粘土矿物-溶解铁-微生物复杂体系中六价铬的还原反应的研究

论文摘要

在自然环境中,由于Cr（Ⅵ）流动性较强,并对生物体具有毒害作用,而被广泛关注。而Cr（Ⅲ）微毒且难溶,常以氢氧化铬的形式吸附或沉淀在土壤或矿物表面,所以将Cr（Ⅵ）转化为Cr（Ⅲ）是治理铬污染的一种重要手段。目前关于单一因子（如溶解态Fe（Ⅱ）、有机酸等）对铬污染的迁移转化的研究报道较多,但实际铬污染场地往往是多环境因子共存的复杂体系,因此通过研究多环境因子共存的复杂体系对铬元素的迁移转化规律,对实际环境治理工程具有重要意义。本文通过模拟地下水环境,将多个自然环境中常见的的单一因子（溶解态Fe（Ⅱ）,粘土矿物,乳酸和微生物）组合成复杂的多环境因子。首先探究在中性、厌氧环境中,粘土矿物绿脱石中的结构态Fe（Ⅱ）与粘土矿物和溶解态Fe（Ⅱ）混合形成的复合态Fe（Ⅱ）对Cr（Ⅵ）还原的影响,发现（1）粘土矿物绿脱石结构中的Fe（Ⅱ）还原Cr（Ⅵ）的速率相对复合态Fe（Ⅱ）还原Cr（Ⅵ）的速率较慢,并且乳酸钠在反应过程中可以作为额外电子供体参与Cr（Ⅵ）的还原。（2）复合态Fe（Ⅱ）与Cr（Ⅵ）反应形成的铬铁氧化物或氢氧化物对Cr（Ⅵ）具有吸附作用,说明在复合态Fe（Ⅱ）体系中,Cr（Ⅵ）的去除是还原和吸附反应共同作用的结果。然后,我们通过向上述体系中加入异化铁还原模式菌MR-1,探讨不同形态Fe（Ⅱ）-微生物共存体系对Cr（Ⅵ）还原的影响。通过对反应产物进行水化学分析和矿物表征,结果表明（1）在不同形态的Fe（Ⅱ）-微生物体系中,Cr（Ⅵ）的还原速率与还原量主要受到Fe（Ⅱ）的赋存形式及含量和菌的活性的影响。（2）粘土矿物可以通过吸附或固定Cr（Ⅵ）的还原产物,减少其与微生物的直接接触,对微生物起到一定的保护作用,进而提高了微生物的活性,并通过微生物还原Fe（Ⅲ）形成的Fe（Ⅱ）间接促进了Cr（Ⅵ）的还原。（3）通过研究不同含铁量的粘土矿物（富铁的绿脱石和贫铁的钠蒙脱石）组成的粘土矿物-溶解铁-微生物的复杂体系发现,微生物还原体系中Fe（Ⅲ）的速率和还原量与粘土矿物的含铁量成正比。本论文通过研究粘土矿物,溶解铁和微生物以及有机酸共存的多因子复杂体系对Cr（Ⅵ）还原反应的过程发现,富铁粘土矿物-溶解态Fe（Ⅱ）体系与微生物MR-1共同作用下可以最大程度的提高Cr（Ⅵ）还原的速率和还原量,对于类似地下水这样一个复杂的环境中的铬污染的治理具有重要的启示意义。

论文目录

• 摘要
• abstract
• 缩略词及术语注释表
• 1 引言
•   1.1 研究背景及选题依据
•     1.1.1 铬污染来源及现状
•     1.1.2 铬污染治理方法
•     1.1.3 粘土矿物与微生物在铬污染物转化过程中的重要作用
•   1.2 研究目的
•   1.3 技术路线
• 2 乳酸钠存在的环境中不同形态的Fe（Ⅱ）对Cr（Ⅵ）还原的影响
•   2.1 材料与方法
•     2.1.1 粘土矿物的分离与提纯
•     2.1.2 化学还原态粘土的制备
•     2.1.3 Fe（Ⅱ）（aq）储备液的制备
•     2.1.4 复合态Fe（Ⅱ）的制备
•     2.1.5 重铬酸钾储备液的制备
•     2.1.6 乳酸钠储备液的制备
•     2.1.7 实验体系的建立
•     2.1.8 Cr（Ⅵ）浓度的测定
•     2.1.9 结构态Fe（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）（aq）以及总铁的测定
•     2.1.10 上清中总Cr的测定
•     2.1.11 乳酸钠的测定
•     2.1.12 矿物的表征
•   2.2 结果
•     2.2.1 Fe（Ⅱ）（aq）在粘土矿物上的吸附平衡曲线
•     2.2.2 实验体系中Cr（Ⅵ）的变化曲线
•     2.2.3 实验体系中 Fe（Ⅱ）变化曲线
•     2.2.4 Fe（Ⅱ）的氧化量与Cr（Ⅵ）的还原量的比值
•     2.2.5 上清中Cr（Ⅵ）去除反应的动力学拟合分析
•     2.2.6 实验体系中乳酸钠的变化
•     2.2.7 实验组在反应终点上清液中的总铬与Cr（Ⅵ）
•     2.2.8 粘土矿物的结构与形态及元素的分布
•     2.2.9 XRD数据分析
•   2.3 讨论
•     2.3.1 复合态Fe（Ⅱ）与粘土矿物绿脱石中结构态Fe（Ⅱ）对Cr（Ⅵ）的还原
•   2.4 小结
• 3 微生物对不同形态Fe（Ⅱ）还原Cr（Ⅵ）的影响
•   3.1 材料与方法
•     3.1.1 微生物的培养与制备
•     3.1.2 复合态Fe（Ⅱ）的制备
•     3.1.3 实验体系的建立
•     3.1.4 Cr（Ⅵ）浓度的测定
•     3.1.5 结构态Fe（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）（aq）以及总铁的测定
•     3.1.6 上清中总Cr的测定
•     3.1.7 上清中乳酸钠的测定
•     3.1.8 矿物与微生物的表征
•   3.2 结果
•     3.2.1 不同形态的Fe（Ⅱ）-微生物体系对Cr（Ⅵ）的还原
•     3.2.2 微生物对实验体系中Fe（Ⅲ）的还原
•     3.2.3 实验体系中总铁的变化曲线
•     3.2.4 实验体系中乳酸钠初始点和终点的改变量
•     3.2.5 反应终点上清液中的总铬与Cr（Ⅵ）
•     3.2.6 矿物与微生物的相互作用关系及其形态表征和元素分布
•     3.2.7 XRD数据分析
•   3.3 讨论
•     3.3.1 不同形态的Fe（Ⅱ）在微生物的作用下对Cr（Ⅵ）的还原
•     3.3.2 微生物对实验体系中的Fe（Ⅲ）的还原
•     3.3.3 多次的氧化还原循环对实验体系中铁元素的影响
•   3.4 小结
• 4 主要结论和未来展望
•   4.1 主要结论
•   4.2 未来展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 杨学伟

导师: 董海良,蒋宏忱

关键词: 溶解态,粘土矿物,微生物,铬的还原

来源: 中国地质大学(北京)

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,环境科学与资源利用

单位: 中国地质大学(北京)

分类号: P579;X523

DOI: 10.27493/d.cnki.gzdzy.2019.000399

总页数: 65

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