导读:本文包含了基物种论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:分子筛,物种,离子,化学,甲醇,酸性,机理。
基物种论文文献综述
刘勇[1]（2018）在《铁基物种活化过硫酸盐修复土壤异丙隆污染的研究》一文中研究指出随着我国现代化建设,工业、生活中各类废弃物的无序排放,以及农业发展中化肥、农药等的大量使用,造成了日益严重的土壤污染,制约了我国的可持续发展和生态文明建设。基于过硫酸盐氧化剂的化学氧化技术可有效降解土壤及地下水中有机污染物,但尚存在降解速率较慢、氧化剂的利用效率低下、易受土壤和水体环境因子变化的影响等缺点。本论文以异丙隆这一较为常见的取代脲类除草剂为目标污染物,主要研究了不同铁基化合物对过硫酸盐体系化学降解的影响因子和调控规律,初步探索了铁基化合物和过硫酸盐的相互作用机制和氧化自由基的指认。论文第二章初步探究了PS(Persulfate)浓度、Fe~(2+)浓度、土水比、初始pH、温度等影响过硫酸盐活化和异丙隆降解的主要因素。论文第叁章探究了不同络合剂的添加如:草酸、EDTA(Ethylenediaminetetraacetic acid)、酒石酸、柠檬酸对Fe~(2+)活化PS的影响。论文第四章通过市政污泥制备了生物炭类活化剂SDBC(Sludge-Derived Biochar)、CuFe@SDBC和Fe_3O_4@SDBC,均表现出良好的催化活化性能。论文第五章制备了含铁的水滑石LDH(Layered Double Hydroxide)系列活化剂,具有易制备、高效、环境友好等特点。通过以上研究,本论文得出以下主要结果与结论:(1)确定土水比1:5时,过硫酸盐PS浓度为4.84 mmol/L,[Fe~(2+)]=1.21 mmol/L时,PS/Fe(II)体系表现出最佳的降解效果,异丙隆的去除率可达91.8%。过高的Fe~(2+)浓度反而抑制异丙隆的降解。(2)酒石酸、EDTA、柠檬酸能够显着提高Fe~(2+)活化PS降解污染土壤中的异丙隆,草酸和EDTA与Fe~(2+)的摩尔比为1:2时,表现出最高的降解率;而EDTA和酒石酸与Fe~(2+)摩尔比为1:1表现出最佳的降解率。同时,随着络合剂与Fe~(2+)比例的上升,异丙隆的降解率随之升高。各络合剂在不同pH且相同的络合配比下的降解效果具有相似性,中性>碱性>酸性。在各自最优条件下,络合剂对Fe~(2+)活化PS降解土壤异丙隆的促进作用为:酒石酸>EDTA≈柠檬酸>草酸。(3)CuFe@SDBC的催化活化效果在SDBC基活化剂中最优,PS为70 mM,中性条件下反应10 h异丙隆的降解率可高达94.1%。该体系主要自由基为硫酸根自由基和羟基,单氧自由基和超氧自由基也存在。PS与非均相催化剂CuFe@SDBC表明的活性位点形成氢键是自由基产生的主要途径。此外,背景电解质Cl~-、Br~-、NO_3~-及腐殖酸对CuFe@SDBC/PS体系降解能力并无淬灭作用。(4)CoFe@MgAl表现出良好的催化性能和优良的稳定性。异丙隆去除率的高低与负载的Fe含量有关,Fe的含量越高,降解率越高。此外,CoFeMgAl/PS体系有较大的pH适用性,在pH=3-13均表现优异的去除率,几乎达到100%的降解效果。机理实验证明CoFeMgAl与PS是通过表面络合作用,如氢键相互作,主要生成硫酸根自由基和羟基自由基作为氧化活性物种。综合上述结论,本研究为采用铁基物种活化过硫酸盐修复土壤异丙隆污染提供了新思路。(本文来源于《华中科技大学》期刊2018-05-01）
余思敏[2]（2015）在《酸性分子筛上表面甲氧基物种的反应活性研究》一文中研究指出多相催化在炼油和石化工业中占有重要的位置,对多相催化反应机理的理解有助于我们优化现有的工业过程和开发新的生产途径。表面甲氧基物种是甲醇在酸性分子筛上转化的重要中间体,同时也是分子筛多相催化反应体系中最简单碳正离子的稳定存在形式。对于酸性分子筛上表面甲氧基物种活性的研究,与甲醇转化过程中首个C-C键形成的机理直接相关,而且对于多相催化体系中碳正离子化学的建立具有重要意义。本论文通过设计多种同位素标记实验,将原位固体核磁共振技术和气质联用分析技术相结合,对表面甲氧基物种参与反应的工作催化剂表面和气态产物进行全面分析,得到的主要研究结果如下:一、表面甲氧基物种的热降解不同酸性强度的分子筛(H-ZSM-5、H-SAPO-34、H-Y 和 H-[B]-ZSM-5,酸性强度依次减弱)上制备的纯净表面甲氧基物种均会发生降解生成复杂的碳氢化合物。降解所需要的温度与分子筛骨架酸性直接相关,酸性越低降解温度越高,产物分布由烷烃转变成烯烃为主。自身降解反应存在诱导期,初始产物以低碳烷烃或烯烃为主,随着反应程度加深,出现芳烃和可观测的环状碳正离子。在酸浓度较低的H-SAPO-34或NaY分子筛上,C2物种(乙烯或乙醛)是表面甲氧基物种降解的初始产物,这一结果支持了以表面甲氧基物种为活性中间体的甲醇转化过程中首个C-C键形成机理。二、表面甲氧基物种与烷烃的共转化反应首次使用惰性的烷烃(甲烷、乙烷、丙烷或异丁烷)作为探针分子,在低于表面甲氧基物种降解温度条件下发生共反应,证明了表面甲氧基物种的高反应活性。反应温度和时间随着烷烃取代基增加而降低。在H-Y分子筛上,13C-标记的表面甲氧基物种与Cn烷烃反应,以生成单标记的Cn+1烷烃为主;在H-ZSM-5分子筛上,表面甲氧基物种与Cn烷烃反应除了生成单标记的Cn+1烷烃,还伴随有13C-标记的甲烷生成。表面甲氧基物种与烷烃反应的机理研究为酸性分子筛上甲醇促进的烷烃活化提供了理论支持。叁、表面甲氧基物种的碳正离子反应性质基于对表面甲氧基物种自身降解和与烷烃共反应活性的了解,我们首次证实了 H-ZSM-5分子筛上表面甲氧基物种参与的负氢转移反应、直接烷基化反应和卡宾插入反应。当T<471K时,表面甲氧基物种与丙烷发生负氢转移反应,生成特征产物甲烷。当T=473 K时,表面甲氧基物种与甲烷发生直接烷基化反应和卡宾插入反应生成乙烷。这些反应性质直接类比于CH3+在液体超强酸体系中的反应活性,与分子筛体系中C-H键活化和C-C键形成直接相关。该实验结论不仅有助于固体酸中碳正离子化学的深入理解,同时对最终揭示甲醇转化过程中首个C-C键的形成具有重要意义。(本文来源于《兰州大学》期刊2015-05-01）
刘冲[3]（2013）在《酸性分子筛催化剂上表面甲氧基物种反应活性的理论研究》一文中研究指出甲醇是碳一化学的基本构筑单元,以甲醇为原料的分子筛催化反应是化学工业中最重要的一类反应。表面甲氧基则是甲醇在分子筛上转化时的重要中间体物种,对该物种反应活性及其在反应中作用的研究对于理解甲醇参与相关反应的催化机理具有重要意义。本论文采用量子化学计算方法研究了酸性分子筛上由甲醇和氨气合成甲胺、表面甲氧基活化丙烷的反应机理,并考察了表面甲氧基的反应活性及其在反应过程中的潜在作用。论文的主要内容如下：(1)以H-Y分子筛的14T团簇为计算模型研究了酸性分子筛上甲胺合成的反应机理。研究结果表明：甲醇和氨气可以通过连续或分步反应机理实现甲基化过程,其中叁分子连续反应机理是甲胺产物生成的最有利路径；表面甲氧基是甲胺合成过程中可能的中间体,其与氨气发生连续甲基化反应时表现出很高的活性；甲胺产物从分子筛表面直接脱附需要的能垒较高,而通过氨气辅助脱附可以有效降低脱附能垒；甲胺合成过程中同时发生着含氮物种之间的歧化反应及伴随的清除脱附,并且歧化反应倾向于生成取代数目多的甲胺产物。(2)以46T分子筛团簇为计算模型采用ONIOM方法研究了酸性ZSM-5分子筛上的表面甲氧基活化丙烷的反应机理。研究结果表明：表面甲氧基与丙烷反应时,丙烷亚甲基位置发生负氢转移反应相对于甲基位置更为有利；丙烷发生负氢转移反应后生成的丙烯可以与表面甲氧基继续发生甲基化反应生成甲基环丙烷中间体；负氢转移反应为整个反应过程的速控步骤。(本文来源于《兰州大学》期刊2013-05-01）
陈庆云,裘再明[4]（1987）在《氟烷基化和氟烷氧基化的研究 13. 2-卤四氟乙基物种的β-断裂》一文中研究指出用典型自由基引发(hv,Cu,S_2O_4~(2-),ABN,DBP等),可以使2-卤四氟碘乙烷(1)(XCF_2CF_2I,X=Cl,I)产生四氟乙烯。从而证实了2-卤四氟乙基自由基在温和实验条件下能够发生β-断裂。1与亲核试剂(如PPh_3,F~-,Cl~-,Br~-,CH_3O~-,PhS~-等)作用结果,同样能得到四氟乙烯。这是符合离子型亲卤反应机理的。由此可见,1具有参与自由基机理和亲卤机理反应的双重性质。(本文来源于《化学学报》期刊1987年04期）
基物种论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
多相催化在炼油和石化工业中占有重要的位置,对多相催化反应机理的理解有助于我们优化现有的工业过程和开发新的生产途径。表面甲氧基物种是甲醇在酸性分子筛上转化的重要中间体,同时也是分子筛多相催化反应体系中最简单碳正离子的稳定存在形式。对于酸性分子筛上表面甲氧基物种活性的研究,与甲醇转化过程中首个C-C键形成的机理直接相关,而且对于多相催化体系中碳正离子化学的建立具有重要意义。本论文通过设计多种同位素标记实验,将原位固体核磁共振技术和气质联用分析技术相结合,对表面甲氧基物种参与反应的工作催化剂表面和气态产物进行全面分析,得到的主要研究结果如下:一、表面甲氧基物种的热降解不同酸性强度的分子筛(H-ZSM-5、H-SAPO-34、H-Y 和 H-[B]-ZSM-5,酸性强度依次减弱)上制备的纯净表面甲氧基物种均会发生降解生成复杂的碳氢化合物。降解所需要的温度与分子筛骨架酸性直接相关,酸性越低降解温度越高,产物分布由烷烃转变成烯烃为主。自身降解反应存在诱导期,初始产物以低碳烷烃或烯烃为主,随着反应程度加深,出现芳烃和可观测的环状碳正离子。在酸浓度较低的H-SAPO-34或NaY分子筛上,C2物种(乙烯或乙醛)是表面甲氧基物种降解的初始产物,这一结果支持了以表面甲氧基物种为活性中间体的甲醇转化过程中首个C-C键形成机理。二、表面甲氧基物种与烷烃的共转化反应首次使用惰性的烷烃(甲烷、乙烷、丙烷或异丁烷)作为探针分子,在低于表面甲氧基物种降解温度条件下发生共反应,证明了表面甲氧基物种的高反应活性。反应温度和时间随着烷烃取代基增加而降低。在H-Y分子筛上,13C-标记的表面甲氧基物种与Cn烷烃反应,以生成单标记的Cn+1烷烃为主;在H-ZSM-5分子筛上,表面甲氧基物种与Cn烷烃反应除了生成单标记的Cn+1烷烃,还伴随有13C-标记的甲烷生成。表面甲氧基物种与烷烃反应的机理研究为酸性分子筛上甲醇促进的烷烃活化提供了理论支持。叁、表面甲氧基物种的碳正离子反应性质基于对表面甲氧基物种自身降解和与烷烃共反应活性的了解,我们首次证实了 H-ZSM-5分子筛上表面甲氧基物种参与的负氢转移反应、直接烷基化反应和卡宾插入反应。当T<471K时,表面甲氧基物种与丙烷发生负氢转移反应,生成特征产物甲烷。当T=473 K时,表面甲氧基物种与甲烷发生直接烷基化反应和卡宾插入反应生成乙烷。这些反应性质直接类比于CH3+在液体超强酸体系中的反应活性,与分子筛体系中C-H键活化和C-C键形成直接相关。该实验结论不仅有助于固体酸中碳正离子化学的深入理解,同时对最终揭示甲醇转化过程中首个C-C键的形成具有重要意义。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
基物种论文参考文献
[1].刘勇.铁基物种活化过硫酸盐修复土壤异丙隆污染的研究[D].华中科技大学.2018
[2].余思敏.酸性分子筛上表面甲氧基物种的反应活性研究[D].兰州大学.2015
[3].刘冲.酸性分子筛催化剂上表面甲氧基物种反应活性的理论研究[D].兰州大学.2013
[4].陈庆云,裘再明.氟烷基化和氟烷氧基化的研究13.2-卤四氟乙基物种的β-断裂[J].化学学报.1987
论文知识图
