Rh-ZSM-5分子筛吸附CO、H2O和O2的理论研究

论文摘要

采用密度泛函理论（DFT）结合簇模型方法研究了小分子CO、H2O和O2在Rh交换的ZSM-5分子筛（Rh-ZSM-5）上的吸附.理论计算结果表明:H2O和O2或CO可共吸附在Rh+上形成四配位铑配合物,其中Rh仅与ZSM-5表面的一个桥氧配位;在H2O和O2共存时,最稳定的表面吸附物种为Rh（H2O）2（O2）,含一个超氧离子;引入具有强配位能力的CO后,最稳定的表面吸附物种为Rh（CO）2（H2O）,阻碍了O2的化学吸附.这暗示此前人们认为在CH4/CO/H2O/O2/Rh-ZSM-5混合体系中通过O2的化学吸附活化甲烷的机理还有待进一步商榷.

论文目录

• 1 计算方法与模型
• 2 结果与讨论
•   2.1 Rh-ZSM-5中Rh与表面原子的成键
•   2.2 H2O吸附
•   2.3 O2吸附及其与H2O共吸附
•   2.4 CO吸附及其与H2O、O2共吸附
•   2.5 1Rh（CO）2（H2O）化合物的红外光谱
• 3 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 陈丹,吴安安,谭凯,吕鑫

关键词: 羰基铑物种,化学吸附,簇模型,密度泛函理论

来源: 厦门大学学报(自然科学版) 2019年06期

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 厦门大学化学化工学院福建省理论与计算化学重点实验室

基金: 国家自然科学基金（91545105,21273177,21773193）

分类号: O647.31

页码: 833-839

总页数: 7

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