导读:本文包含了甲醇电化学氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲醇,电化学,燃料电池,纳米,合金,催化剂,成核。
甲醇电化学氧化论文文献综述
刘培芳,韦瑞杰,李莉,王玲玲,张宗文[1]（2019）在《PtPd合金的电化学制备及其对甲醇的电催化氧化》一文中研究指出近年来,以液态醇类为燃料的直接醇类燃料电池极为常见,受到了相关工作人员的高度关注。主要从PtPd合金的制备及其对甲醇的电催化氧化性能入手,对实验结果进行分析。结合实际情况分析PtPd电极对甲醇的电化学氧化催化活性的影响,以期能更好地促进相关工作开展。(本文来源于《化工设计通讯》期刊2019年05期）
李芬培[2]（2019）在《甲酸和甲醇在铂基电池活性炭掺杂碳糊复合电极上的电化学氧化行为的研究》一文中研究指出近日,随着科学技术的迅速发展,生活水平的提高,对能源的渴求日渐增加,亟待寻找一种能量转化率高的清洁能源来代替传统的化石燃料能源。氢气燃料电池是最清洁的能源,然而由于氢气易爆炸,成本高,储存运输困难等问题,不易被利用,因此人们将目光锁定在直接甲酸燃料电池(DFAFCs)和直接甲醇燃料电池(DMFCs)上面。因为在常温常压下,甲酸和甲醇均为液体,便于储存和运输,且两者能量密度较高,获取途径简单,这些优势在一定程度上加快了直接甲酸燃料电池和直接甲醇燃料电池的商业化进程。如今,在直接甲醇燃料电池和直接甲酸燃料电池催化剂中研究最多的是纯铂(Pt)及Pt基催化剂。但是,Pt作为贵金属材料,在自然界中含量较低,使得它价格昂贵,且甲酸和甲醇在Pt催化剂表面催化氧化时产生中间物CO_(ads)并吸附在催化剂Pt的表面,致使催化剂Pt中毒失活,这些问题制约着DFAFCs和DMFCs的发展,阻碍了DFAFCs和DMFCs的商业化进程。为了降低催化过程中Pt的使用量,提高Pt的利用率,可选择导电性较好、比表面积较大的碳材料来做催化剂Pt的支持物,如石墨、碳纳米管等。导电聚合物作为近几十年来新兴起的有机半导体材料,其独特的结构也可用来作为催化剂Pt的支持物。此外,为了提高催化剂Pt的抗中毒能力和电催化氧化活性,可将Pt与其它金属(如Pd、Cu等)结合形成合金后再用于甲酸和甲醇的电催化氧化。本论文首先制备纯碳糊负载Pt电极(Pt/CPE)和系列掺杂不同含量的电池活性炭碳糊底电极负载Pt的Pt/CPEYBC(X%)复合电极,并将复合电极用于甲酸的电催化氧化研究。其次,制备不同铂钯(Pt-Pd)原子比的双金属Pt-Pd催化剂并探究其对甲酸电催化氧化活性影响。然后通过循环伏安法(CV)在底电极(CPEYBC(12%))上制备聚邻氨基苯酚(POAP)、聚邻甲氧基苯胺(POA)、聚苯胺(PANI)和聚邻甲基苯胺(POT)膜,再负载Pt催化剂,成功制备出Pt/POAP/CPEYBC(12%)、Pt/POA/CPEYBC(12%)、Pt/PANI/CPEYBC(12%)和Pt/POT/CPEYBC(12%)复合电极,并探究导电聚合物的种类和厚度对甲醇的电催化氧化活性影响。最后,在Pt/CPEYBC(12%)复合电极上初探杂质对Pt电催化氧化甲酸性能的影响。本论文实验初步研究内容如下:(1)掺杂不同含量电池活性炭的碳糊电极负载铂对甲酸的电催化氧化活性的影响用电池活性炭(YBC)、石墨和液体石蜡油为原料制备出纯碳糊底电极CPE和掺杂不同含量电池活性炭的CPEYBC(X%)底电极,在底电极上采用恒电位(-0.1 V)法沉积金属Pt得到复合电极Pt/CPE和Pt/CPEYBC(X%)。用扫描电镜(SEM)表征复合电极上催化剂Pt的形貌,SEM结果表明电池活性炭量对铂颗粒形貌有影响,Pt颗粒在底电极CPEYBC(12%)上有较好的分散性。电化学交流阻抗(EIS)技术表明Pt/CPEYBC(12%)具有最小的电荷转移电阻。最后将各复合电极用于甲酸的电催化氧化并进行了动力学研究。在电化学实验过程中,电池活性炭和石墨的比例对实现最好的电催化氧化甲酸活性至关重要,掺杂电池活性炭含量为12%的复合电极Pt/CPEYBC(12%)具有较好的电催化氧化甲酸活性和稳定性。(2)构造不同Pt-Pd原子比双金属催化剂并探究其对甲酸的电催化氧化活性影响。本节主要研究不同Pt-Pd原子比催化剂对甲酸电催化氧化活性和稳定性的影响。首先用循环伏安图中吸氢脱氢峰计算复合电极的电化学活性比表面积(EASA);其次用交流阻抗技术探究复合电极电荷转移情况;然后用SEM对催化剂Pt-Pd的形貌进行表征;最后探究不同Pt-Pd原子比对甲酸电催化氧化活性的影响,并将Pt-Pd催化剂催化氧化甲酸的正扫循环伏安图进行分峰,定量分析甲酸的直接催化氧化峰电流和间接催化氧化峰电流。实验结果表明Pt-Pd原子比对实现最好的甲酸电催化氧化活性至关重要,在本文实验条件下,电催化氧化甲酸活性较高的复合电极是Pt-Pd3/CPEYBC(12%)。(3)导电聚合物修饰碳材料负载铂后对甲醇电催化氧化活性影响用循环伏安法将邻氨基苯酚(OAP)、苯胺(ANI)、邻甲氧基苯胺(OA)和邻甲基苯胺(OT)分别聚合在掺杂12%电池活性炭的碳糊电极CPEYBC(12%)上,得到PAOP/CPEYBC(12%)、PANI/CPEYBC(12%)、POA/CPEYBC(12%)和POT/CPEYBC(12%)底电极,再通过恒电位(-100 mV)法将Pt分别沉积在PAOP/CPEYBC(12%)、PANI/CPEYBC(12%)、POA/CPEYBC(12%)和POT/CPEYBC(12%)电极上,制备出Pt/PAOP/CPEYBC(12%)、Pt/PANI/CPEYBC(12%)、Pt/POA/CPEYBC(12%)和Pt/POT/CPEYBC(12%)复合电极。利用SEM表征Pt在各底电极上的形貌,其结果表明Pt颗粒在POAP/CPEYBC(12%)底电极上分布较均匀。同时研究同一导电聚合物的制备不同圈数的膜厚度对甲醇电催化氧化活性影响。实验结果表明,随着各导电聚合物膜的制备圈数增大,甲醇的电催化氧化活性增大,当导电聚合物膜制备圈数超过6圈之后,随着导电聚合物膜的制备圈数的增大甲醇的电催化氧化活性减小。最后,研究制备同样6圈数的不同导电聚合物对甲醇的电催化氧化活性的影响,实验结果表明制备循环伏安圈数为6的聚邻氨基苯酚的Pt/POAP/CPEYBC(12%)复合电极具有最高的电催化氧化甲醇活性。(4)初探杂质对Pt/CPEYBC(12%)复合电极电催化氧化甲酸性能的影响用第二章制备的电催化氧化甲酸活性较好的工作电极Pt/CPEYBC(12%)探究杂质对甲酸电催化氧化活性影响。通过循环伏安法探究杂质在Pt表面的吸附情况以及杂质对Pt电催化氧化甲酸活性的影响。用EIS探究工作电极Pt/CPEYBC(12%)在含不同杂质的0.5 M H_2SO_4+0.3 M HCOOH体系中电荷转移电阻大小。研究结果表明在0.5 M H_2SO_4+0.3 M HCOOH体系中引入1 mM苯胺(ANI)可提高甲酸的催化氧化活性,而氯离子在Pt催化剂表面的行为与中间物CO_(ads)在铂催化剂表面行为相似:易吸附在催化剂Pt的表面,使催化剂Pt中毒失活,而苯胺和乙腈吸附在催化剂铂表面,阻碍中间物CO_(ads)的吸附,且不会使催化剂铂中毒失活。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-05-01）
刘香香,张鑫,张政英,娄永兵,郑颖平[3]（2017）在《焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响》一文中研究指出采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.(本文来源于《东南大学学报(自然科学版)》期刊2017年05期）
王盼盼[4]（2017）在《甲醇甲酸在铂电极上的电化学氧化研究》一文中研究指出有机小分子燃料电池具有能量转换效率高、环境无污染和操作温度低等优点,能够有效解决环境污染与能源危机问题,近年来受到科研工作者的广泛关注。但是有机小分子电化学氧化过程以及传质机理目前还不明确,比如阳极催化剂受到CO中毒以及表面吸附转化等问题,这都制约了燃料电池的发展。因此开展阳极反应机理的研究显得尤为重要,这将有助于人们进一步认识有机小分子氧化过程,指导人们改进催化剂性能。旋转圆盘电极(rotating disk electrode,RDE)是通过精确控制电极转动,从而对电极表面的反应精确处理,目前被广泛用于研究电极动力学过程。本文将RDE技术与循环伏安技术联用研究传质对光滑Pt电极上甲醇氧化过程的影响,此外,采用多电位阶跃法(Multi-Potential Steps,STEP)研究HCOOH在单晶Pt(100)电极表面氧化成核机理。主要结论如下:1)采用RDE技术研究传质过程对甲醇氧化的影响,需要保持整个实验系统的清洁,每次实验之前都需要清洗电极以及向溶液中鼓氮气除氧的准备工作。2)在慢扫速实验中(5,10,100 mV/s),在低电势区(-0.2V到0.2V),甲醇氧化电流与扫速和转速均无关,并且趋近于零,这是由于Pt电极表面活性位点被甲醇氧化中间产物CO占据而失去活性,而随着电势增加,到达高电势区时甲醇氧化电流随转速增大而降低,这一般认为是甲醇通过双途径机理发生氧化,随着转速增加,会促进可溶性中间产物(HCHO及HCOOH),进入到电解质中,因此甲醇更多的通过非CO途径发生氧化,这样就会牺牲CO2的产量,从而使得氧化电流降低。3)在快速扫描(200,400 mV/s)实验中,在低电势区(-0.2V到0.2V),甲醇氧化电流与转速无关,但是出现了一对较大的氧化峰与还原峰,接近1mA/cm2,这是由于扫描速度很快,即反应速率也加快,导致甲醇及其中间产物在Pt电极表面来不及牢固吸附,这里表现的为吸附氢的氧化与还原,而随着电势增大,到达高电势区,甲醇氧化电流随转速增大而增大,与低扫速下实验结果相反,这可能是由于快速扫描会使得Pt电极表面“中毒”效果减轻,另外增大转速使得更多的甲醇从溶液中扩散到电解质表面,同时及时转移走更多的产物,共同促进甲醇氧化,从而使得甲醇氧化电流随转速增大而增大。4)通过对多电位阶跃法中电流-时间曲线的拟合结果表明:甲酸在单晶Pt(100)电极表面解离吸附氧化过程属于二维瞬时成核过程,并且吸附时间越长,符合越明显。(本文来源于《重庆大学》期刊2017-05-01）
李盈[5]（2016）在《离子液体中甲醇电化学氧化合成二甲氧基甲烷的研究》一文中研究指出本论文中制备了8种咪唑盐型离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(EmimBF4)、溴化1-乙基-3-甲基咪唑(EmimBr)、氢氧化1-乙基-3-甲基咪唑(EmimOH)、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BmimBF4)、溴化1-丁基-3-甲基咪唑(BmimBr)、氢氧化1-丁基-3-甲基咪唑(BmimOH)、氯化1-丁基-3-甲基咪唑(BmimCl)以及氯化1-苄基-3-甲基咪唑(BzmimCl)。用1H NMR和FT-IR对所制备的离子液体进行了表征。将制备的离子液体作为支持电解质探讨了甲醇在铂电极上的电化学氧化行为。循环伏安实验的结果表明,甲醇在Pt电极上发生了明显的氧化-还原反应。在此基础上,应用控制电位电解库仑法和恒电位电解法对电化学氧化甲醇一步法合成二甲氧基甲烷(DMM)进行了研究。实验结果表明,离子液体Emim BF4对于甲醇的电极活化及转化为DMM表现出了优良的性能,获得了较高的甲醇转化率。探讨了组成离子液体的阳离子和匹配阴离子在电解过程中的作用,以及无机盐NH4BF4与离子液体EmimBF4作为电解质时电解反应的对比。确定了离子液体即作为支持电解质又做为电催化剂的性质。同时,探讨了电解电压、电解温度、反应时间、离子液体用量以及电极种类等条件对反应的影响。确定了最佳反应条件为:工作电极和对电极均为铂电极,电解电压为3.0V,离子液体用量为0.024 mol,甲醇的用量为0.035 mol,离子液体与甲醇的摩尔比为0.069,反应温度30℃,反应时间24 h。在此最佳反应条件下,甲醇的转化率为34.7%,选择性为96.9%,电流效率为88.2%。根据文献报道的甲醇在电极上及在催化剂表面上的吸附和电活化的性质和本实验中用GC-MS测得的产物的分布,提出了甲醇通过氧化为甲醛、甲醛再与甲醇缩合形成DMM的电化学活化、转化的反应机理。(本文来源于《哈尔滨师范大学》期刊2016-06-01）
罗雪梅[6]（2015）在《Pt基催化剂的制备及在甲醇电化学氧化中的应用研究》一文中研究指出近年来,直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂的研究受到了广泛关注。Pt催化剂被认为是最有效的甲醇燃料电池催化剂,但因其资源稀缺、价格昂贵、且容易吸附中间产物CO而中毒失活,制约了燃料电池的发展。第二种金属(如Ru、Rh、Sn、Ni、Co等)的加入,不仅可改变Pt的表面电学性质,还可在较低电势下提供含氧物种,增强其抗CO毒化能力,从而提高催化剂的活性和稳定性,此外,还可减少Pt的用量,降低催化剂成本。本论文以混酸(HF与HNO3)刻蚀法制得的高比表面积的刻蚀碳化硅(SiCetched)为基底,以H2PtCl6·2H2O、NiCl2·6H2O、CoCl2·6H2O为前驱物,通过化学还原法制备了一系列PtNi/SiCetched、PtCo/SiCetched型双金属催化剂,研究了不同PtN、PtCo比例对催化剂在甲醇电氧化中催化性能的影响；此外,以SiCetched和掺锑氧化锡(antimony tin oxide, ATO)混合物为基底,制备了不同ATO加入量的Pt基催化剂,研究了基底中ATO的加入量对催化剂的甲醇催化性能的影响。本论文共分为六章,主要研究内容及结论如下：第一章主要从Pt基催化剂的活性组分和载体两方面,对直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极催化剂的研究进展进行综述,并介绍了本论文的选题意义、研究内容和创新点。第二章对本论文所用到的实验仪器,药品以及催化剂的制备、表征方法等进行了详细说明。第叁章以SiCetched为载体,制备了一系列不同摩尔比的PtNi/SiCetched催化剂,通过UV、XRD、TEM、CV和CA手段对催化剂进行表征。结果表明,PtNi/SiCetched催化剂在焙烧过程中,Ni会掺杂到Pt的面心立方晶格中,形成PtNi合金,当n(Pt):n(Ni)=3时,PtNi/SiCetched催化剂对甲醇电氧化的催化活性最好,电流密度是Pt/SiCetched型催化剂的3倍左右,Ni的加入可以明显的改善Pt催化剂的催化活性和稳定性。第四章以SiCetched为载体,制备了PtCo/SiCetahed催化剂,然后用XRD、 TEM、CV和CA手段对其表征。结果表明,当n(Pt):n(Co)=1时,PtCo/SiCetehed型催化剂对甲醇的催化活性和稳定性最好,Pt-Co合金可以削弱Pt-CO键的强度,改善催化剂的抗CO中毒能力。第五章以掺杂ATO的SiCetched为复合载体,制备了不同基底的Pt基催化剂：Pt/SiCetched、Pt/(SiCetched+ATO)和Pt/ATO。通过电化学方法对其进行了表征,研究了复合载体中ATO与SiCetched的比例对催化效果的影响。研究结果表明,与Pt/SiCetetched、 Pt/ATO型催化剂相比,以复合材料为载体得到的Pt/(SiCetched+ATO)催化剂对甲醇电氧化的催化效果最好,说明ATO的加入有效的提高了催化剂的稳定性。第六章对本论文进行了总结,并提出了论文中亟待解决的问题及展望。(本文来源于《山西大学》期刊2015-06-01）
卜兴军[7]（2015）在《甲醇电化学氧化催化剂的研究》一文中研究指出燃料电池是一种不经过燃烧直接将燃料的化学能以电化学反应方式转变为电能的能量转换装置,是21世纪最有发展前景的技术之一。其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)具有理论能量转化效率高、能量密度高、启动快等优点,是最具大规模产业化前景的燃料电池之一。电催化剂是决定DMFC性能的关键材料。碳载铂催化剂(Pt/C)是当前DMFC中应用最广泛的催化剂,但甲醇电化学氧化(MOR)过程中,中间产物CO导致的Pt失活是DMFC技术的关键问题。本文通过材料表征和电化学分析,研究开发了氧化钨修饰含氮大孔碳载铂钌催化剂,讨论了碳载体及其改性、碳载体修饰对铂及铂钌合金上MOR行为的影响。本文通过硬模板制备大孔碳(MPC)载铂催化剂,摸索了模板对MPC孔结构以及载铂的影响,结果表明,与金属铝模板相比使用CaCO3作为模板能够碳化时发气形成多级孔,得到的MPC载铂催化剂对MOR具有良好的催化活性。通过葡萄糖-尿素聚合制备含氮大孔碳(N-MPC),研究了MPC中氮对其载铂催化剂构效关系。催化剂制备过程中,N-MPC的N促进载铂时Pt的分散；在MOR催化反应过程中,N-MPC的N利于OH生成,从而强化了Pt上吸附的CO电氧化,使得含氮大孔碳载铂催化剂(Pt/N-MPC)的催化活性能显着高于Pt/MPC。氧化钨不但能产生OH,氧化钨修饰含氮碳载体还能降低CO在Pt上的吸附能,利于CO脱附。因此氧化钨修饰含氮大孔碳载铂催化剂显示出比Pt/N-MPC更高的催化活性,催化剂抗CO中毒性能得到明显改善。更进一步地,在氧化钨修饰含氮碳载体载铂的基础上,铂钌合金化进一步强化OH的形成,因此氧化钨修饰含氮大孔碳载铂钌催化剂显示出很高的催化活性。DMFC的测试结果表明, PtRu/WO3/N-MPC(43.4 wt.% PtRu)的最大功率密度达到了35mWcm-2,而Pt/WO3/N-MPC (28.6 wt.% Pt)的最大功率密度仅为28mWcm-2。对比同样的测试条件下商业化的PtRu/C (60 wt.% PtRu)催化剂,其最大功率密度只有30 m W cm-2。(本文来源于《浙江大学》期刊2015-05-05）
张宇,陈维民[8]（2015）在《碱性介质中甲醇在PdMo/MWCNT上的电化学氧化》一文中研究指出采用乙二醇还原法制备了直接甲醇燃料电池阳极Pd Mo/MWCNT催化剂,并通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、循环伏安(CV)及电化学阻抗谱(EIS)等手段,考察了Pd Mo/MWCNT催化剂在碱性介质中对甲醇电氧化反应的催化性能。结果表明,Mo的引入改善了Pd纳米粒子的分散性并提高了其甲醇电氧化性能。经300℃焙烧后得到的Mo氧化物对Pd纳米催化剂的甲醇氧化活性和抗中毒能力具有较好的促进作用。(本文来源于《电源技术》期刊2015年02期）
王霞,胡俊,李永军[9]（2014）在《电化学制备二维“花状”Pt纳米结构及其对甲醇的电催化氧化》一文中研究指出采用恒电流电化学技术在玻碳基底上制得二维"花状"Pt纳米结构(2D FPNs)样品,所用的电解液为HAuCl4+HClO4溶液,无需添加任何表面结构诱导的有机试剂,Pt纳米结构表面更"洁净",有较高的反应活性.扫描电子显微镜测试显示,2D FPNs样品是由球状纳米花构成,纳米叶子是构筑纳米花的最小单元.通过控制电沉积时间可调控球状Pt纳米花数的密度.高倍透射电子显微镜测试表明每个叶状纳米片沿着Pt(111)晶面定向生长.甲醇电催化氧化活性与电沉积时间有关.2D FPNs电极的甲醇的电催化活性稍高于商业Pt/C电极,却有更好的抗毒化能力,这可能归因于其特定的暴露晶面及表面的"洁净性".(本文来源于《电化学》期刊2014年04期）
杨伟,孙春文,陈玉金,李钒,陈立泉[10]（2014）在《直接甲醇电化学氧化Pt/Mo_2C纳米管催化剂研究》一文中研究指出【引言】近年来,对直接甲醇(DMFCs)燃料电池用于便携式电源的研究引起了广泛的关注,这是因为直接甲醇燃料电池具有如下优点:高能量密度,甲醇容易得到、资源丰富,价格低廉,以及便于安全储存和运输等。但是,直接甲醇燃料电池的商业化仍存在一些问题,主要问题之一是阳极催化剂低的催化活性,另外,大多数催化(本文来源于《第17届全国固态离子学学术会议暨新型能源材料与技术国际研讨会论文集》期刊2014-08-02）
甲醇电化学氧化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
近日,随着科学技术的迅速发展,生活水平的提高,对能源的渴求日渐增加,亟待寻找一种能量转化率高的清洁能源来代替传统的化石燃料能源。氢气燃料电池是最清洁的能源,然而由于氢气易爆炸,成本高,储存运输困难等问题,不易被利用,因此人们将目光锁定在直接甲酸燃料电池(DFAFCs)和直接甲醇燃料电池(DMFCs)上面。因为在常温常压下,甲酸和甲醇均为液体,便于储存和运输,且两者能量密度较高,获取途径简单,这些优势在一定程度上加快了直接甲酸燃料电池和直接甲醇燃料电池的商业化进程。如今,在直接甲醇燃料电池和直接甲酸燃料电池催化剂中研究最多的是纯铂(Pt)及Pt基催化剂。但是,Pt作为贵金属材料,在自然界中含量较低,使得它价格昂贵,且甲酸和甲醇在Pt催化剂表面催化氧化时产生中间物CO_(ads)并吸附在催化剂Pt的表面,致使催化剂Pt中毒失活,这些问题制约着DFAFCs和DMFCs的发展,阻碍了DFAFCs和DMFCs的商业化进程。为了降低催化过程中Pt的使用量,提高Pt的利用率,可选择导电性较好、比表面积较大的碳材料来做催化剂Pt的支持物,如石墨、碳纳米管等。导电聚合物作为近几十年来新兴起的有机半导体材料,其独特的结构也可用来作为催化剂Pt的支持物。此外,为了提高催化剂Pt的抗中毒能力和电催化氧化活性,可将Pt与其它金属(如Pd、Cu等)结合形成合金后再用于甲酸和甲醇的电催化氧化。本论文首先制备纯碳糊负载Pt电极(Pt/CPE)和系列掺杂不同含量的电池活性炭碳糊底电极负载Pt的Pt/CPEYBC(X%)复合电极,并将复合电极用于甲酸的电催化氧化研究。其次,制备不同铂钯(Pt-Pd)原子比的双金属Pt-Pd催化剂并探究其对甲酸电催化氧化活性影响。然后通过循环伏安法(CV)在底电极(CPEYBC(12%))上制备聚邻氨基苯酚(POAP)、聚邻甲氧基苯胺(POA)、聚苯胺(PANI)和聚邻甲基苯胺(POT)膜,再负载Pt催化剂,成功制备出Pt/POAP/CPEYBC(12%)、Pt/POA/CPEYBC(12%)、Pt/PANI/CPEYBC(12%)和Pt/POT/CPEYBC(12%)复合电极,并探究导电聚合物的种类和厚度对甲醇的电催化氧化活性影响。最后,在Pt/CPEYBC(12%)复合电极上初探杂质对Pt电催化氧化甲酸性能的影响。本论文实验初步研究内容如下:(1)掺杂不同含量电池活性炭的碳糊电极负载铂对甲酸的电催化氧化活性的影响用电池活性炭(YBC)、石墨和液体石蜡油为原料制备出纯碳糊底电极CPE和掺杂不同含量电池活性炭的CPEYBC(X%)底电极,在底电极上采用恒电位(-0.1 V)法沉积金属Pt得到复合电极Pt/CPE和Pt/CPEYBC(X%)。用扫描电镜(SEM)表征复合电极上催化剂Pt的形貌,SEM结果表明电池活性炭量对铂颗粒形貌有影响,Pt颗粒在底电极CPEYBC(12%)上有较好的分散性。电化学交流阻抗(EIS)技术表明Pt/CPEYBC(12%)具有最小的电荷转移电阻。最后将各复合电极用于甲酸的电催化氧化并进行了动力学研究。在电化学实验过程中,电池活性炭和石墨的比例对实现最好的电催化氧化甲酸活性至关重要,掺杂电池活性炭含量为12%的复合电极Pt/CPEYBC(12%)具有较好的电催化氧化甲酸活性和稳定性。(2)构造不同Pt-Pd原子比双金属催化剂并探究其对甲酸的电催化氧化活性影响。本节主要研究不同Pt-Pd原子比催化剂对甲酸电催化氧化活性和稳定性的影响。首先用循环伏安图中吸氢脱氢峰计算复合电极的电化学活性比表面积(EASA);其次用交流阻抗技术探究复合电极电荷转移情况;然后用SEM对催化剂Pt-Pd的形貌进行表征;最后探究不同Pt-Pd原子比对甲酸电催化氧化活性的影响,并将Pt-Pd催化剂催化氧化甲酸的正扫循环伏安图进行分峰,定量分析甲酸的直接催化氧化峰电流和间接催化氧化峰电流。实验结果表明Pt-Pd原子比对实现最好的甲酸电催化氧化活性至关重要,在本文实验条件下,电催化氧化甲酸活性较高的复合电极是Pt-Pd3/CPEYBC(12%)。(3)导电聚合物修饰碳材料负载铂后对甲醇电催化氧化活性影响用循环伏安法将邻氨基苯酚(OAP)、苯胺(ANI)、邻甲氧基苯胺(OA)和邻甲基苯胺(OT)分别聚合在掺杂12%电池活性炭的碳糊电极CPEYBC(12%)上,得到PAOP/CPEYBC(12%)、PANI/CPEYBC(12%)、POA/CPEYBC(12%)和POT/CPEYBC(12%)底电极,再通过恒电位(-100 mV)法将Pt分别沉积在PAOP/CPEYBC(12%)、PANI/CPEYBC(12%)、POA/CPEYBC(12%)和POT/CPEYBC(12%)电极上,制备出Pt/PAOP/CPEYBC(12%)、Pt/PANI/CPEYBC(12%)、Pt/POA/CPEYBC(12%)和Pt/POT/CPEYBC(12%)复合电极。利用SEM表征Pt在各底电极上的形貌,其结果表明Pt颗粒在POAP/CPEYBC(12%)底电极上分布较均匀。同时研究同一导电聚合物的制备不同圈数的膜厚度对甲醇电催化氧化活性影响。实验结果表明,随着各导电聚合物膜的制备圈数增大,甲醇的电催化氧化活性增大,当导电聚合物膜制备圈数超过6圈之后,随着导电聚合物膜的制备圈数的增大甲醇的电催化氧化活性减小。最后,研究制备同样6圈数的不同导电聚合物对甲醇的电催化氧化活性的影响,实验结果表明制备循环伏安圈数为6的聚邻氨基苯酚的Pt/POAP/CPEYBC(12%)复合电极具有最高的电催化氧化甲醇活性。(4)初探杂质对Pt/CPEYBC(12%)复合电极电催化氧化甲酸性能的影响用第二章制备的电催化氧化甲酸活性较好的工作电极Pt/CPEYBC(12%)探究杂质对甲酸电催化氧化活性影响。通过循环伏安法探究杂质在Pt表面的吸附情况以及杂质对Pt电催化氧化甲酸活性的影响。用EIS探究工作电极Pt/CPEYBC(12%)在含不同杂质的0.5 M H_2SO_4+0.3 M HCOOH体系中电荷转移电阻大小。研究结果表明在0.5 M H_2SO_4+0.3 M HCOOH体系中引入1 mM苯胺(ANI)可提高甲酸的催化氧化活性,而氯离子在Pt催化剂表面的行为与中间物CO_(ads)在铂催化剂表面行为相似:易吸附在催化剂Pt的表面,使催化剂Pt中毒失活,而苯胺和乙腈吸附在催化剂铂表面,阻碍中间物CO_(ads)的吸附,且不会使催化剂铂中毒失活。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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