导读:本文包含了钌基催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,乙炔,甲基丙烯酸,离子,己烯,合成气,合成氨。
钌基催化剂论文文献综述
王红琴,谢继阳,安霓虹,戴云生,唐春[1]（2019）在《钌基催化剂催化苯部分加氢制环己烯的研究进展》一文中研究指出环己烯具有活泼的双键,被广泛用于医药、农药、食品及其他高附加值精细化学品的生产中。工业上生产环己烯的方法主要有环己烷脱氢、环己醇脱水、卤代环己烷脱卤化氢、Birch还原和苯部分加氢等。相比于其他方法,苯部分加氢制环己烯工艺由于具有安全可靠、原子经济性强、环境友好等优点,引起了研究者的广泛关注。从热力学角度看,苯加氢生成环己烯的标准Gibbs自由能比生成环己烷的标准Gibbs自由能低75 k J/mol,极不利于环己烯的生成。另外,苯环共轭大π键的化学性质较环己烯双键更稳定,在催化剂存在下环己烯极易深度加氢生成环己烷,反应难以停留在环己烯阶段。除引入水相外,催化剂是实现苯部分加氢制备环己烯工艺过程的关键,因此开发高活性、高选择性的催化剂显得格外重要。100多年前人们就开始探索苯部分加氢制环己烯工艺。自1957年Anderson在Ni膜催化苯加氢产物中检测到环己烯的存在以来,一些研究者陆续报道了钌催化剂催化的苯加氢反应,在苯转化率较低的情况下能检测到中间产物环己烯,并发现钌催化剂最适合该反应。其中,一项极为重要的研究进展是在含油相、水相、气相和固相的四相反应体系中,以过渡金属盐为添加剂,在剧烈搅拌下反应,环己烯收率可高达60%,提高了技术可行性。1989年日本旭化成公司率先实现了Ru-Zn催化苯部分加氢制环己烯工艺的工业化。1995年,我国神马集团引进日本旭化成苯部分加氢技术。随着技术的引进,国内各大科研院所、高校等的多个课题组相继加入苯选择加氢制环己烯催化剂的研究,研究工作主要集中在优化和完善催化反应条件、研制新催化剂、探索提高环己烯选择性的本质原因。近年来,大量文献报道通过合理设计Ru催化剂来提高环己烯选择性,如采用Na OH溶液对Ru/ZrO_2催化剂进行锌刻蚀以增加催化剂表面羟基量,提高催化剂亲水性;又如通过添加合适的助剂La、Cu、Fe、Mn等对催化剂进行改性,从而提高反应选择性。虽然报道的催化剂体系很多,但目前国内工业化生产使用的均是传统Ru-Zn催化剂,且日本旭化成公司一直控制着催化剂的核心制备技术。本文介绍了苯部分加氢反应的反应机理、热力学特征及传质现象,着重概述了近年来苯部分加氢钌基催化剂的研究现状,包括催化剂前驱体、催化剂制备方法、载体、助剂以及添加剂对催化剂性能的影响,对现阶段研究存在的问题进行了总结,并展望了今后的发展前景。(本文来源于《材料导报》期刊2019年23期）
李年谱[2]（2019）在《钌基催化剂催化氨硼烷水解制氢性能研究》一文中研究指出氢能被认为是清洁的可再生能源。作为一种最有前景的化学储氢材料——氨硼烷具有无毒性、环境友好、高含氢量等优点,但室温下的氨硼烷较稳定,难以实现快速水解放氢。为了提高氨硼烷水解制氢的产氢速率和循环性能,本论文采用原位还原法合成了钌基金属催化剂,通过碳材料负载、添加PVP稳定改性,制备出高比表面积和多孔结构的Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1等催化材料。通过BET、XRD、XPS、SEM、TEM、ICP等多种方法对催化剂进行表征。此外,测试了Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1催化氨硼烷水解制氢性能,并研究了其反应机理。主要研究内容如下:(1)以盐酸氨基脲作为氮源,葡萄糖为碳源,通过水热法和惰性气氛(N_2)下高温煅烧合成了氮掺杂多孔碳材料。然后,采用原位还原法合成了钌负载氮掺杂多孔碳催化剂(Ru/NPC)。Ru/NPC用于催化氨硼烷水解制氢,室温下显示高的催化活性,90 s完成放氢反应,TOF值为813 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1),活化能为24.95 kJ·mol~(-1)。Ru/NPC催化剂可以重复使用,第五次的催化活性保持第一次的67.3%。(2)通过银杏叶为生物质碳源,采用低温碳化、化学活化和氮气下高温煅烧制备了具有高比表面积的银杏叶基多孔碳材料(GC)。然后,以GC作为载体通过原位还原法合成了钌负载银杏叶基多孔碳催化剂(Ru/GC)。合成的GC比表面积为2571.84m~2·g~(-1),能更好地分散钌纳米粒子。在298 K下,Ru/GC催化氨硼烷水解制氢展现出高的催化性能(TOF=921 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1))和较低的活化能(E_a=23.86 kJ·mol~(-1))。对Ru/GC进行循环性能测试,五次循环后剩余初次催化活性的58%,多次催化反应后由于钌纳米粒子的团聚而导致活性降低。(3)通过竹叶作为生物质碳源,盐酸氨基脲作为氮源,然后在氮气下高温煅烧合成竹叶基生物质多孔碳材料(BC)。为了提高催化剂的循环稳定性,采用加入PVP稳定钌纳米粒子的策略。改变PVP的添加量合成Ru/BC催化剂并用于催化氨硼烷水解制氢。其中,Ru/BC-1催化性能最好(TOF=718 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1)),并且具有较低的活化能(E_a=22.8 kJ·mol~(-1))。Ru/BC-1展现出较好的循环性能,十次催化后催化活性保持第一次的55.6%。优异的循环性能可归功于PVP可以稳定金属钌纳米粒子并存在于载体BC上。(本文来源于《桂林电子科技大学》期刊2019-05-28）
崔焱,李娜,赵明,张晋利,高磊[3]（2018）在《钌基催化剂用于直接法合成气制低碳烯烃反应》一文中研究指出以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备钌基催化剂,用其进行催化CO加氢,研究制低碳烯烃反应中钌基催化剂的催化性能,考察催化剂的焙烧温度、工艺条件及碱金属助剂Na对钌基催化剂CO加氢反应的影响。结果发现,焙烧温度400℃制备的钌基催化剂具有最大的比表面积,在反应温度220℃、反应压力1. 0 MPa和空速1 500 mL·(h·g)~(-1)条件下,可以保证较高的CO转化率及低碳烯烃选择性。碱金属助剂Na提高了催化剂催化活性,Na质量分数为4%～6%时,钌基催化剂表现出最佳的CO转化率及低碳烯烃选择性。(本文来源于《工业催化》期刊2018年10期）
李航,吴博韬,王建辉,王富民,张旭斌[4]（2018）在《一种高效稳定的低负载量的氯化-2-羟乙基叁甲胺改性钌基催化剂用于乙炔氢氯化反应（英文）》一文中研究指出来自煤化工的乙炔氢氯化生产氯乙烯的工艺由于其经济优势成为我国生产PVC的主要路线.为了降低该工艺中汞触媒催化剂对环境的毒害,开发高效环保的乙炔氢氯化无汞催化剂刻不容缓.但已有研究表明,稳定性差和价格高昂成为制约乙炔氢氯化非汞催化剂工业化的瓶颈.由此,我们选用价格低廉、催化活性良好的RuCl_3作为催化剂的前驱体,采用浸渍法制备了低负载量的氯化-2-羟乙基叁甲胺改性RuCl_3的催化剂,其中活性组分在ESI-MS中观测到是一种离子型配合物,其阴阳离子分别为RuCl_4~–和C_5H_(14)NO~+.该催化剂在乙炔氢氯化反应中的测试结果表明,氯化-2-羟乙基叁甲胺的加入可以显着提高催化活性和稳定性.通过透射电镜(TEM)和扫描-透射电镜(STEM)表征表明,该催化体系的活性组分具有良好的分散性,季铵盐[Me_3NCH_2CH_2OH]Cl不仅与RuCl_3形成配合物为活性组分,其过量时也提供了一个溶剂环境,能够稳定活性组分不团聚.透射电镜和X射线光电子能谱(XPS)结果共同表明,相比于单一负载的RuCl_3催化剂,该催化体系中Ru物种基本保持在+3氧化态,不易在制备过程中被氧化或在反应过程中被还原性气体乙炔还原为金属颗粒,表现出了良好的稳定性.程序升温脱附(TPD)结果表明,氯化-2-羟乙基叁甲胺这一季铵盐的加入能够大幅度提升体系对氯化氢的吸附,降低体系对乙炔和产物氯乙烯的吸附,从而促进乙炔氢氯化反应的进行,减少体系吸附乙炔或氯乙烯过强导致的积炭现象.另一方面,本工作中采用密度泛函理论方法研究了乙炔氢氯化非汞催化剂的性质、催化剂与反应物的吸附和相互作用模式.其中吸附能的计算结果表明,活性组分和季铵盐都能够提升对氯化氢的吸附,季铵盐还能够抑制体系对乙炔的吸附,计算结果与TPD的结果基本一致.对反应物和催化剂之间的相互作用进行了考察,发现该体系对氯化氢存在一个协同活化的作用,能够促进H–Cl共价键的异裂,有利于跨越传统催化剂对氯化氢吸附和活化的障碍.此外,该催化体系对乙炔氢氯化过程也展现了一个协同催化的模式,为乙炔氢氯化无汞非均相催化剂的设计提供了参考(本文来源于《催化学报》期刊2018年11期）
满宝昌[5]（2018）在《乙炔氢氯化钌基催化剂的改性研究》一文中研究指出聚氯乙烯(PVC)是由氯乙烯(VCM)在引发剂的作用条件下聚合而生成的热塑性树脂,PVC树脂作为世界第二大通用型树脂,广泛的被应用于工业、建筑、农业、日用品等领域。生产PVC树脂的关键是合成VCM单体,然而VCM的工业合成主要包括乙烯法和乙炔法两种路线,由于我国“富煤、贫油、少气”的能源状况,决定我国氯乙烯的生产主要采用乙炔氢氯化法。目前,工业生产氯乙烯单体主要采用HgCl_2/AC作为催化剂,然而汞在高温的条件下容易升华造成催化剂的失活,除此之外,汞的剧毒性对人类的健康和环境造成了严重的威胁。为了达到乙炔法生产PVC行业的可持续发展目标,使得环境友好的、新型无汞催化剂的开发和研究迫在眉睫。本文主要研究内容分为以下四个方面:(1)首先,我们对不同类型的氧化剂进行了筛选,分别为过氧化氢、高锰酸钾、硝酸、叁氯化铁、过硫酸铵,筛选出使用硝酸作为氧化剂的氧化效果最佳。然后,选择硝酸作为氧化剂,对氧化钌基催化剂的方式进行了探究,活性测试结果表明:先氧化活性炭载体再氧化活性组份所得到的Ru-O/AC-O催化剂的催化效果最好。在180℃、V_(HCl)/V_(C2H2)=1.15和GHSV(C_2H_2)=180 h~(-1)反应条件下,乙炔的初始转化率为99.3%,反应24 h后仍能达到93%,同样条件下,与Ru/AC相比,活性相对提高了31.0%,而且氯乙烯选择性大于99.0%;表征结果表明:发现先氧化活性炭载体再氧化活性组份所得到的Ru-O/AC-O催化剂的催化效果最好。硝酸氧化钌基催化剂可以增强催化剂对于反应物的吸附能力,表面含氧官能团的含量的增多可以增强催化剂的亲水性并且提高活性组份在载体表面的分散程度,抑制催化剂积碳的形成,使得起到主要催化作用的高价态的钌含量增多,从而提高催化活性。(2)采用等离子体技术处理催化剂,首先对等离子体处理的气体氛围(O_2、H_2、Air和N_2)进行了筛选,在氮气气氛下用等离子体技术处理钌基催化剂效果最佳,在180℃、V_(HCl)/V_(C2H2)=1.15和GHSV(C_2H_2)=180 h~(-1)反应条件下,(Ru/AC)-N_2催化剂的乙炔转化率可以达到87.2%,氯乙烯选择性高于99.0%。表征分析结果表明:等离子体改性提高了载体与活性组份之间的相互作用,提高了钌物种的分散性,增强了反应物的吸附能力,钌基催化剂活性组份颗粒可以减小到2nm左右,从而提高了催化剂的催化活性。(3)根据前期DFT模拟结果可知,钌氯比会对乙炔氢氯化反应产生影响,所以,制备了一系列Ru_xCl_y/AC催化剂。首先,对Ru/Cl进行了筛选,筛选出最佳钌氯比Ru/Cl=5:7,在180℃、V_(HCl)/V_(C2H2)=1.15和GHSV(C_2H_2)=180 h~(-1)反应条件下,Ru_5Cl_7/AC催化剂的乙炔转化率可以达到96.1%,氯乙烯选择性大于99.0%,与模拟结果相吻合。表征分析结果表明:恰当的Ru/Cl配位数可以增加钌氧化物的含量,提高钌物种在载体表面的分散程度,增强催化剂对反应物的吸附能力,从而提高催化剂的催化性能。并且TPPB添加剂可以进一步提高催化剂的活性和稳定性。(4)以N杂环卡宾Ru配合物代替RuCl_3作为前驱体制备Ru基催化剂。活性测试结果表明:在180℃、V_(HCl)/V_(C2H2)=1.15和GHSV(C_2H_2)=180 h~(-1)反应条件下,Ipr(Ru)/AC催化剂的乙炔初始转化率为99.3%,反应48 h后乙炔的转化率为97.9%。表征结果表明:Ru配合物可以提高活性组分在载体上的分散程度,配体对金属Ru有锚定作用,减轻活性组份在反应过程中的流失及团聚,从而使得催化性能得到提高。(本文来源于《石河子大学》期刊2018-06-01）
李昱[6]（2018）在《含氮离子液体改性钌基催化剂用于乙炔氢氯化反应的研究》一文中研究指出我国的能源结构决定了乙炔氢氯化反应制备氯乙烯仍是PVC生产的主流工艺方法,但是工业中使用的HgCl_2/AC催化剂易挥发失活并且造成严重的环境污染,危害人类健康,所以,研发绿色高效可替代的非汞催化剂迫在眉睫。本文以研发高活性、高稳定性的新型Ru基催化剂为目标,使用含N离子液体改性Ru基催化剂,并在乙炔氢氯化反应中测试催化剂的催化性能,利用一系列的表征方法探究含N离子液体对Ru基催化剂催化性能的促进作用。首先,探讨了钌-胍基离子液体催化剂的催化效果和作用机理。在T=170°C,GHSV(C_2H_2)=360 h~(-1),V(HCl)/V(C_2H_2)=1.1的反应条件下,Ru10[TMG]HCl/AC催化剂对乙炔的初始转化率达到99.3%,48 h后降至91.2%,氯乙烯的选择性稳定在99.9%左右。TGA、XPS和TPD等表征结果表明:[TMG]HCl离子液体的添加,抑制了反应中积碳的形成,调节了催化剂表面Ru物种的价态分布,使活性组分Ru~(4+)增多,并抑制了Ru~(4+)的还原,从而使Ru基催化剂的活性和稳定性增强。然后,考查了钌-季铵盐离子液体催化剂的活性和稳定性。在反应条件为T=170°C,GHSV(C_2H_2)=90 h~(-1),V(HCl)/V(C_2H_2)=1.1的200 h寿命评价中,0.1Ru15TBAH/AC催化剂实现99.5%的乙炔转化率和99.5%的氯乙烯选择性,并在反应过程中保持稳定。一系列表征揭示了TBAH提高Ru基催化剂性能的原因:(1)提高了Ru物种的分散度;(2)明显抑制反应中积碳的生成,在48 h的催化反应中产生的积碳量仅为0.98%;(3)调节了Ru物种的价态分布,使活性物种Ru~(4+)含量增多;(4)Ru物种与TBAH之间的相互作用使Ru基催化剂的催化活性保持稳定。本文的研究对钌-离子液体协同催化乙炔氢氯化反应具有一定的指导意义,离子液体的最大优势是能够解决反应中的积碳问题,今后的研究应该在此基础上进一步探究稳定高价钌的方法。(本文来源于《天津大学》期刊2018-05-01）
黄亚辉[7]（2018）在《载体氧空位促进钌基催化剂氢溢流的研究》一文中研究指出许多化学反应虽然本质上是可行的,但要真正有效地进行却常常需要催化剂的帮助,尤其是诸如合成氨反应的加氢反应。这些加氢反应往往需要将氢气在催化位点上裂解为活泼的氢原子后才能进行下一步反应。氢气中的氢-氢键是较为稳定的,在一般反应条件下很难裂解,但是在过渡金属表面却很容易断裂。近年来有研究发现对于负载型过渡金属加氢催化剂而言,氢气在金属上活化裂解后会迁移至第二个活性中心进行反应。这一过程被称为氢溢流。氢溢流不仅可以加快反应速率还可以改变反应选择性。氢溢流现象常发生在诸如二氧化钛等还原性氧化物作为载体的体系中。传统对氢溢流的理论与实验研究均基于完整晶体,然而,众所周知,二氧化钛这类还原性氧化物表面极易产生缺陷,这些缺陷可以吸附反应物,改变反应途径。所以,考察缺陷对氢溢流的影响是十分必要的。因此,本文以氧空位这一常见表面缺陷为出发点,着重探究氧空位对氢溢流的作用,加深对氢溢流过程的理解,为探究氢化反应的催化机理提供新思路。具体内容如下:本文首先以Ru/Ti02为研究模型,通过理论结合实验的方法研究了二氧化钛载体的氧空位对氢溢流的影响。理论计算结果表明,在含有氧缺陷的二氧化钛表面,氢的转移更易进行,且倾向于形成Ti-H中间体。通过氢气的红外吸附实验,本研究发现氧空位的存在会大大促进氢溢流过程,使更多的氢从钌转移至载体二氧化钛上,而且氢在含氧缺陷的二氧化钛载体上进行转移时会形成Ti-H中间体。随后,Ru/TiO2的合成氨实验表明,氧空位的存在可以促进氢溢流的进行,使二氧化钛表面含有更多的氢,而这部分氢可以迁移至金属钌与活化解离后的氮原子结合生成氨,进而促进合成氨反应。这些研究结果从理论以及实验上揭示了氧空位与氢溢流之间的相互作用机制,为进一步研究氢溢流过程提供了新的思路。随后,基于上述工作得出的结论,本研究将所研究的氧化物载体延伸至氧化铈,主要从氢溢流的角度探究氧化铈的氧空位对合成氨反应的影响。通过一系列表征测试,本研究发现氧空位对合成氨具有促进作用,且该促进作用并非来自于传统认知中的给电子作用,而是由于氧空位促进了氢溢流过程,使氧化铈表面含有更多的氢,而这部分氢可以迁移至金属钌与活化解离后的氮原子结合生成氨。这项研究再次证实了氧空位促进氢溢流的结论,同时为设计高效合成氨催化剂提供了新的策略,也其他加氢催化剂的机理研究提供了新想法。(本文来源于《华中师范大学》期刊2018-05-01）
郑朝霞[8]（2018）在《不同钌基催化剂在水相中催化愈创木酚选择性加氢脱氧到苯的研究》一文中研究指出生物油中富含的酚类混合物为制备生物芳烃提供了良好的前提。在我们课题组的前期研究中证明,在高温低压下利用Ru基催化剂可以实现水相中选择性氢解愈创木酚(典型的木质素模型化合物)为苯。氢解反应主要受金属活性中心及其精细配位结构的影响,因此载体的性质也会严重地影响反应的效率和产物的分布。在本论文中,我们选取愈创木酚为反应物,以Ru为活性中心,依次探究多孔分子筛载体的孔道结构、酸性和形貌在水相中高温低压条件下对愈创木酚选择性加氢脱氧到苯的选择性和反应速率的影响。得到的结论如下:1)具有MFI结构的孔道对愈创木酚加氢脱氧到苯的选择性较高,因为MFI孔道的直径比反应物分子的直径小,愈创木酚不能进入其孔道内进一步加氢苯环,因而增强氢解选择性。同时,金属可以存在于孔道内和孔道口从而影响金属颗粒在载体表面的区域分布。部分金属颗粒可分散在Silicalite-1孔口,实验表明位于Silicalite-1孔口的Ru比外表面上(未除模板剂的Silicalite-1)的Ru更加缺电子,活性更强,与吸附在载体上的反应物间间隔一定的距离,从而有利于氢解提高目标产物的选择性。2)HZSM-5载体的酸性(包括酸类型和酸量如Si/Al比等)会影响愈创木酚选择性加氢脱氧的反应速率。载体的B酸有利于分散金属粒子,增强了金属与载体间的相互作用力,形成更加缺电子的金属中心从而增强活性;而载体的L酸可以吸附反应物,增大载体上吸附的反应物浓度。因此反应速率加快。此外,催化剂酸量越大,反应速率越快。3)比较插板形、球形、砖形叁种形貌的HZSM-5载体,插板形载体的大的介孔比表面积和孔容有利于负载均匀且高分散的小Ru金属颗粒和形成强的金属-载体间的相互作用力。插板形HZSM-5载体上的Ru缺电子性质增强其电负性有利于氢解C-O键,且载体的丰富的L酸量(表面Al物种)有利于吸附含氧小分子,因而氢解速率极大的增加。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-01）
李娜娜[9]（2018）在《镍基和钌基催化剂上生物油加氢脱氧的研究》一文中研究指出生物油是一种具备广泛潜力的可再生能源,但是由于生物油挥发性低和粘度高,而且稳定性比较差,具有高的氧含量,使生物油的直接利用价值大大降低,因此需要对生物油进一步的研究,去掉多余的氧元素来提高生物油的利用价值。进一步对生物油进行催化加氢脱氧被认为是转化液体燃料和化学品的可行方法之一。开发高效催化剂是当前生物油加氢脱氧研究的重点。本文主要以愈创木酚和月桂酸甲酯为模型化合物,研究催化加氢脱氧的反应效果及历程,以选择最优的催化剂。本文主要选择了以金属镍和钌为活性组分,以分子筛和金属氧化物作为酸性载体在高压中进行加氢脱氧反应,考察不同的催化剂研究催化剂对生物质油加氢脱氧的催化效果。利用氮气物理吸附、XRD和氢气程序升温还原等催化剂表征手段考察催化剂的物化性质,并探讨这些催化剂在高压反应釜的活性。以月桂酸甲酯为模型化合物在分子筛HZSM-5为载体的镍基催化剂上进行加氢脱氧反应,为了选择催化性能更好的HZSM-5载体,采用不同浓度的NaOH溶液对HZSM-5的孔结构进行改性处理,制备了具有多级孔结构的HZSM-5载体。结果表明,负载具有多级孔的HZSM-5的镍基催化剂,月桂酸甲酯加氢脱氧的转化率和烷烃的选择性都有提高。其中以1.0mol/L Na OH溶液处理的Ni/HZSM-5-1.0催化剂有最好的催化活性,转化率达到了89.8%,十一烷和十二烷的收率达到最大值为65.3%。以愈创木酚为模型化合物在钌基催化剂上进行加氢脱氧反应,研究发现以分子筛为载体的钌基催化剂的催化效果低于以金属氧化物为载体的钌基催化剂,催化剂对愈创木酚的转化率由大到小的顺序为:Ru/TiO_2>Ru/CeO_2>Ru/HY>Ru/Al_2O_3>Ru/HZSM-5>Ru/Hβ,Ru/CeO_2对苯酚的选择性达到最大值为33%。同时研究了在Ru/HZSM-5催化剂在不同压力、不同温度下的催化效果,结果表明高压和高温有利于甲氧基的断裂形成芳烃化合物苯酚,低压更有利于愈创木酚的直接加氢效果。(本文来源于《天津理工大学》期刊2018-02-01）
周虹伶[10]（2018）在《碳负载钌基催化剂的制备及其加氢性能研究》一文中研究指出活性炭负载贵金属钌催化剂已在加氢还原方面显示了优异的性能,并应用于众多加氢体系。本着开发更为高效的加氢合成工艺的目标,本论文以贵金属钌为活性金属,分别用生物质还原法和化学还原法制备了 Ru/AC和Ru-Ni/AC两种催化剂,并应用于甲基丙烯酸甲酯(MMA)及邻苯二甲酸二异壬酯(DINP)的饱和加氢体系。分别研究在钌基催化剂作用下两个体系液相饱和加氢的性质,得到最佳饱和加氢条件。并通过对催化剂的一系列表征分析,分析钌基催化剂高活性及高稳定性。本论文主要工作与结果有:1.采用生物质还原法制备了 Ru/AC催化剂,并应用于甲基丙烯酸甲酯的液相加氢,通过碳碳双键的饱和加氢制备异丁酸甲酯。采用N2吸脱附实验(N2-BET),透射电镜(TEM),X射线衍射(XRD),X射线能谱分析(EDS),以及X射线光电子能谱(XPS)等手段对载体和催化剂结构进行了表征。在该催化剂体系下,对甲基丙烯酸甲酯液相加氢进行了研究,考察了反应条件(温度、压力和反应时间)对于MMA加氢反应的影响,考评了催化剂的稳定性能。在优化的条件下可得到100%的MMA高转化率;2.采用化学还原法制备了活性金属钌、助剂镍的碳负载双金属催化剂,并应用于邻苯二甲酸二异壬酯液相加氢制备环保增塑剂的反应。采用扫描电镜(SEM),X射线能谱分析(EDS),X射线衍射(XRD)等手段对制备的载体和催化剂结构进行了测试与表征。实验考察了加氢反应条件(温度、压力和反应时间)对于DIINP加氢反应的影响,并系统地考察了 DINP加氢反应动力学,利用MATLAB动力学模拟得到动力学参数,并对其进行反应器模拟,对工业放大制备环保增塑剂具有参考意义。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-01-01）
钌基催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
氢能被认为是清洁的可再生能源。作为一种最有前景的化学储氢材料——氨硼烷具有无毒性、环境友好、高含氢量等优点,但室温下的氨硼烷较稳定,难以实现快速水解放氢。为了提高氨硼烷水解制氢的产氢速率和循环性能,本论文采用原位还原法合成了钌基金属催化剂,通过碳材料负载、添加PVP稳定改性,制备出高比表面积和多孔结构的Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1等催化材料。通过BET、XRD、XPS、SEM、TEM、ICP等多种方法对催化剂进行表征。此外,测试了Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1催化氨硼烷水解制氢性能,并研究了其反应机理。主要研究内容如下:(1)以盐酸氨基脲作为氮源,葡萄糖为碳源,通过水热法和惰性气氛(N_2)下高温煅烧合成了氮掺杂多孔碳材料。然后,采用原位还原法合成了钌负载氮掺杂多孔碳催化剂(Ru/NPC)。Ru/NPC用于催化氨硼烷水解制氢,室温下显示高的催化活性,90 s完成放氢反应,TOF值为813 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1),活化能为24.95 kJ·mol~(-1)。Ru/NPC催化剂可以重复使用,第五次的催化活性保持第一次的67.3%。(2)通过银杏叶为生物质碳源,采用低温碳化、化学活化和氮气下高温煅烧制备了具有高比表面积的银杏叶基多孔碳材料(GC)。然后,以GC作为载体通过原位还原法合成了钌负载银杏叶基多孔碳催化剂(Ru/GC)。合成的GC比表面积为2571.84m~2·g~(-1),能更好地分散钌纳米粒子。在298 K下,Ru/GC催化氨硼烷水解制氢展现出高的催化性能(TOF=921 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1))和较低的活化能(E_a=23.86 kJ·mol~(-1))。对Ru/GC进行循环性能测试,五次循环后剩余初次催化活性的58%,多次催化反应后由于钌纳米粒子的团聚而导致活性降低。(3)通过竹叶作为生物质碳源,盐酸氨基脲作为氮源,然后在氮气下高温煅烧合成竹叶基生物质多孔碳材料(BC)。为了提高催化剂的循环稳定性,采用加入PVP稳定钌纳米粒子的策略。改变PVP的添加量合成Ru/BC催化剂并用于催化氨硼烷水解制氢。其中,Ru/BC-1催化性能最好(TOF=718 mol_(H2)·mol_(Ru)~(-1)·min~(-1)),并且具有较低的活化能(E_a=22.8 kJ·mol~(-1))。Ru/BC-1展现出较好的循环性能,十次催化后催化活性保持第一次的55.6%。优异的循环性能可归功于PVP可以稳定金属钌纳米粒子并存在于载体BC上。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
钌基催化剂论文参考文献
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