原子分子超快强场行为的亚周期和轨道分辨研究

论文摘要

原子分子内电子和原子核之间的相互耦合和运动决定了其结构和能量分布,该过程发生的时间尺度通常在飞秒甚至阿秒量级。超快激光技术的快速发展为探测和调控其中蕴含的微观动力学过程提供了有效的研究工具。原子分子在强激光场中的动力学过程非常丰富和复杂,理解和调控原子或小分子体系的微观超快动力学过程能够为人们探索大分子体系,或者是液态分子的动力学过程奠定基础,并且推动相关应用领域的发展。利用时频域精密操控的超短强激光脉冲,开展原子分子的超快物理行为探测和调控的研究,揭示其时间演化信息和不同分子轨道的影响,对理解分子结构变化和相互作用具有重要的意义。在本文中,利用时频域多维精密控制的超短激光脉冲,通过符合测量原子分子电离解离产生的电子和离子碎片,开展了原子分子超快强场行为的亚周期和轨道分辨的研究。具体的研究工作和创新点如下:（一）超快激光场中氩原子单电离动力学的亚周期分辨研究利用两束偏振互相垂直的超短激光脉冲,通过控制两者之间的时间延迟和载波相位,构造了偏振方向随时间逐渐旋转的偏振旋转激光场。基于其偏振方向和光场传播时间一一对应的特性,不同时刻电离产生的光电子将获得不同的动量和出射方向。实验上,通过符合探测电离产生的电子和离子的三维动量分布,选择不同出射角度的电子,实现了多周期激光场作用下氩原子电离超快动力学行为的亚周期分辨测量,揭示了原子核的库仑聚焦效应对电子的运动轨迹和最终的动量分布的影响。（二）超快激光场驱动氢气分子单电离解离路径的时间分辨探测研究利用自主构建的共线偏振旋转激光场,将氢气分子单电离解离过程中的超快时间信息映射到电离解离产生的电子和离子碎片的出射方向,实现了氢气分子不同单电离解离路径动力学过程的探测。实验发现单光子解离和净双光子解离两种解离路径中氢气分子阳离子从光电离时刻运动到单光子跃迁时刻所需的时间相同。其解离时间依赖于原子核的质量,即相同实验条件下对于相同的解离路径,氘气分子所需的时间是氢气分子的√2倍。（三）超快激光场作用下乙炔分子单电离的多轨道效应研究利用一束飞秒激光脉冲控制乙炔分子非绝热无场排列,再利用一束时间延迟的飞秒激光脉冲电离预排列的分子,通过探测不同排列状态的乙炔分子单电离过程中产生的光电子的动量分布,实验揭示了乙炔分子在超快强激光场作用下单电离过程中的多轨道效应,发现不同分子轨道电子电离将诱导产生不同的单电离产物,即分子离子和解离通道主要是来自于HOMO和HOMO-1轨道的电离。

论文目录

• 内容摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
•   1.1 原子分子的内部结构
•   1.2 超快强激光场
•   1.3 原子分子强场电离和解离
•     1.3.1 多光子电离
•     1.3.2 阈上电离
•     1.3.3 隧穿电离
•     1.3.4 Keldysh参数
•     1.3.5 键软化
•     1.3.6 阈上解离
•   1.4 原子分子超快强场行为的测量
•     1.4.1 能量条纹技术
•     1.4.2 阿秒角条纹技术
•     1.4.3 分子轨道成像技术
•   1.5 论文的主要工作和创新点
• 第二章 原子分子超快行为探测实验装置
•   2.1 飞秒脉冲激光系统
•     2.1.1 飞秒脉冲的产生
•     2.1.2 啁啾脉冲放大
•     2.1.3 载波-包络相位稳定技术
•   2.2 冷靶反冲动量成像谱仪
•     2.2.1 超声分子束
•     2.2.2 谱仪
•     2.2.3 信号采集
•     2.2.4 三维动量的提取
• 第三章 超快激光场作用下氩原子亚周期隧穿电离行为研究
•   3.1 电离超快行为测量
•   3.2 偏振旋转激光场的时间和偏振特性
•     3.2.1 偏振旋转激光场的构建
•     3.2.2 偏振旋转激光场中不同光场参量的影响
•   3.3 偏振旋转光场的实验实现
•     3.3.1 超短脉冲的产生
•     3.3.2 偏振光场的搭建
•     3.3.3 时间延迟的确定
•     3.3.4 相位锁定系统
•   3.4 实验结果与讨论
•     3.4.1 偏振旋转激光场中Ar原子的单电离研究
•     3.4.2 电离事件的亚周期分辨
•     3.4.3 电子分布特性研究
•   3.5 本章小结
• 第四章 超快激光场驱动氢气单电离解离路径的时间分辨探测研究
• 2分子的单电离解离路径'>  4.1 H₂分子的单电离解离路径
• 2⁺解离动力学时间分辨探测'>  4.2 H₂⁺解离动力学时间分辨探测
•   4.3 实验结果与讨论
• 2分子单电离解离路径的离子和光电子的动量分布'>    4.3.1 H₂分子单电离解离路径的离子和光电子的动量分布
• 2分子不同解离路径的时间追踪'>    4.3.2 H₂分子不同解离路径的时间追踪
• 2分子不同解离路径的时间追踪'>    4.3.3 D₂分子不同解离路径的时间追踪
•   4.4 本章小结
• 第五章 超快激光场作用下乙炔分子单电离过程的多轨道响应研究
•   5.1 超快强激光场作用下分子多轨道响应
• 2H₂分子的非绝热转动排列'>  5.2 C₂H₂分子的非绝热转动排列
• 2H₂分子轨道特性'>    5.2.1 C₂H₂分子轨道特性
•     5.2.2 泵浦探测技术
• 2H₂分子的排列'>    5.2.3 C₂H₂分子的排列
• 2H₂分子单电离过程中的多轨道响应'>  5.3 C₂H₂分子单电离过程中的多轨道响应
•     5.3.1 近红外激光场中的分子轨道甄别
•     5.3.2 紫外激光场中的分子轨道甄别
•   5.4 本章小结
• 第六章 总结与展望
• 参考文献
• 博士期间科研成果
• 致谢

文章来源

类型: 博士论文

作者: 季琴颖

导师: 吴健

关键词: 电子离子符合测量,偏振旋转激光场,强场电离解离,亚周期分辨,多轨道效应

来源: 华东师范大学

年度: 2019

分类: 基础科学,信息科技

专业: 物理学,物理学,无线电电子学

单位: 华东师范大学

分类号: TN249;O56

总页数: 101

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