导读:本文包含了金属型催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,金属,分子筛,甲烷,多相,石墨,环己烷。
金属型催化剂论文文献综述
范丽[1]（2019）在《金属改性TiO_2负载钌柴油车尾气氧化型催化剂（DOC）的制备及催化性能研究》一文中研究指出柴油车具有油耗低、热效率高、稳定性好等优势,因此广泛应用于交通运输、矿业开采和工程机械等领域。柴油车尾气中的污染物主要有一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HCs)、氮氧化物(NO_x)和颗粒物(PM)等,这些污染物对大气环境和人体健康造成严重危害。柴油车后处理中的催化氧化器(DOC)可以在DOC催化剂的作用下,将柴油车尾气中的CO、NO和HCs转化成CO_2、NO_2和H_2O。铂(Pt)、钯(Pd)和铑(Rh)是已商业化的DOC催化剂,但这类催化剂因价格昂贵经常被活性更高、稳定性更佳、价格更低廉的催化剂所替代。相比于Pt、Pd和Rh催化剂,钌(Ru)具有优异的低温活性和抗毒性,是极具应用前景的新型DOC催化剂。研究发现RuO_2和金红石相TiO_2具有相似的晶胞参数,RuO_2可高度分散在TiO_2表面,但金红石相TiO_2比表面积较小,需引入不同金属元素(M)改性TiO_2,使其形成MO_x-TiO_2复合氧化物,M的引入可有效提高载体的热稳定性、促进活性组分的分散、增加催化剂氧空位并且促进晶格氧的流动,进而提升催化氧化活性。目前大部分研究局限于共沉淀法制备DOC催化剂,所得催化剂晶粒尺寸虽小,但结晶度差、杂质多且还需对催化剂进行后续热处理工艺,操作复杂。本论文旨在一步简便制备金属改性TiO_2载体M_xTi_(1-x)-x O_2(简称MxTy,M=Sn,Ce,Zr;x/y代表M/Ti的投料摩尔比),随后浸渍负载活性组分Ru,制备系列新型RuMxTy催化剂,优化催化剂制备条件,系统表征RuMxTy催化剂形貌与微观结构,探究催化剂载体-活性组分间相互作用及其对DOC催化活性的影响。主要研究内容如下:(1)采用一步水热法简便制备金红石相SxTy固溶体并浸渍负载活性组分Ru,以CO和C_3H_8的氧化为目标反应,考察RuSxTy催化剂DOC活性,探究载体组成和结构对催化性能的影响。首先,以RuS2T1样品为催化剂,以CO氧化反应为探针,考察SxTy载体的水热温度、水热时间和催化剂焙烧温度对RuS2T1催化氧化CO性能的影响,得到最优的催化剂制备条件为载体水热温度180℃,水热时间24 h,催化剂焙烧温度400℃。随后,在最优的制备条件下合成系列RuSxTy(x/y=1/2、1/1和2/1)催化剂,以RuS、RuT为参比,考察催化剂对CO和C_3H_8的催化活性。RuS2T1给出最佳的催化活性,在180℃和240℃实现CO的50%和90%转化,在320℃和500℃实现C_3H_8的50%和100%转化。并且RuS2T1稳定性良好,在240℃(CO)和500℃(C_3H_8)下反应12小时催化剂活性不降。RuS2T1优异的催化性质归因为催化剂较大的比表面积(83.3 m~2/g),较小的晶粒尺寸(7.6 nm)和RuO_x尺寸(5.49 nm),更多的表面Ru量(0.69wt.%)和体相Ru量(0.40wt.%)以及活性组分RuO_x和载体S2T1间发生电子转移形成的强烈相互作用。(2)采用一步法简便制备复合金属氧化物M2T1(M=Sn,Ce,Zr)载体并负载活性组分Ru,以CO和C_3H_8的氧化为目标反应,考察RuM2T1催化剂的DOC活性,探究载体改性元素对催化剂结构和催化性能的影响。分别以水和乙醇为溶剂,180℃下水热/乙醇热24 h制备M2T1-W和M2T1-E(M=Sn,Ce,Zr,W代表水,E代表乙醇)载体,并负载活性组分Ru,得到系列RuM2T1-W/E催化剂。以CO为探针,考察溶剂对RuM2T1催化氧化CO性能的影响。RuM2T1-E催化剂的CO低温氧化活性均优于RuM2T1-W催化剂,CO 50%转化温度较水热样品降低11~18℃,归因为乙醇热制备的催化剂晶粒尺寸更小。在所有样品中,RuZ2T1的CO和C_3H_8转化效果最佳,在136℃和240℃实现CO的50%和93%转化,在280℃和500℃实现C_3H_8的50%和100%转化;并且稳定性良好,在240℃(CO)和500℃(C_3H_8)下反应12小时催化剂活性不降。RuZ2T1催化剂最优的催化效果归因为催化剂更小的晶粒尺寸(4.2 nm)和RuO_x尺寸(2.29 nm),更多的表面Ru量(0.98wt.%)和体相Ru量(0.91wt.%)以及活性组分RuO_x和载体Z2T1间发生电子转移形成的强烈相互作用。(本文来源于《贵州大学》期刊2019-06-01）
李梦晴[2]（2018）在《金属负载型催化剂催化转化木质纤维素制备多元醇研究》一文中研究指出生物质资源因自然储量丰富且可再生成为化石能源的理想替代品,并期望其能够缓解化石燃料过渡消耗带来的环境问题。近年来,木质纤维素类生物质催化转化高附加值化学品及液体燃料是生物质资源利用的有效途径。本研究通过制备高活性和高选择性的负载型双功能金属催化剂来实现其高效转化生产多元醇,探究了金属组分的活性和载体与各金属组分之间的协同作用,为研究纤维素催化加氢反应过程并研发新体系提供了相关依据。研究内容及成果如下:1.以MCM-41为载体,浸渍法制备非贵金属负载型催化剂用于纤维素催化加氢反应。负载单金属W的W/MCM-41催化剂催化纤维素转化多元醇产率为32.68 wt%,之后引入Fe、Co、Ni制备双金属催化剂,发现W-Ni具有较好的催化活性。W-Ni/MCM-41催化纤维素得到多元醇产率为50.58 wt%,相比单金属W催化剂,多元醇产率提高17.9个百分点。2.以分子筛(MCM-41、ZSM-5)和碳质材料(石墨烯、膨胀石墨)为载体,制备金属负载型催化剂用于纤维素催化加氢反应,比较探究载体特性对金属组分催化性能的影响。试验结果表明金属负载于MCM-41具有较好的催化效果,其中W-Ni催化剂表现出显着的催化活性和选择性,在不同载体上的催化活性依次为W-Ni/MCM-41>W-Ni/ZSM-5>W-Ni/膨胀石墨>W-Ni/石墨烯,催化纤维素得到二醇(乙二醇和1,2-丙二醇)总产率分别为46.35 wt%、36.53 wt%、31.32 wt%和30.83 wt%。可见介孔分子筛的大比表面积和均一孔径有利于提高金属组分的催化活性并纤维素催化加氢反应的选择性。3.选择介孔二氧化硅微球(MSM)作载体得到金属位点高度分散的15%W-5%Ni/MSM。该催化剂兼具双功能金属位点协同催化和微球结构利于金属粒子负载并反应物传递的特点,纤维素催化加氢反应获得二醇产率为85.24 wt%,乙二醇选择性为67.0%;秸秆样品催化加氢试验结果表明,酸碱预处理方法可以除掉秸秆中部分木质素与半纤维素并增大纤维素相对含量,先酸后碱联合处理的秸秆获得二醇产率为62.60 wt%。该反应过程主要涉及纤维素水解、C-C键断裂和催化加氢叁种类型。4.采用双金属催化剂15%W-5%Ni/MCM-41与HZSM-5联合催化木质纤维素制备二醇。当HZSM-5(硅铝比100)用量由0g增至0.05g时,二醇总产率由63.18wt%提高到78.41wt%,乙二醇选择性达到70.3%。加入不同硅铝比的HZSM-5,发现随着增大硅铝比,B酸位点的数量增加,且孔体积和最可几孔径增大,有利于提高纤维素催化加氢反应的活性和选择性。(本文来源于《宁夏大学》期刊2018-06-01）
颜景[3]（2018）在《双金属/水滑石负载型催化剂的制备及其脱氢性能研究》一文中研究指出能源的消耗及污染是人类社会和谐发展所要解决的关键问题。寻找替代能源如氢能,是一种切实可行的方案。氢能具有清洁、高效、储存运输便利、来源广泛以及可循环的优点。但由于氢气体积密度很小,使物理储氢存在着很多阻碍和安全隐患。有机液体化学储氢技术可以很好解决这一难题,目前对该技术的研究关键在于脱氢环节。需要制备出一种合适的脱氢催化剂,使其在较低温度下具有较高反应活性、选择性,并具有可观的释氢速率。使用共沉淀法,控制pH在弱碱性条件下制备出具有层状结构的Mg-Al水滑石载体,该载体几乎不含酸性中心,可在一定程度上抑制催化剂的结焦失活。使用等体积浸渍法分别对水滑石载体负载Pt、Ir和Pt、Sn,再经煅烧和还原等处理,制备出Pt-Ir/Mg-Al和Pt-Sn/Mg-Al催化剂。在催化剂的制备过程中辅以超声波分散技术,减少制备时间,提升孔径大小。对其进行XRD、BET、H2TPR、TG、TEM、CO-Chemisorption、XPS等表征测试,分析了不同条件下制备的催化剂的物理结构和化学性能。使用微反装置对甲基环己烷在不同催化剂作用下的连续脱氢反应进行测试,研究不同组分含量、反应温度、煅烧温度、还原温度、进料速率等因素对催化活性的影响。结果表明:Ir和Sn的引入使催化剂的脱氢活性、抗积碳性能以及稳定性都有不同程度的提升,含量不同时活性组分间的相互作用不同,表现出不同的催化性能。反应温度的升高可以促进脱氢反应的正向进行,增大脱氢转化率。改变煅烧温度和还原温度也会使得载体的结构以及活性组分的组成发生改变。增大进料速率会缩短反应物的停留时间导致转化率明显下降。其中PtIr-5/Mg-Al-275在进料速率=0.2 mL/min,催化剂质量0.5 g,混合等体积石英砂,LHSV=18.0 h-1,T=350℃条件下催化MCH脱氢的平均转化率为99.9%,甲苯选择性为 99.9%,释氢速率达到 578.7 mmol·gcat-1·h-1。PtSn-5/Mg-Al-350 催化剂在进料速率=0.2mL/min,催化剂质量0.5g,LHSV=18.4h-1,T=300℃条件下催化MCH脱氢的平均转化率为66.3%,甲苯选择性为99.9%,释氢速率达384.1 mmol·gcat-1·h-1。(本文来源于《湘潭大学》期刊2018-06-01）
申涵[4]（2018）在《基于石墨炔和二氮杂石墨炔的金属/基底型催化剂的制备及性能研究》一文中研究指出石墨炔凭借独特的sp和sp~2杂化碳原子连接构成的平面网络状结构,具备了高度共轭的骨架结构,均匀分布的孔隙和可以调节的电子状态。基于此,石墨炔自理论预测至成功合成以来,吸引了科学界广泛的关注。研究人员希望从合成、结构和理论计算等各方面,充分利用其电子、光学和机械性质。其中,将石墨炔及其衍生材料与金属结合制备复合催化剂的研究较为深入,因为在石墨炔上负载金属后得到的复合材料具有一些有利的性质。尤其是催化方面,研究程度已经相当深入,取得了很多重要的进展。基于以上现实情况,本论文探究了石墨炔的氮掺杂和负载金属的催化问题,主要包括以下内容:第一章:简述了以碳纳米管为例的碳材料研究近况;详细介绍了氮掺杂碳材料的应用研究现状;提出本论文的研究内容。第二章:在石墨炔表面用微波辐射的方法负载铂纳米颗粒制备催化剂,并将其应用到醛、酮的催化加氢反应中,研究催化剂的作用机制。第叁章:设计合成特定两个氮掺杂的含氮石墨炔,并用微波辐射的方法负载钯纳米颗粒制备催化剂,并将其应用到对硝基苯酚的还原反应中,研究催化剂的作用机制。第四章:在铜线圈上生长氮杂石墨炔负载铜纳米颗粒,并设计合理的溶剂、催化剂体系,催化邻氯甲苯的碱性水解,研究催化剂的作用机制。(本文来源于《山东师范大学》期刊2018-05-23）
万飞[5]（2018）在《金属—有机骨架固载型催化剂的制备及其催化大豆油酯交换制备生物柴油》一文中研究指出本课题阐述了以金属-有机骨架材料(MOFs)为基础,通过对其进行功能化设计,将氨基功能化的碱性离子液体、杂多酸离子液体、有机胍类化合物固载到该类载体材料上,制备出 Fe3O4@HKUST-1-ABILs、AILs/HPA@UiO-66-2COOH、AILs/HPMo@MIL-100(Fe)和ZIF-90-Gua四种性能优良、功能可调、结构可控的新型油脂酯交换多相固体催化剂。通过FT-IR、XRD、SEM、N2吸附-脱附、TG和Hammett函数滴定等方法对所制备的催化材料的表面物质组成、结构、性质(比表面积、颗粒和孔径尺度、酸碱性质等)进行全面的表征和测定。测试结果表明,各种催化活性中心成功负载到MOFs材料上,并且MOFs材料的结构和性质没有发生明显变化。我们对所制备催化剂进行了催化性能、分离性能、稳定性能等性能的评价,揭示活性中心特征以及催化性能调控机制。Fe304@HKUST-1-ABILs制备过程首先是通过层层自组装法制备了具有磁性核和多孔金属-有机骨架壳的核-壳结构Fe304@HKUST-1-ABILs复合功能化材料,然后利用该复合MOFs材料金属离子Cu2+的协调不饱和位点与碱性离子液体配位,制得多相固体碱催化剂。通过单因素分析考察了该固体碱催化酯交换反应的最佳反应条件:反应物底物比30:1,催化剂用量1.2%,65℃下反应3h,大豆油的转化率可以达到92.3%。通过简单的外磁场作用下可以容易地回收该固体碱催化剂,并重复使用5次而没有显着降低其催化活性。该磁性固体碱催化剂具有催化性能高、稳定性好、易回收等特点。AlLs/HPA@UiO-66-2COOH催化剂的制备是采用一种“瓶中造船”新策略,利用MOFs材料UiO-66-2COOH的介孔笼提供主体环境,将杂多酸离子液体通过封装的方法将其固载到该MOFs材料的孔道中,大大提高了离子液体的负载率,并具有较好的催化稳定性。我们对制备的叁种杂多酸离子液体多相固体酸催化剂(AILs/HPW@UiO-66-2COOH、AILs/HSiW@UiO-66-2COOH、AILs/HPMo@UiO-66-2COOH)的结构性质和催化性能进行了对比,并以AILs/HPW(@UiO-66-2COOH为例研究了催化酯交换反应最优条件为:反应物底物比35:1,催化剂用量10%,110℃下反应6h,大豆油的转化率可以达到95.8%。酯交换反应结束后,采用简单减压过滤的方式可以很容易地回收该固体酸催化剂,并重复使用5次而不会显着降低其催化活性,并且没有发现活性组分明显流失现象。本实验还通过向油脂中加入水和游离脂肪酸模拟高酸值劣质油,进而研究该固体酸催化剂耐水、耐酸性能以及催化酯化反应性能。实验结果表明,AILs/HPA@UiO-66-2COOH固体酸催化剂具有稳定性好、易回收、耐水和FAA性能好等特点,适合于较高酸值的劣质油的酯交换反应。AILs/HPMo@MIL-100(Fe)多相固体酸催化剂的制备同样采用“瓶中造船”的方法,利用MOFs材料MIL-100(Fe)的介孔笼提供主体环境,将磷钼酸离子液体固载到该MOFs材料的笼-窗结构中。结果表明该固体酸催化剂在不破坏载体结构的基础上,大大提高了离子液体的负载率,并很好的缓解了活性组分易流失问题。通过单因素分析考察了该固体酸催化酯交换反应的最佳反应条件,在底物比为30:1,催化剂用量为10%,120℃下反应8h,大豆油的转化率可以达到92.30%。通过简单的减压过滤可以容易地回收该固体酸催化剂,并重复使用5次而不会显着降低其催化活性,并且没有发现活性组分明显流失现象。反应前后催化剂的结构、形貌和及性能保持不变,说明该固体酸催化剂同样具有稳定性好、易回收、耐水和FAA性能好等特点,适合于较高酸值的劣质油的酯交换反应。ZIF-90-Gua催化剂的制备是以共价键的形式将有机胍与沸石咪唑酯骨架材料ZIF-90上的醛基反应,固载到该沸石咪唑酯金属-有机骨架上。负载有机胍后,ZIF-90骨架材料的结构和性能基本保持不变。以多相间歇的催化方式将ZIF-90-Gua催化剂用于大豆油和甲醇的酯交换反应体系中,研究了最优反应条件为:反应物底物比15:1,催化剂用量1.0%,65℃下反应6h,大豆油的转化率可以达到95.36%。通过简单减压过滤的方法可以很容易地回收该固体碱催化剂,并重复使用5次而不会显着降低其催化活性,也没有发现活性中心泄露现象。该固体碱催化剂具有稳定性好、催化性能高、易回收等特点。(本文来源于《河南工业大学》期刊2018-05-01）
李博[6]（2018）在《针对金属氧化物型催化剂和Cu/SAPO-34分子筛NH_3-SCR反应机制的相关探究》一文中研究指出研究人员针对各种脱硝催化剂的NH3-SCR反应机制已展开了大量研究,经研究所得现存SCR反应主要以Eley-Rideal机制和Langmuir-Hinshelwood机制两条途径进行。但目前关于NH3-SCR反应机制的研究仍存在以下问题:(1)金属氧化物型催化剂中的金属离子与吸附态NH3物种之间具有相互作用,但该相互作用对催化剂的NH3-SCR反应是否会产生影响目前尚不明确;(2)在Cu/SAPO-34分子筛现有的NH3-SCR反应机制中,气态NO在进行SCR反应前均先被Cu2+吸附并氧化生成吸附态NO2。因此,Cu/SAPO-34分子筛的SCR反应速率相对于气态NO的反应级数应为0。但我们前期实验结果显示,Cu/SAPO-34分子筛的SCR反应速率相对于气态NO的反应级数明显大于0。因此,Cu/SAPO-34分子筛的SCR反应可能存在其他途径。本文以稳态动力学模型和原位红外光谱为主要手段,深入探究催化剂的NH3-SCR反应机制。结合动力学参数以及XRD、XPS、TPD和H2-TPR等表征手段,能够半定量地分析Eley-Rideal机制、Langmuir-Hinshelwood机制、反应条件以及催化剂性质对NH3-SCR反应的影响。具体研究成果如下:(1)由所得动力学方程可知,NH2的生成可表示为k3、吸附态NH3浓度以及Mn+浓度的乘积。由H2-TPR结果可知,Cr/TiO2催化剂的氧化能力远强于Mn/TiO2,因此Cr/TiO2催化剂的k3远大于Mn/TiO2。由XPS结果可知,Cr/TiO2催化剂表面Cr6+浓度约为Mn/TiO2催化剂表面Mn4+浓度的1.4倍。由NH3-TPD结果可知,Cr/TiO2催化剂表面的吸附态NH3浓度约为Mn/TiO2的0.75倍。因此,Cr/TiO2催化剂表面的NH2浓度远大于Mn/TiO2。但所得动力学参数显示,Cr/TiO2催化剂的kE-R值远小于Mn/TiO2。kE-R可表示为k1与NH2浓度的乘积,因此Cr/TiO2催化剂的k1值应远小于Mn/TiO2。k1为NH2与气态NO反应的动力学常数,该反应的进行需克服NH2与催化剂中金属离子之间的相互作用。已有研究结果表明,Cr6+与吸附的NH2间的相互作用强于Mn4+。这导致Cr/TiO2催化剂的k1远小于Mn/TiO2。因此,Cr/TiO2催化剂的kkE-R远小于Mn/TiO2。(2)原位红外光谱结果显示Eley-Rideal机制与Langmuir-Hinshelwood机制均对Cu/SAPO-34分子筛的NH3-SCR反应有贡献,这与其他金属氧化物型催化剂的NH3-SCR反应机制类似。吸附在Lewis酸位上的NH3能够直接参与NH3-SCR反应,而吸附在Br(?)nsted酸位上的NH4+则作为NH3的储备物种。由稳态动力学实验结果可知,Cu/SAPO-34分子筛的SCR反应速率相对于气态NO的反应级数明显大于0。而在高温段,Cu/SAPO-34分子筛表面会发生NH3与NOx之间的竞争吸附。(本文来源于《南京理工大学》期刊2018-01-01）
王曼[7]（2017）在《金属掺杂和水热处理钙钛矿型催化剂催化氧化甲烷性能研究》一文中研究指出甲烷是一种温室气体,其温室效应为CO_2的21倍。工业燃气和天然汽车尾气中含有一定浓度甲烷和烷烃化合物,总排放量随然气使用量增加而增加。在众多方法中,催化氧化是经济可行、无二次污染去除甲烷的方法。其中,钙钛矿型催化剂具有特殊的结构和高稳定性,但其活性有待提升。本文以钴酸镧和锰酸镧为研究主体,首先探寻制备过程中工艺参数(前驱体离子浓度,焙烧温度和双络合剂(柠檬酸和乙二胺四乙酸))对催化活性的影响,然后对其进行金属掺杂处理,最后进行水热二次处理。采用XRD、BET、TEM、SEM等表征手段表征其晶体结构、物理吸附性能、孔径结构和微观形貌,使用在线催化装置评价催化剂催化氧化甲烷能力。主要结论如下:前驱体离子浓度1 mol·L~(-1)、焙烧温度800℃制备得到LaCoO_3和La MnO_3催化活性最佳。双络合剂对低浓度前驱体催化剂的影响较大。金A位Sr和B位掺杂均可以提高La CoO_3和La MnO_3活性,La_(0.9)Sr_(0.1)CoO_3、La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3、LaCo_(0.9)Mg_(0.1)O_3和LaMn_(0.7)Mg_(0.3)O_3在各自的掺杂比例中效果最佳。双位掺杂La CoO_3/LaMnO_3催化剂,并没有得到明显的提升,甚至抑制La CoO_3型催化剂活性。不同种金属氧化物螯合钙钛矿催化剂中,碱土金属Mg对La CoO_3影响最大,其次为过渡金属Mn,而过渡金属Co则较小。另外,金属Co和Ce对LaCoO_3几乎无影响,但其氧化物Co_3O_4和Ce_(11)O_(20)具有可观的活性。水热处理La CoO_3、La_(0.9)Sr_(0.1)CoO_3、La Co_(0.9)Mg_(0.1)O_3、LaMnO_3和LaMn_(0.7)Mg_(0.3)O_3水热处理时长4h、8 h、8 h时、4 h(或8 h)和12 h最佳;而水热处理La_(0.9)Sr_(0.1)MnO_3和La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.7)Mg_(0.3)O_3催化剂,活性几乎无变化。(本文来源于《河北科技大学》期刊2017-12-01）
马冰,崔慧梅,赵晨[8]（2017）在《简易水热法制备金属负载型催化剂及其在生物质转化中的应用》一文中研究指出以分子筛为载体的负载型金属催化剂被广泛应用于多种重要的工业反应中。尤其是镍基催化剂是一种常见的加氢催化剂。传统方法制备的镍基催化剂在苛刻的加氢环境下易团聚失活。本工作开发了一种简易绿色的水热制备过渡金属负载分子筛的方法。即分子筛在乙酸镍(弱酸弱碱盐)和水的条件下将金属负载在分子筛上。该方法的机理为:反应初期由于乙酸跟xk?xk?(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——A会场：分子筛及多孔材料的制备新方法、新原理及新技术》期刊2017-10-24）
张相俊[9]（2017）在《过渡金属负载型催化剂NH_3-SCR脱硝性能研究》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)是重要大气污染物,破坏生态环境,危害人类健康,实现NO_x减排迫在眉睫。本文以Hβ分子筛或TiO_2为载体,采用浸渍法制备载体负载金属氧化物催化,通过正交试验设计考察各因素对催化剂NH_3-SCR脱硝反应活性的影响,采用XRD、BET、H_2-TPR、NO-TPD、CO-TPR、NH_3-TPD等手段对催化剂的理化性质进行表征,利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)技术初步探讨了NH_3-SCR脱硝反应机理。得到以下结论:1.以Hβ为载体,通过3次4因素3水平正交试验设计考察了Cu、W、P、Br各因素对催化剂NH_3-SCR脱硝反应活性的影响,通过对T_(50)和T_(90)等指标的直观分析,结果显示,Cu、Ce负载量增加有利于改善催化剂脱硝性能。在实验范围内,催化剂Ce-CWPB-Hβ-3-8的NH_3-SCR脱硝反应温度低,T_(50)、T_(80)和T_(90)为181、206、和217℃。2.以TiO_2为载体,通过7因素3水平正交试验设计,考察了Mo、Ce、Cu、Fe、W、P、Zr各因素对催化剂NH_3-SCR脱硝性能和SO_2氧化性能的影响,并对实验结果进行直观分析和方差分析,研究表明:(1)在实验范围内,Mo、Cu、Fe和Zr含量增加,有利于提高催化剂活性,其中Mo对催化剂脱硝活性影响最显着,T_(50)和T_(90)指标下对催化剂脱硝活性影响贡献率分别为30.57%和40.93%。根据正交试验设计结果优化的T-19催化剂的脱硝活性得到进一步提高,T_(50)、T_(80)和T_(90)分别是197、235、250℃。(2)正交试验设计催化剂上SO_2氧化能力结果显示,低温(150℃)下Cu、Fe和Zr对SO_2氧化影响显着,贡献率分别为20.19%、25.03%和30.92%;较高温度(300℃)下,Mo、Cu和P对SO_2氧化影响显着,贡献率分别为47.17%、26.85%和16.87%,该结果为设计抗硫中毒能力强催化剂提供理论依据。(3)系统考察了Mo负载量和焙烧温度对T-19催化剂脱硝性能结果显示,Mo添加量为1.5%时,催化剂焙烧温度为400℃的催化剂活性较好。3.催化剂表征结果显示,催化剂的氧化还原性能和对NO的吸脱附性能是影响催化剂催化活性的重要因素。催化剂上较好的NO吸附脱附能力,较好的酸性分布,适量的吸附氧、表面氧量和晶格氧数量更有利于生成稳定的活性中间物种,进而获得较高的NO转化率。4.本文采用原位红外技术探讨T-19和Ce-CWPB-Hβ-3-8催化剂上NH_3-SCR脱硝反应机理。研究发现:T-19和Ce-CWPB-Hβ-3-8催化剂中均有L酸和B酸,B酸的酸性较L酸弱;NO和O_2共吸附在催化剂表面上形成的主要物种为桥式硝酸盐和单配位和双配位硝酸盐;T-19和Ce-CWPB-Hβ-3-8催化剂上NH_3-SCR脱硝反应遵循E-R(Eley-Rideal)反应机理,即反应气体NH_3(g)首先吸附在催化剂表面形成NH_4~+,NH_4~+与活性组分相互作用,在有氧下将氮氧化物转化成N_2和H_2O。(本文来源于《北京石油化工学院》期刊2017-06-25）
郭毓,张亚文[10]（2017）在《RuO_x/CeO_2负载型催化剂的金属-载体强相互作用对CO_2甲烷化反应性质的影响》一文中研究指出CO_2的循环利用是针对温室效应日益加剧的有效解决途径。其中,通过异相催化的手段将CO_2转化为CH4,对于产热和发电,车辆燃油的替代,以及蒸汽重整制备合成气等工业领域具有重要意义[1]。CO_2加氢转化为CH_4的反应在热力学上有利,但动力学上阻碍较大,并具有多种反应路径[2],这为阐释催化剂在反应中的构效关系带来很大挑战。负载在可变价氧化物载体(CeO_2,TiO_2)上的贵金属纳米颗粒(Ru,Pd,Rh)对这一反应表现出优异的催化性能[3-8],但催化剂中的金属-载体强相互作用(SMSI)如何影响其甲烷化反应活性和反应路径,还未得到深入的探究。本工作将RuO_x原子簇负载在晶化良好的CeO_2纳米线上,利用尺寸效应和掺杂效应来研究SMSI对反应动力学以及反应路径的影响。通过研究发现,RuO_x与CeO_2之间的SMSI包括电荷迁移和物质运输两部分,不同尺寸的RuO_x原子簇上可能发生不同的反应历程,而向CeO_2中掺入其他稀土离子仅引起活性位点浓度的变化,反应历程未改变;氧空位不是唯一的活性位点,活性位点的具体组成需要结合原位表征手段进行进一步探究。(本文来源于《中国稀土学会2017学术年会摘要集》期刊2017-05-11）
金属型催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
生物质资源因自然储量丰富且可再生成为化石能源的理想替代品,并期望其能够缓解化石燃料过渡消耗带来的环境问题。近年来,木质纤维素类生物质催化转化高附加值化学品及液体燃料是生物质资源利用的有效途径。本研究通过制备高活性和高选择性的负载型双功能金属催化剂来实现其高效转化生产多元醇,探究了金属组分的活性和载体与各金属组分之间的协同作用,为研究纤维素催化加氢反应过程并研发新体系提供了相关依据。研究内容及成果如下:1.以MCM-41为载体,浸渍法制备非贵金属负载型催化剂用于纤维素催化加氢反应。负载单金属W的W/MCM-41催化剂催化纤维素转化多元醇产率为32.68 wt%,之后引入Fe、Co、Ni制备双金属催化剂,发现W-Ni具有较好的催化活性。W-Ni/MCM-41催化纤维素得到多元醇产率为50.58 wt%,相比单金属W催化剂,多元醇产率提高17.9个百分点。2.以分子筛(MCM-41、ZSM-5)和碳质材料(石墨烯、膨胀石墨)为载体,制备金属负载型催化剂用于纤维素催化加氢反应,比较探究载体特性对金属组分催化性能的影响。试验结果表明金属负载于MCM-41具有较好的催化效果,其中W-Ni催化剂表现出显着的催化活性和选择性,在不同载体上的催化活性依次为W-Ni/MCM-41>W-Ni/ZSM-5>W-Ni/膨胀石墨>W-Ni/石墨烯,催化纤维素得到二醇(乙二醇和1,2-丙二醇)总产率分别为46.35 wt%、36.53 wt%、31.32 wt%和30.83 wt%。可见介孔分子筛的大比表面积和均一孔径有利于提高金属组分的催化活性并纤维素催化加氢反应的选择性。3.选择介孔二氧化硅微球(MSM)作载体得到金属位点高度分散的15%W-5%Ni/MSM。该催化剂兼具双功能金属位点协同催化和微球结构利于金属粒子负载并反应物传递的特点,纤维素催化加氢反应获得二醇产率为85.24 wt%,乙二醇选择性为67.0%;秸秆样品催化加氢试验结果表明,酸碱预处理方法可以除掉秸秆中部分木质素与半纤维素并增大纤维素相对含量,先酸后碱联合处理的秸秆获得二醇产率为62.60 wt%。该反应过程主要涉及纤维素水解、C-C键断裂和催化加氢叁种类型。4.采用双金属催化剂15%W-5%Ni/MCM-41与HZSM-5联合催化木质纤维素制备二醇。当HZSM-5(硅铝比100)用量由0g增至0.05g时,二醇总产率由63.18wt%提高到78.41wt%,乙二醇选择性达到70.3%。加入不同硅铝比的HZSM-5,发现随着增大硅铝比,B酸位点的数量增加,且孔体积和最可几孔径增大,有利于提高纤维素催化加氢反应的活性和选择性。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
金属型催化剂论文参考文献
[1].范丽.金属改性TiO_2负载钌柴油车尾气氧化型催化剂（DOC）的制备及催化性能研究[D].贵州大学.2019
[2].李梦晴.金属负载型催化剂催化转化木质纤维素制备多元醇研究[D].宁夏大学.2018
[3].颜景.双金属/水滑石负载型催化剂的制备及其脱氢性能研究[D].湘潭大学.2018
[4].申涵.基于石墨炔和二氮杂石墨炔的金属/基底型催化剂的制备及性能研究[D].山东师范大学.2018
[5].万飞.金属—有机骨架固载型催化剂的制备及其催化大豆油酯交换制备生物柴油[D].河南工业大学.2018
[6].李博.针对金属氧化物型催化剂和Cu/SAPO-34分子筛NH_3-SCR反应机制的相关探究[D].南京理工大学.2018
[7].王曼.金属掺杂和水热处理钙钛矿型催化剂催化氧化甲烷性能研究[D].河北科技大学.2017
[8].马冰,崔慧梅,赵晨.简易水热法制备金属负载型催化剂及其在生物质转化中的应用[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——A会场：分子筛及多孔材料的制备新方法、新原理及新技术.2017
[9].张相俊.过渡金属负载型催化剂NH_3-SCR脱硝性能研究[D].北京石油化工学院.2017
[10].郭毓,张亚文.RuO_x/CeO_2负载型催化剂的金属-载体强相互作用对CO_2甲烷化反应性质的影响[C].中国稀土学会2017学术年会摘要集.2017
论文知识图
