论文摘要
催化炭烟燃烧的本质是典型的固体（炭烟颗粒）-固体（催化剂）-气体（O2和NO）三相深度氧化反应.因此炭烟燃烧性能不仅与催化剂的本征活性有关,同时也与催化剂和炭烟颗粒之间的接触效率有关.钙钛矿型（ABO3）氧化物具有高热稳定性和高催化活性,在钙钛矿型氧化物中A位通常为稀土元素,B位通常为过渡金属元素,钙钛矿的A,B位离子都可以被半径相近的其他元素部分取代,而且物相结构不发生变化.我们组前期研究发现,用碱金属部分取代钙钛矿型氧化物中的A位,可以有效提高其催化活性.同时发现三维有序大孔（3DOM）结构可以有效的增加催化剂与碳烟颗粒的接触效率.基于此,本文利用胶体晶体模板法成功制备了3DOM La1-xKxNiO3钙钛矿型催化剂,并采用SEM,TEM,HRTEM,Elements mapping,XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对其物理化学性能进行了表征,进一步探讨K取代对3DOM La1–xKxNiO3催化剂炭烟催化燃烧性能的影响.SEM和TEM照片显示,制备的3DOM La1–xKxNiO3催化剂孔道三维有序贯通,孔径均一,孔壁厚度均匀,每个大孔下面展示清晰可见的小孔窗,大孔孔径大约为260 nm,这有利于炭烟颗粒在气流的协助下进入催化剂的孔道之内,从而提高炭烟与催化剂之间的接触效率.3DOM结构催化剂具有大的比表面积(24?27 m2g–1),且K的取代对其比表面积无太大的影响.XRD和Raman谱证实了催化剂的钙钛矿结构,且K能够取代La并进入钙钛矿氧化物的晶格中.XPS和H2-TPR表征发现,K取代La之后,B位的Ni元素的价态有所提升,表面活性氧物种密度增加,其中3DOM La0.95K0.05NiO3催化剂具有最高的Ni4+的含量和活性氧含量.3DOM La1–xKxNiO3催化剂展示了高的炭烟燃烧催化性能,且K的取代能够明显促进其催化炭烟燃烧活性.在松散接触条件下,催化剂炭烟催化燃烧活性的顺序为:3DOM La0.95K0.05NiO3>3DOM La0.90K0.10NiO3>3DOM La0.80K0.20NiO3>3DOM La0.99K0.01NiO3>3DOM LaNiO3>particle–type LaNiO3.其中,3DOM La0.95K0.05NiO3催化剂展示了最高的炭烟燃烧催化性能,其T50和SCO2值分别为338°C和98.2%,这与Pt基催化剂活性相当.另外,对炭烟催化燃烧性能的影响因素进行了探讨:一方面,三维有序大孔结构有效提高催化剂活性;另一方面,K元素的取代提高了Ni的价态,从而提升了表面活性氧物种数量,这对炭烟催化燃烧起着至关重要的作用.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 梅雪垒,熊靖,韦岳长,王楚君,吴强强,赵震,刘坚
关键词: 三维有序大孔材料,镍酸镧,钙钛矿,炭烟燃烧
来源: 催化学报 2019年05期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学
单位: 中国石油大学(北京)理学院重质油加工国家重点实验室
基金: supported by the National Natural Science Foundation of China(21673142),National Engineering Laboratory for Mobile Source Emission Control Technology(NELMS2017A05),PetroChina Innovation Foundation(2018D-5007-0505),Science Foundation of China University of Petroleum,Beijing(242017QNXZ02,2462018BJC005)~~
分类号: O643.36
页码: 722-732
总页数: 11
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标签：三维有序大孔材料论文; 镍酸镧论文; 钙钛矿论文; 炭烟燃烧论文;