论文摘要
在全球人口快速增长、经济高速发展和人们生活水平不断提高的过程中,由于人类干扰和不合理利用造成的地下水污染已成为全球性问题。微生物修复技术由于高效低耗、环境友好等特点,近年来已引起包括环境和水文地质等诸多领域科学家越来越多的重视,具有良好的发展和应用前景。作为微生物修复技术的核心,功能微生物在污染含水层中的运移与分布情况直接影响修复效果。因此,开展功能微生物在地下水中的运移行为及其影响因素研究对污染场地原位微生物修复措施的科学制定具有重要意义。基于此,论文以功能微生物Herbaspirillum chlorophenolicum FA1为研究对象,采用室内实验（柱实验、批实验）和数值模拟相结合的研究方法,综合扫描电镜-能谱、原子力显微镜和红外光谱法等多种现代分析技术,系统考察了不同物理（介质粒径大小、流速、温度）、化学（介质性质、离子类型、离子强度、pH、腐殖酸）和生物（微生物浓度、胞外聚合物）条件下功能微生物在多孔介质中的运移行为,在此基础上,进一步研究了功能微生物与重金属在多孔介质中的协同运移,阐明了不同因素的影响程度及作用机制,为准确预测功能微生物在多孔介质中运移与分布、地下水污染微生物修复的高效开展提供理论依据。主要研究成果如下:（1）功能微生物FA1在饱和石英砂介质中的运移行为与体系的物理化学条件密切相关。FA1在粗砂/中砂/细砂中的穿透曲线均表现出明显堵塞效应,滞留量随石英砂粒径的减小而急剧增加,沥滤作用对其在细砂中滞留的影响不可忽视。pH减小和离子强度（IS）增大都将降低FA1的运移性能,不同离子强度条件下（10 mM、100mM）腐殖酸的存在均显著促进了 FA1的运移。此外,在砂柱中的滞留剖面呈超指数型分布。范德华力和静电作用是影响功能菌在石英砂介质中运移与分布的主要因素,沥滤作用、堵塞效应、腐殖酸的空间位阻作用以及疏水作用等共同影响和控制着功能微生物FA1在石英砂介质中的运移与滞留行为。基于对流-弥散方程,采用两点动力学模型对FA1在石英砂介质中的运移进行拟合,效果良好。（2）功能微生物FA1在饱和石灰石中的运移受离子强度、离子类型、温度、细菌初始浓度、细胞表面性质（胞外聚合物EPS）等多种因素影响,且温度的变化依赖于离子强度。介质理化性质的差异使得FA1在石灰石中的运移行为与其在石英砂中的表现存在显著不同。由于石灰石具有较强的缓冲作用,pH的变化并没有对菌体在饱和石灰石介质中的运移造成明显影响。IS在一定范围内（0-30 mM）的增大促进了 FA1在石灰石中的滞留;相同IS情形下,阳离子价态的升高抑制FA1的运移能力。介质表面粗糙度和“离子架桥”是IS为0的不利条件下微生物在石灰石中滞留量依然较高的主要原因。功能菌FA1的运移能力随着温度的降低而明显增强,并且温度决定了离子强度对菌体运移的影响程度。此外,菌体初始浓度增大明显降低其在石灰石介质中的滞留,细胞的表面聚合物经过处理之后运移能力也显著增强。单点动力学吸附模型很好地模拟了 FA1在石灰石介质中的运移行为。（3）功能菌FA1在饱和石灰石介质中的释放行为与离子强度、离子类型相关。背景溶液为NaCl时,离子强度的不同变化均仅能引起介质中滞留FA1的少量释放（<8%）,流速由2.9 m d-1增至23.4 m d-1的过程中基本没有检测到FA1的流出。背景溶液为CaCl2时,单纯离子强度的减小并不会造成FA1的释放,“Na+-Ca2+”阳离子交换和离子强度降低的共同作用才会释放一小部分原本滞留在石灰石中的FA1。依据原子力显微镜表征结果,通过XDLVO计算确定介质表面粗糙度是导致功能菌FA1呈现出不符合传统理论预期的运移与释放行为的主要原因。机理分析表明相较传统DLVO作用力,介质表面粗糙度、离子架桥、离子交换和细胞疏水性等因素对功能菌FA1在石灰石中的释放行为有着更为重要的影响。（4）功能菌FA1对重金属Pb2+有良好的耐受能力,能在Pb2+浓度为200 mg L-1的条件下正常繁殖。FA1对Pb2+吸附能力较强,对Cd2+的吸附能力则较弱。通过Langmuir模型计算得出FA1对重金属Pb2+的吸附容量为151.52 mg g-1。初始Pb2+浓度、加菌量、pH值、温度等条件均影响FA1对Pb2+的吸附情况。通过SEM-EDS和FTIR分析发现Pb2+主要通过与细胞表面官能团结合的方式吸附在细菌表面,吸附过程没有显著改变FA1的细胞形态及大小。（5）功能菌FA1与重金属（Pb2+、Cd2+）在饱和石英砂介质中的运移行为相互影响。共迁移过程中,Pb2+、Cd2+的存在均抑制了 FA1的迁移能力,抑制程度随重金属离子浓度（5,15,30 mgL-1）增大而增强。由于功能菌FA1和石英砂对Pb2+的吸附能力均明显高于对Cd2+的吸附,导致Pb2+对FA1在饱和石英砂中运移的影响更显著。另一方面,微生物的共存也改变了重金属在砂柱中的运移行为和运移形态。仅当Pb2+浓度较低时（5mg L-1）,功能菌FA1作为载体促进了 Pb2+的迁移,重金属离子基本完全以微生物结合态的形式流出砂柱。其他共运移实验条件下,FA1的存在均抑制了重金属在饱和石英砂介质中的运移,且对Pb2+的抑制现象更为显著。与功能菌FA1共同运移时,重金属离子的运移方式包括溶解态和FA1结合态两种。随着重金属浓度的增加,由于FA1的运移能力随之受到抑制,以FA1结合状态运移的重金属比例相应逐渐减小。另外,功能菌FA1在Pb2+预污染砂柱中的运移实验结果表明,原本滞留在石英砂介质中的Pb2+基本完全以FA1结合态的形式被释放,这是因为FA1对Pb2+的吸附能力远远大于石英砂对其的吸附。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 李宵慧
导师: 薛禹群,徐红霞
关键词: 功能微生物,多孔介质,运移行为,重金属,协同运移
来源: 南京大学
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑
专业: 生物学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用
单位: 南京大学
分类号: X523;X172
DOI: 10.27235/d.cnki.gnjiu.2019.000094
总页数: 155
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