导读:本文包含了挥发动力学论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:含铅渣,热重分析,挥发特性,动力学模型
挥发动力学论文文献综述
范皓月,崔雅茹,郭子亮,满冲昊,王国华[1]（2019）在《含铅渣(FeO/SiO_2=1.6,CaO/SiO_2=0.6)的挥发动力学分析》一文中研究指出高温下含铅渣中易挥发组分的挥发对其物理化学性能测定的准确性和冶炼过程顺行都至关重要。为揭示FeO/SiO_2=1.6、CaO/SiO_2=0.6的PbO-FeO-CaO-SiO_2-ZnO含铅渣系的高温挥发特性及PbO含量变化对该体系铅渣挥发特性的影响规律,采用热重—差热分析,建立了不同PbO含量的含铅渣高温挥发动力学模型;并结合挥发后渣化学元素、XRD检测及热力学计算,揭示铅渣高温挥发规律。结果表明:高温下该铅渣体系剧烈失重主要是含铅物质挥发所致。该体系不同含铅量渣挥发趋势一致,在700～1 450℃高温段挥发最显着。含40%PbO渣的挥发率最高达33.59%,这与挥发后渣900～1 100℃水淬物相几乎检测不到Pb_2ZnSi_2O_7、Pb_2FeSi_2O_7含铅相是一致的;高铅渣挥发本征动力学分析可知,FeO/SiO_2=1.6、CaO/SiO_2=0.6的PbO-FeOCaO-SiO_2-ZnO系含铅渣的高温挥发机理函数符合Avrami-Erofeev方程,挥发过程受PbO随机成核和随后气泡生长控制,在实际冶炼过程中控制铅渣的形核长大过程可抑制高铅渣的挥发率。(本文来源于《有色金属工程》期刊2019年04期）
白凤杨[2]（2018）在《系列含卤、氧挥发有机化合物的大气降解机理及动力学性质的理论研究》一文中研究指出大气中的挥发性有机化合物(Volatile organic compounds,VOCs)对人类赖以生存的环境有着重要且深远的影响。如广泛存在于大气对流层中的卤代烷烃、醇类、酯类、醚类化合物,已经引起科研人员的广泛关注。这些物质能够造成温室效应、臭氧层破坏、空气质量下降等环境问题,从而直接或间接的对人类的健康造成不可恢复的伤害。因此,有必要对这些物质在大气中的主要行为和大气寿命进行深入细致的研究和准确的预测。挥发性有机化合物与活泼自由基(NO_3,OH,Cl)反应是其主要的氧化途径,也是确定它们的大气寿命主要方式。在本文中,采用密度泛函和从头算方法详细研究了这些物质与活泼自由基的反应机理和动力学性质,计算相应反应不同通道的速率常数以及产物分支比率在宽温度区间内对温度的依赖关系,并且对主要产物自由基在大气环境中的后续行为机制做了深入的探究。本论文主要结果有:1.采用双水平直接动力学方法研究了多通道的小分子碘代烷烃CH_3I和CH_3CH_2I与NO_3自由基的反应。构型优化和频率计算是利用B3LYP方法并采用6-311++G(d,p)基组(对于C,H,N和O原子)和包含有效核赝势的收敛基组cc-p VTZ-PP(对于I原子)基组所得到。再利用CCSD(T)和QCISD(T)方法(对I采用aug-cc-pVTZ-PP基组,其它原子仍选择6-311++G(d,p)基组)对反应体系中的稳定点进行了高水平能量校正,从而得到势能面信息。计算了氢提取和取代反应通道的速率常数以及反应速率分支比。由NO_3所决定的CH_3I和C_2H_5I的大气寿命分别为3.07 h和5.86 h,这表明夜间的CH_3I和C_2H_5I能够在很短的时间内降解成活性含碘化合物,生成的含碘化合物在大气中可以氧化成碘氧自由基(IO),这是IO自由基的一个重要来源。2.开展含氟醇CF_3CH_2CH_2CH_2OH,CF_3CF_2CF_2CH_2OH和OH或Cl反应的机理和动力学性质的理论研究,运用B3LYP和MP2/6-311G(d,p)方法进行几何构型优化和频率计算,再在CCSD(T)和QCISD(T)/6-311++G(d,p)水平下获得更精准的反应势能面信息。考虑了H和D的动力学同位素交叉效应,分析了大气中的主要降解途径和主要的氧化产物,进行了在O_2和NO存在时的后续氧化反应模拟研究,得出了不同温度下的速率常数,评估了含氟醇的大气寿命和全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),在理论层次对含氟醇的大气影响做出了具体评价。3.开展含氟酯CF_3COOCH_3,CF_2HCOOCH_3,CF_3COOCH_3,CF_3COOCH_2CH_3和酯(CH_3)_3CCOOCH_3与Cl或OH反应的机理和动力学性质的理论研究。构型优化和频率计算均是在B3LYP,MP2,BHandHLYP,M06-2X方法下运用6-311G(d,p)基组下获得的,并在CCSD(T)和QCISD(T)/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-311G(d,p)水平下获得了更精准的反应势能面信息。计算了在200–1000 K温度范围内各条通道的变分过渡态结合小曲率隧道效应速率常数,计算的速率值与296 K下的实验值吻合的很好。针对(CH_3)_3CCOOCH_3与Cl或OH的反应,详细地研究了烷基自由基在O_2和NO存在情况下的大气降解情况,结果表明,不利的后续产物(CH_3)_3CCOONO_2具有形成的优势性。以(CH_3)_3CCOOCH_3与OH的反应为例,探讨了水和甲酸对此反应的影响,结果表明水和甲酸可以促进(CH_3)_3CCOOCH_3的降解。最后,预测了上述物质相对于二氧化碳的全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),对其环境影响进行评估。4.开展含氟醚(CF_3)_2CFOCH_3,(CF_3)_2CHOCH_3,(CF_3)_2CHOCF_3与CF_3OCF_2CF_2H和OH或Cl反应的机理和动力学性质的理论研究,同时以(CF_3)_2CHO(O)CH和(CF_3)_2CFO(O)CH为例,研究了含氟醚最终氧化产物的大气降解机制和动力学。构型优化和频率计均是在B3LYP/6-311++G(d,p)或M06-2X/6-311++G(d,p)水平下获得的,并在CCSD(T)//B3LYP/6-311++G(d,p)水平下进行了单点能校正。通过变分过渡态结合小曲率隧道效应理论计算了各个反应通道在宽温度区间内的速率常数。此外还考虑了O_2和NO在大气环境中存在时,含氟醚及其氧化产物由自由基进攻产生的烷基自由基的后续降解情况,发现有机硝酸酯和有机过氧酰类硝酸酯是主要的氧化产物。最后,预测了上述物质的相对于二氧化碳的全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),在理论层次对氟醚的大气影响做出了具体评价。5.采用CCSD(T)/aug-cc-pVDZ//B3LYP/6-311++G(d,p)方法对系列酰卤类化合物(CH_3)_3CC(O)F,(CH_3)_3CC(O)Cl和(CH_3)_3CC(O)Br在大气环境中由Cl原子引发的的降解机理和主要降解通道的速率常数进行了理论预测和模拟研究。给出了最优的反应通道和各个反应通道在250–1000 K温度区间内的产物分支比情况。详细地研究了烷基自由基(即脱氢后的中间体)与O_2和NO的反应。结果表明,整个后续反应过程中会有有机硝酸酯生成,生成的有机硝酸酯是有机二次气溶胶(Secondary Organic Aerosol)的重要组成部分,从而对环境有着十分不利的影响。(本文来源于《东北师范大学》期刊2018-05-01）
刘慧敏[3]（2018）在《煤粉恒温燃烧砷挥发特性及一种新的砷化合物反应动力学参数确定方法》一文中研究指出煤燃烧过程中除了生成SO2、NOx等污染物外,燃煤烟气中还含有多种有毒痕量元素如汞、砷、铅、镉和铬等,其中砷由于高毒性和致癌性,逐渐引起社会的广泛关注。作为砷迁移和排放研究的基础,本文重点研究煤粉恒温燃烧砷的挥发特性,探究不同燃烧工况如温度、煤种、气氛、掺混比等对煤燃烧砷挥发的影响规律和机理;获得煤粉燃烧过程中砷、硫同步释放规律,探讨了瞬时砷挥发特性及硫对砷挥发的影响;并提出了一种新的砷化合物反应动力学参数确定方法,在此基础上建立单颗粒煤燃烧砷挥发动力学模型,深入分析砷挥发比例以及气相砷浓度在煤颗粒内部各处随时间的变化规律。主要内容和成果如下:(1)研究了煤粉恒温燃烧砷的挥发特性,测试不同煤阶、较宽温度范围(600-1500℃)、气氛(富氧气氛和空气气氛)、掺混比等对砷挥发的影响规律,提出了基于温度变化的砷失重速率概念,更直观地表征不同温度砷的挥发行为。结果表明,随着温度升高,煤中砷的挥发比例逐渐增大,但砷的挥发比例随温度具有阶段性。砷失重速率-温度曲线在800-900℃区间出现了第一个砷失重峰,在1000℃以上出现了第二个砷失重峰;选取典型煤种研究气氛的影响,发现与21O2/79N2相比,21O2/79CO2工况第二个砷失重峰的出现需要更高的温度,但基于温度的失重速率峰值更大;选取高砷褐煤与挥发分含量不同的叁种低砷烟煤进行掺混燃烧,得到混煤燃烧砷的挥发特性更接近高砷褐煤。(2)分析了煤粉恒温燃烧砷的挥发机理。利用逐级化学提取的方法对原煤及不同温度下煤灰中砷的形态进行测试,揭示了第一个砷失重峰形成的主要原因;利用电感耦合等离子体原子吸收光谱仪(ICP-AES)测试灰中矿物质的含量,分析灰中矿物质与砷的相关性,并利用热力学模拟软件分析砷酸盐随温度的形态迁移,揭示第二个砷失重峰的主要成因;利用傅里叶红外光谱仪(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)对不同温度和气氛下煤灰进行测试表征,得到不同气氛下煤灰的矿物质演化行为差异,探究富氧气氛下高浓度CO2对砷挥发的影响机理;利用混煤恒温失重在线监测技术分析褐煤的高挥发分对混煤焦炭燃烧的协同作用,进一步根据实验规律提出了混煤砷挥发比例的预测公式。(3)获得煤恒温燃烧过程中砷、硫同步释放规律,分析了瞬时砷挥发特性及硫对砷挥发的影响机理。选择硫份总量不同(0.5%-4%)以及硫成分(单质硫、黄铁矿硫等)存在较大差异的6种煤在900℃和1300℃条件下进行恒温燃烧,通过改变煤样的停留时间,得到燃烧过程中的砷挥发特性,研究停留时间对砷挥发的影响;进一步考虑煤中硫对砷挥发的影响,分别测定煤中硫和砷的赋存形态,并利用SEM-EDS分析研究煤中可能的As-S化合物,然后对比煤失重、砷挥发和硫释放曲线,研究恒温燃烧过程中砷、硫的同步释放特性及机理。低温和高温下均观测到砷、硫同步释放现象,其中900℃时的同步释放主要是由于低温下不剧烈的煤失重特性造成的,而1300℃时的同步释放主要是由于硫化态砷的氧化分解所致。(4)提出了一种新的砷化合物反应动力学参数(活化能和频率因子)的确定方法。以实验数据(取部分煤样,剩余煤样数据作为模型验证数据)为基础,结合赋存形态分析和热力学模拟,得到不同砷化合物的挥发产率随温度的变化规律,通过S型拟合建立匹配不同煤种、不同温度的砷化合物挥发产率模型;然后以单颗粒煤燃烧模型为框架,加入砷化合物挥发产率模型和砷相关化学反应方程,基于不同化合物的挥发区间差异,和煤燃烧失重曲线进行对比,在保证匹配不同煤样、不同温度等工况结果的前提下,确定了不同砷化合物的氧化/分解反应动力学参数。(5)基于确定的砷化合物反应动力学参数,结合单颗粒煤燃烧模型,砷化合物挥发产率模型,建立了单颗粒煤燃烧砷挥发动力学模型。利用单颗粒煤燃烧砷挥发动力学模型首次模拟了煤颗粒内部不同位置、不同时间序列下砷的挥发特性,得到砷的累积挥发比例和As2O3(g)瞬时释放浓度。将砷挥发比例的模型计算值与实验值进行对比,验证了模型的准确性,在此基础上模拟不同温度、不同煤种燃烧砷的挥发动力学特性,通过分析颗粒内部的燃烧过程和砷挥发过程,揭示不同工况下砷挥发特性差异产生的原因,深入理解煤粉燃烧过程中砷的挥发机理。(本文来源于《华北电力大学(北京)》期刊2018-03-01）
崔雅茹,王国华,赵俊学,郭子亮,汤宏亮[4]（2018）在《PbO-FeO_x-CaO-SiO_2-ZnO挥发性高铅渣的挥发动力学》一文中研究指出为揭示高铅渣的高温挥发行为,以PbO-FeO_x-CaO-SiO_2-ZnO为基本渣系,借助热重分析技术,建立了质量比FeO/SiO_2=1.8和CaO/SiO_2=0.6、不同PbO含量的高铅渣高温挥发本征动力学模型,探讨了不同PbO含量下随温度变化熔渣的挥发特性,结合挥发后熔渣物相和元素分析,揭示了高铅渣的挥发规律.结果表明,温度高于700℃时,高铅渣中PbO挥发最剧烈,造成渣成分波动导致测定结果偏差;含铅量为20wt%、温度700~1450℃的平均挥发率为18.58%;高铅渣高温挥发受叁维扩散控制,影响因素为PbO和硅氧复合离子的含量.(本文来源于《过程工程学报》期刊2018年02期）
陈波,杜战辉,刘奎,张新建,王震宏[5]（2017）在《真空感应熔炼铀熔体Fe挥发动力学》一文中研究指出研究了真空感应熔炼过程铀熔体中Fe元素挥发的动力学规律,结果表明熔体中[Fe]=Fe(g)反应为一级反应,反应的表观活化能约121 k J/mol,挥发过程受熔体中Fe在液相边界层中扩散和液/气界面化学反应共同控制,但溶质扩散影响更大,1673和1853 K温度下挥发反应的传质系数分别为4.52×10~(-4)和1.01×10~(-3) cm/s。(本文来源于《稀有金属材料与工程》期刊2017年09期）
邹潺,王春波,王贺飞,郭永成,李新号[6]（2017）在《燃煤过程中砷挥发特性及动力学特性的研究》一文中研究指出为了研究不同因素对砷挥发的影响,选取7种典型煤种作为研究对象,在600~1 300℃内进行燃烧实验,并对煤的砷挥发进行了动力学分析.结果表明:当灰分含量差别不大时,2min时高挥发分煤中砷的挥发比例大于0.6,而低挥发分煤中砷的挥发比例不到0.3;当挥发分含量相差不大时,煤中砷的挥发比例与煤中的灰分有一定负相关性;温度是影响砷挥发的重要因素,700~1 000℃是砷挥发的主要温度区间;当水蒸气体积分数达到10%时,其对砷的挥发比例和挥发速率影响较为明显,当水蒸气体积分数进一步增大,其对砷挥发的影响逐渐减弱;挥发分对砷挥发表观活化能的影响大于灰分.(本文来源于《动力工程学报》期刊2017年05期）
张立男[7]（2017）在《SCR脱硝过程中ABS挥发动力学及控制方法研究》一文中研究指出以NH3或尿素为还原剂的选择性催化还原法(SCR)是目前火电厂应用最为广泛的脱硝技术,该方法技术成熟、脱硝效率高、运行可靠且便于维护和操作。在烟气脱硝的过程中,SCR催化剂在催化还原NOX的同时,也使烟气中部分SO2(0.5%-2.0%)氧化成SO3,进而与SCR脱硝过程中的逃逸氨生成硫酸氢铵(ABS),液态的ABS具有粘性,易于在催化剂表面及SCR反应器的下游设备和管道上沉积,吸附烟气中的大量飞灰,引起催化剂活性降低、空预器阻力增大,传热元件传热效率下降等,严重时导致停机。因此,研究ABS的挥发特性与调控方法非常有必要。本文利用自行设计的挥发试验台,研究ABS的挥发特性及挥发后的冷凝规律,得出:随温度升高,ABS挥发速率增大,温度达400℃时,挥发速率出现陡增;接触面积增大,ABS的挥发速率明显升高;ABS颗粒越细,其挥发速率越快;随着飞灰中掺杂ABS量的增加,挥发速率呈下降趋势;利用离子色谱法对冷凝产物进行分析,得出当挥发温度低于300℃时,冷凝管中冷凝产物可能为NH4HSO4和少量的H2SO4,高于350℃时,冷凝产物可能是H2SO4和少量的硫酸铵(AS)。热重分析表明,ABS起始挥发温度为206℃左右,297-390℃为快速挥发阶段,在378℃时实现最快挥发速率;ABS的分解过程为:先发生脱氨反应,随后硫酸进一步分解为SO3和H2O;热重数据和等速升温动力学分析表明:ABS的挥发过程分为叁个温度段,各段均符合反Jander挥发动力学模型,为叁维扩散。高温条件下,ABS和AS对碳钢的腐蚀速率均随温度升高而降低,200℃以上变化不大;低于200℃时,ABS对碳钢的腐蚀速率比AS快;ABS浓度越高,腐蚀速率越快;利用SEM/EDS和XRD分析,确定腐蚀产物可能为铁的氧化物和(NH4)Fe(SO4)2等;机理为碳钢先发生酸性腐蚀和氧腐蚀,生成的Fe2+发生系列次生反应,生成铁的氧化物和(NH4)Fe(SO4)2等。结合实验研究结果表明,采用空预器控温的手段,应使烟气温度在350℃左右,以保证在实现一定的ABS挥发效果的同时,避免后续腐蚀问题。DSI法可以实现较好的SO3脱除效率,对ABS的控制效果好且运行费用较低。本论文研究对企业控制或减轻ABS的不良影响提供了理论基础。(本文来源于《华北电力大学》期刊2017-03-01）
李薇,黄奎,董艳艳,张宏亮[8]（2016）在《热重-红外联用技术分析桉树热解动力学及挥发产物对结渣影响研究》一文中研究指出基于热重-红外联用技术(TG-DTG-FTIR),研究升温速率为10、30、60℃/min下桉树的热解动力学活化能E及挥发分产物吸收带和特征峰。实验结果表明:桉树热解过程可分为水分挥发阶段(0~265℃)、挥发分析出阶段(265~605℃)、炭化阶段(605~700℃),共3个阶段,并且随着升温速率的增大热解最大速率增大,起始热解温度(T_(in))、终止热解温度(T_h)和最大峰值温度(T_(max))的热解曲线均向高温处稍微移动。在不知反应机理函数的情况下,利用Flynn-Wall-Ozawa法在转化率α∈[0.2,0.8]下计算桉树的热解动力学活化能E值,结果在33.25~60.12 k J/mol之间,与Coats-Redfern法求解的结果相近。利用FTIR谱图分析各热解阶段的产物,同时验证与之相应的TG-DTG曲线。(本文来源于《太阳能学报》期刊2016年12期）
A.ARACENA,O.JEREZ,C.ANTONUCCI[9]（2016）在《方锑矿在煅烧/熔解温度下和氮气气氛中的挥发动力学（英文）》一文中研究指出采用热重分析方法,利用1.3 mL陶瓷坩埚(内径11 mm,高14 mm),在不同气体流速下研究方锑矿在中性气氛中和煅烧(550~615°C)/熔解(660~1100°C)温度下的挥发动力学。分析颗粒尺寸的影响。部分反应样品的失重分析和X射线衍射分析结果以及热力学研究表明,在整个温度范围内,方锑矿不形成其他化合物,直接以Sb_4O_6的形式挥发。在煅烧温度下,Sb_2O_3的挥发动力学方程可用X=kappt描述。挥发反应受表面化学反应控制,活化能为193.0 k J/mol。根据方锑矿在溶解温度下的挥发反应动力学方程呈线性关系的特点,确定了挥发反应的动力学常数,得到表面积为8.171×10~(-5) m~2的挥发反应的活化能为73.9 k J/mol。(本文来源于《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》期刊2016年01期）
闫华龙,董朝望,熊恒,杨斌,陈秀敏[10]（2015）在《硫化锑真空挥发动力学研究》一文中研究指出在系统压力较低的条件下,以分析纯硫化锑为原料,利用自制真空失重设备,采用恒温失重法研究了硫化锑挥发动力学。理论分析表明,硫化锑较易挥发,其过程符合液态挥发模型,真空挥发的控制步骤为液面蒸发;试验结果表明,在试验条件范围内,随着蒸馏温度的升高,其挥发速率呈逐渐增大趋势,而随着系统压力的升高,其挥发速率呈逐渐减小趋势;且系统压力一定时,温度恒定则挥发速率常数为一定值,挥发规律遵循零级反应动力学特征;通过分析失重数据,拟合出硫化锑在系统压力为20 Pa条件下的挥发速率方程,计算了表观挥发活化能值为57.6 kJ/mol,获得了实验温度范围内的蒸发系数,其值均较小,且随着蒸馏温度的升高,其值更小。(本文来源于《真空科学与技术学报》期刊2015年11期）
挥发动力学论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
大气中的挥发性有机化合物(Volatile organic compounds,VOCs)对人类赖以生存的环境有着重要且深远的影响。如广泛存在于大气对流层中的卤代烷烃、醇类、酯类、醚类化合物,已经引起科研人员的广泛关注。这些物质能够造成温室效应、臭氧层破坏、空气质量下降等环境问题,从而直接或间接的对人类的健康造成不可恢复的伤害。因此,有必要对这些物质在大气中的主要行为和大气寿命进行深入细致的研究和准确的预测。挥发性有机化合物与活泼自由基(NO_3,OH,Cl)反应是其主要的氧化途径,也是确定它们的大气寿命主要方式。在本文中,采用密度泛函和从头算方法详细研究了这些物质与活泼自由基的反应机理和动力学性质,计算相应反应不同通道的速率常数以及产物分支比率在宽温度区间内对温度的依赖关系,并且对主要产物自由基在大气环境中的后续行为机制做了深入的探究。本论文主要结果有:1.采用双水平直接动力学方法研究了多通道的小分子碘代烷烃CH_3I和CH_3CH_2I与NO_3自由基的反应。构型优化和频率计算是利用B3LYP方法并采用6-311++G(d,p)基组(对于C,H,N和O原子)和包含有效核赝势的收敛基组cc-p VTZ-PP(对于I原子)基组所得到。再利用CCSD(T)和QCISD(T)方法(对I采用aug-cc-pVTZ-PP基组,其它原子仍选择6-311++G(d,p)基组)对反应体系中的稳定点进行了高水平能量校正,从而得到势能面信息。计算了氢提取和取代反应通道的速率常数以及反应速率分支比。由NO_3所决定的CH_3I和C_2H_5I的大气寿命分别为3.07 h和5.86 h,这表明夜间的CH_3I和C_2H_5I能够在很短的时间内降解成活性含碘化合物,生成的含碘化合物在大气中可以氧化成碘氧自由基(IO),这是IO自由基的一个重要来源。2.开展含氟醇CF_3CH_2CH_2CH_2OH,CF_3CF_2CF_2CH_2OH和OH或Cl反应的机理和动力学性质的理论研究,运用B3LYP和MP2/6-311G(d,p)方法进行几何构型优化和频率计算,再在CCSD(T)和QCISD(T)/6-311++G(d,p)水平下获得更精准的反应势能面信息。考虑了H和D的动力学同位素交叉效应,分析了大气中的主要降解途径和主要的氧化产物,进行了在O_2和NO存在时的后续氧化反应模拟研究,得出了不同温度下的速率常数,评估了含氟醇的大气寿命和全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),在理论层次对含氟醇的大气影响做出了具体评价。3.开展含氟酯CF_3COOCH_3,CF_2HCOOCH_3,CF_3COOCH_3,CF_3COOCH_2CH_3和酯(CH_3)_3CCOOCH_3与Cl或OH反应的机理和动力学性质的理论研究。构型优化和频率计算均是在B3LYP,MP2,BHandHLYP,M06-2X方法下运用6-311G(d,p)基组下获得的,并在CCSD(T)和QCISD(T)/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-311G(d,p)水平下获得了更精准的反应势能面信息。计算了在200–1000 K温度范围内各条通道的变分过渡态结合小曲率隧道效应速率常数,计算的速率值与296 K下的实验值吻合的很好。针对(CH_3)_3CCOOCH_3与Cl或OH的反应,详细地研究了烷基自由基在O_2和NO存在情况下的大气降解情况,结果表明,不利的后续产物(CH_3)_3CCOONO_2具有形成的优势性。以(CH_3)_3CCOOCH_3与OH的反应为例,探讨了水和甲酸对此反应的影响,结果表明水和甲酸可以促进(CH_3)_3CCOOCH_3的降解。最后,预测了上述物质相对于二氧化碳的全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),对其环境影响进行评估。4.开展含氟醚(CF_3)_2CFOCH_3,(CF_3)_2CHOCH_3,(CF_3)_2CHOCF_3与CF_3OCF_2CF_2H和OH或Cl反应的机理和动力学性质的理论研究,同时以(CF_3)_2CHO(O)CH和(CF_3)_2CFO(O)CH为例,研究了含氟醚最终氧化产物的大气降解机制和动力学。构型优化和频率计均是在B3LYP/6-311++G(d,p)或M06-2X/6-311++G(d,p)水平下获得的,并在CCSD(T)//B3LYP/6-311++G(d,p)水平下进行了单点能校正。通过变分过渡态结合小曲率隧道效应理论计算了各个反应通道在宽温度区间内的速率常数。此外还考虑了O_2和NO在大气环境中存在时,含氟醚及其氧化产物由自由基进攻产生的烷基自由基的后续降解情况,发现有机硝酸酯和有机过氧酰类硝酸酯是主要的氧化产物。最后,预测了上述物质的相对于二氧化碳的全球变暖潜势值(Global Warming Potentials),在理论层次对氟醚的大气影响做出了具体评价。5.采用CCSD(T)/aug-cc-pVDZ//B3LYP/6-311++G(d,p)方法对系列酰卤类化合物(CH_3)_3CC(O)F,(CH_3)_3CC(O)Cl和(CH_3)_3CC(O)Br在大气环境中由Cl原子引发的的降解机理和主要降解通道的速率常数进行了理论预测和模拟研究。给出了最优的反应通道和各个反应通道在250–1000 K温度区间内的产物分支比情况。详细地研究了烷基自由基(即脱氢后的中间体)与O_2和NO的反应。结果表明,整个后续反应过程中会有有机硝酸酯生成,生成的有机硝酸酯是有机二次气溶胶(Secondary Organic Aerosol)的重要组成部分,从而对环境有着十分不利的影响。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
挥发动力学论文参考文献
[1].范皓月,崔雅茹,郭子亮,满冲昊,王国华.含铅渣(FeO/SiO_2=1.6,CaO/SiO_2=0.6)的挥发动力学分析[J].有色金属工程.2019
[2].白凤杨.系列含卤、氧挥发有机化合物的大气降解机理及动力学性质的理论研究[D].东北师范大学.2018
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