •     1.3.1 拓扑绝缘体
  •     1.3.2 外尔半金属
  •     1.3.3 拓扑超导体
  •   1.4 高压对本文研究的重要意义
  •   1.5 本论文的研究内容和意义
  •     1.5.1 本文研究内容
  •     1.5.2 本文研究意义
  • 第2章 高压实验方法介绍
  •   2.1 金刚石对顶砧技术
  •     2.1.1 Mao-Bell金刚石对顶砧
  •     2.1.2 垫片
  •     2.1.3 传压介质
  •     2.1.4 压力标定
  •   2.2 金刚石对顶砧基本操作
  •     2.2.1 金刚石的对中与调平
  •     2.2.2 预压垫片、垫片打孔和垫片复位
  •     2.2.3 装填样品、压标和传压介质
  •   2.3 金刚石对顶砧装置的应用
  •     2.3.1 高压拉曼光谱
  •     2.3.2 高压同步辐射X射线衍射
  •     2.3.3 高压电输运测量
  •     2.3.4 超高压电输运测量
  •   2.4 本章小结
  • 2中奇异金属态的研究'>第3章 高压下MoS2中奇异金属态的研究
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验过程
  •   3.3 实验结果和讨论
  • 2高压低温下电输运行为'>    3.3.1 MoS2高压低温下电输运行为
  • 2高压下低温拉曼研究'>    3.3.2 MoS2高压下低温拉曼研究
  •   3.4 本章小结
  • 2中电荷密度波、Higgs模和Leggett模的研究'>第4章 2H-NbSe2中电荷密度波、Higgs模和Leggett模的研究
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验过程
  •     4.2.1 单晶生长
  •     4.2.2 电阻率和霍尔系数的测量
  •     4.2.3 拉曼散射测量
  •   4.3 实验结果和讨论
  •   4.4 总结
  • 2的拓扑态与超导电性共存的研究'>第5章 压力下MoTe2的拓扑态与超导电性共存的研究
  •   5.1 引言
  •   5.2 实验过程
  •     5.2.1 高压低温单晶X射线同步辐射衍射实验
  •     5.2.2 拉曼散射测量
  •     5.2.3 电输运测量
  •   5.3 实验结果和讨论
  •   5.4 本章小结
  • 第6章 全文总结和研究展望
  •   6.1 全文总结
  •   6.2 研究展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 曹紫昱

    导师: Eugene Gregoryanz,陈晓嘉

    关键词: 过渡金属二硫族化合物,超导电性,电荷密度波,外尔半金属,压力,拉曼光谱

    来源: 中国科学技术大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,材料科学

    单位: 中国科学技术大学

    分类号: O469;TB303

    总页数: 96

    文件大小: 9058K

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