导读:本文包含了丙烷氧化脱氢论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:丙烷,催化剂,分子筛,丙烯,石墨,选择性,载体。
丙烷氧化脱氢论文文献综述
周梦影[1]（2019）在《氮掺杂石墨烯的制备及负载型催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能研究》一文中研究指出近十年来,由于非金属催化剂具有成本低、可靠性高、生物相容性和可持续性等优点,人们对非金属催化剂的研究越来越感兴趣。石墨烯(RGO)本身具有独特的晶体结构和物理性能而受到研究者们的青睐。对石墨烯进行氮掺杂表面修饰得到氮掺杂石墨烯(N-RGO),较纯石墨烯具有更为优异的性能。目前市场丙烯供不应求,制备丙烯的传统工艺已经难以满足人们的需求,丙烷氧化脱氢制丙烯体系是催化领域的研究热点,首要前提是制备具有高寿命和高丙烯选择性的催化剂。氮原子与O_2分子的强相互作用,可活化分子氧,增强催化剂的反应活性,因此对石墨烯表面进行改性,可使其具有较好的丙烷氧化脱氢催化性能。NiO丙烷氧化脱氢转化率高但选择性低,因此常与载体结合成为复合材料使用,而石墨烯由于其良好的电学性能、部分缺陷位和巨大的比表面积,使其成为NiO复合改性的理想材料。本文以石墨粉为原料,采用Hummers法合成GO,然后以GO为前驱体,利用溶剂热法和化学氧化还原法两种方法制备出石墨烯,探究两种方法对RGO的结构性质的影响,最后选用溶剂热法负载NiO,并进行氮掺杂修饰石墨烯制备了N-RGO催化剂,并对制得的一系列催化剂进行XRD,TEM,XPS,Raman,热重分析等一系列表征,并评价其丙烷氧化脱氢反应的催化性能,考察原料气流速和烷氧比对其催化性能的影响。具体的研究内容及结果如下:1.以抗坏血酸为还原剂,采用化学氧化还原法制备石墨烯,抗坏血酸与GO用量比为2:1时,超声1 h,得到石墨烯结构完整。以无水乙醇为溶剂的溶剂热法,在160 ℃、反应12 h可以将GO还原制备出RGO,操作过程简单。2.采用溶剂热法制备的NiO/RGO催化剂,空速40 mL/min、烷氧比为1:1,1%NiO/RGO催化剂的丙烷氧化脱氢性能最好,在500 ℃时,其丙烷转化率28.66%,丙烯选择性为28.08%,丙烯收率8.05%。NiO均匀分散在石墨烯上,两者之间产生一定的协同作用。3.采用溶剂热法制备氮掺杂石墨烯催化剂,空速60 mL/min、烷氧比为1:1,N-RGO(Ⅲ)催化剂的丙烷氧化脱氢性能最好,在500℃时,其丙烷转化率为31.64%,丙烯选择性为46.44%,丙烯收率14.69%。1%NiO/N-RGO(Ⅲ)催化剂的丙烯选择性低温高达60.79%,氮掺杂使石墨烯的纳米层结构堆积更为紧密,并且呈现出褶皱的薄纱状形貌,增加了石墨烯的缺陷位,氮原子与氧分子发生强相互作用,进一步增强了分子氧的活化能力,从而提高其反应活性。(本文来源于《内蒙古师范大学》期刊2019-06-18）
杜凯敏,范杰[2]（2019）在《丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展》一文中研究指出开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足,近年来,人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展现状,综述了近年来文献报道的丙烷氧化脱氢催化剂体系(V基、Cr基、Co基、Ni基、Mo基、Pt基、Ce基和非金属基催化剂)、机理研究和不同氧化剂选择,并对各自的优势和不足进行了简单分析。分析发现,虽然目前丙烷氧化脱氢催化剂的种类非常广泛,但产物丙烯的收率仍有待提高,机理研究也需要更加系统和深入。最后指出,系统研究丙烷氧化脱氢机理,并在此基础上开发先进催化剂,进一步提高丙烯的选择性和收率是未来丙烷氧化脱氢研究的重要方向。(本文来源于《化工进展》期刊2019年06期）
杜凯敏,郝梦佳,李志年,洪伟,刘娟娟[3]（2019）在《聚磷酸配体修饰调控氧化镍纳米颗粒在丙烷氧化脱氢反应中的选择性（英文）》一文中研究指出利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>300 oC)气相反应涉及不多,这主要是因为高温反应条件下有机配体分子不稳定.因此,开发稳定的配体及修饰方法是克服该局限性并将配体修饰策略应用到一些重要的高温反应中的关键.本文以聚磷酸根作为一种高效且热稳定性良好的无机配体对氧化镍纳米颗粒表面进行修饰.红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜等分析证实,聚磷酸物种原位修饰在氧化镍表面之后,氧化镍纳米颗粒的物性结构未发生明显变化,但聚磷酸物种与NiO之间存在一定的电子相互作用.将具有不同磷修饰量的氧化镍催化剂应用于极具挑战的丙烷氧化脱氢制丙烯反应中.结果表明,聚磷酸修饰后,氧化镍纳米催化剂的丙烯选择性有了极大提高.相比单纯纳米氧化镍(10%丙烷转化率, 19%丙烯选择性),经聚磷酸配体修饰后,在相同丙烷转化率下产物丙烯的选择性提高了2–3倍(10%丙烷转化率, 66%丙烯选择性).稳定性实验(450 oC, 70 h)和热重分析等结果表明,聚磷酸物种具有良好的热稳定性,可作为稳定的配体用于长时间高温催化测试.进一步采用动力学实验和丙烯脱附等方法及理论计算对反应机理进行了探究,认为配体的引入可以减弱丙烯在催化剂表面的吸附亲和性,进而提高丙烯选择性.本文研究结果证实了配体修饰这一策略在高温气相反应中应用的可行性,该策略有望在其他一些重要高温反应中得到进一步应用.(本文来源于《催化学报》期刊2019年07期）
曹磊,代鹏程,刘丹丹,顾鑫,李良军[4]（2019）在《羰基化石墨片催化丙烷氧化脱氢制丙烯》一文中研究指出以资源丰富的石墨片为原材料,通过简单的气相氧化处理制得羰基化石墨片,并发现羰基化石墨片可以高选择性催化丙烷氧化脱氢制丙烯:当丙烷转化率为12.4%时,丙烯的选择性高达73.9%,且副产物乙烯的选择性为13%。羰基化石墨片优良的烯烃选择性远超利用相同气相氧化处理的碳管,并且可以媲美目前催化性能最优的六方氮化硼材料。催化剂具有良好的稳定性,在505℃的反应温度下,经过48h的氧化脱氢反应测试后,催化剂性能无明显的衰减。多种表征技术表明:气相氧化处理不会破坏石墨片的结构,且保留了石墨自身的高温抗氧化性,而经过气相氧化处理羰基官能团的比例大幅度提高,羰基作为活性位与丙烷中的氢原子发生反应,自身形成羟基而丙烷则转换为丙烯,羟基在高温下与氧原子反应生成为羰基,从而完成催化剂的重生,继续下一个循环。这种发生在催化剂表面的可控催化方式,保证了丙烷氧化脱氢过程中选择性生成丙烯,避免了深度氧化。另外,石墨材料的来源广泛,成本低,作为催化剂可以极大地推动丙烷氧化脱氢的工业化。(本文来源于《无机材料学报》期刊2019年11期）
祝琳华,吴植宇,司甜[5]（2019）在《介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响》一文中研究指出以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射线衍射、N_2吸附-脱附和透射电镜表征了所制备样品的孔道结构,采用Raman光谱着重研究了不同方式引入的钒物种在Na_(0.1)Zr_(0.9)PO上的存在状态,并将催化剂上钒物种的存在状态与其在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能相关联,探讨在介孔磷酸盐分子筛上构筑丙烷氧化脱氢活性位的合适方法。研究结果表明:掺杂方式引入的钒物种不仅可以同时以孤立态和聚集态存在,并且当钒含量高于8%时仍能保持高度分散状态,不容易出现导致催化性能下降的结晶态V_2O_5,与浸渍负载相比,本文采用掺杂方式制备的钒基催化剂样品普遍显示出更好的丙烷氧化脱氢活性和更高的丙烯选择性。此外,以碱金属Na掺杂的介孔磷酸盐分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO作为钒基催化剂的载体,虽然丙烷氧化脱氢反应的活性受到一定程度的抑制,但却可以使丙烯的选择性有所提升。(本文来源于《化工进展》期刊2019年05期）
侯博礼[6]（2019）在《VO_x/Al_2O_3制备及其表面钒物种与丙烷氧化脱氢反应性能研究》一文中研究指出揭示钒-基催化剂表面钒物种(VOx)和丙烷氧化脱氢制丙烯反应之间的构-效关系对于设计高性能催化剂具有重要的理论指导意义,但其仍然是一个具有挑战性的课题。传统负载方法制备的催化剂表面物种较为复杂,包括孤立、低聚、多聚和结晶态的钒物种,导致对理解表面物种类型和反应性能之间构-效关系存在争议。本论文采用热解金属有机骨架材料(MIL-47)和等体积浸渍的方法分别制备负载型VOx/A1203催化剂,重点研究前驱体热解温度和催化剂焙烧温度对表面钒物种分布状态的影响,同时建立其与丙烷氧化脱氢反应性能之间的关系。具体研究内容如下:(1)以MIL-47为前驱体,采用固相研磨和热解的方法制备具有不同担载量(1.2～14.0 wt.%)的VOx/Al2O3催化剂。结合催化剂表征和评价结果,关联表面钒物种与丙烷氧化脱氢反应活性和产物选择性,结果发现:当热解温度为500 ℃时,催化剂表面未形成单层覆盖,MIL-47骨架中钒氧簇通过迁移和聚集直接形成V205;当热解温度为600℃时,V205颗粒发生熔融和重新分散,形成孤立或低聚钒物种,直至单层覆盖之后,再形成V2O5晶体颗粒;催化剂表面孤立或低聚钒物种和直接在载体表面形成的微小V2O5颗粒具有较高的反应活性(TOF约为0.018 s-1)和丙烯选择性;多聚钒物种和单层覆盖之后形成的V205颗粒具有较低的活性和丙烯选择性。(2)采用等体积浸渍的方法制备具有不同担载量(1.2～14.0 wt.%)的VOx/Al2O3催化剂。结合催化剂表征和评价结果,关联表面钒物种与丙烷氧化脱氢反应活性和产物选择性,结果发现:焙烧温度影响催化剂表面V205颗粒形成的阈值,高温(600 ℃)比低温(500 ℃)更容易形成V2O5晶体颗粒;催化剂表面钒物种的演变过程遵循从孤立、低聚、多聚到单层覆盖,再到形成叁维结晶的V2O5颗粒,且随表面钒密度增加,其颗粒尺寸增大;催化剂表面孤立或低聚钒物种的活性相当(约为0.017 s-1),催化剂表面钒密度增加,TOF降低,丙烯选择性逐渐减小,燃烧产物选择性增加。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2019-05-01）
祝琳华,贺召宏,司甜,何艳萍[7]（2019）在《柱撑型钒基催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢催化性能》一文中研究指出以人工合成的3种不同层板组成的层状双羟基金属氢氧化物MgAl-CO3-LDHs、CoAl-CO3-LDHs和NiCrCO3-LDHs为载体,以偏钒酸钠NaVO3为柱撑剂和钒前体,采用离子交换法制备了钒柱撑的催化剂样品(MgAlVO、CoAlVO和NiCrVO),通过XRD、FTIR、XPS和Raman等手段表征了样品的物相、钒物种的存在形态以及钒的价态,以丙烷氧化脱氢制丙烯为模型反应,表征了所制备的催化剂样品的催化性能,着重探讨了LDHs载体的层板组成以及钒的含量对催化剂样品中的钒氧物种存在形态及其丙烷氧化脱氢催化性能的影响。结果表明:以20%理论含量的钒柱撑MgAl-CO3-LDHs所制备的催化剂样品20%MgAlVO对丙烷氧化脱氢反应的催化性能较好,当反应温度为560℃时,丙烯收率可以达到11.3%,Raman光谱显示该催化剂样品中的钒以Mg3V2O8和α-Mg2V2O7两种形式共存,且晶格氧O2-和吸附氧O-所占的比例较为均衡,有利于获得较好的丙烷氧化脱氢催化性能,而在同样条件下制备的催化剂样品20%CoAlVO和20%NiCrVO中的钒物种只观察到分别以Co3V2O8和Ni3V2O8存在的正钒酸盐,前者对丙烯的收率不到8%,后者甚至完全得不到丙烯。(本文来源于《化工进展》期刊2019年08期）
王浩渺[8]（2019）在《溶胶凝胶法制备铬基负载介孔硅催化剂及其在丙烷氧化脱氢反应中的应用》一文中研究指出丙烯是塑料、合成橡胶和合成纤维叁大合成材料的基本原料,也是重要的化工原料,其需求量逐年增加。除传统的蒸汽裂解、催化裂化以及甲烷制丙烯(MTO)等方法外,新型的丙烯制备方法受到越来越多的关注。丙烷通常作为燃料使用,被广泛的用于驱动各种车辆,也常用作取暖和做饭时的燃料,经济效益低下。因而,通过丙烷脱氢技术,制备得到高经济效益的丙烯产品显得尤为重要。当前,铬系催化剂已用于丙烷脱氢的工业生产,但通常都是通过浸渍法制备而成,相比而言,溶胶凝胶法因其良好分散性在近年来被更广泛的关注。本文将采用溶胶凝胶法制备不同铬基负载介孔硅催化剂,并探究各条件变化其性能的影响。首先,采用溶胶凝胶法,分别在反应的不同阶段加入活性物前驱体九水合硝酸铬,制备得到铬基催化剂Cr/MSS-X。通过对催化剂进行活性评价,得到不同阶段加入活性物前驱体时各催化剂催化性能的差异,再依靠先进的科学技术对各催化剂进行表征,探究催化性能差异的根本原因。实验结果表明,在合成的成核初期过后加入活性物前驱体,得到的催化剂有最好的Cr分散性,从而表现出最优的催化性能。其次,采用溶胶凝胶法,分别使用水,水和乙醇混合溶液作为溶剂,将硅酸四乙酯和九水合硝酸铬依次加入,或将硅酸四乙酯和九水合硝酸铬预混后加入溶液,探究在不同体系中,预混和不预混情况下,催化剂催化性能的差异。结果表明在水溶液的体系中,不预混得到的催化剂其催化性能比预混好;然而在水和乙醇混合溶液体系中,预混得到的催化剂其催化性能优于不预混。最后,采用溶胶凝胶法和油水自组装,制备出核为小孔,壳为大孔的具有梯度孔结构的介孔二氧化硅载体,再通过传统浸渍的方法,将活性金属Cr浸渍在载体上,制备得到催化剂。通过表征和活性测试得到最优负载量,并与普通的单一介孔结构为载体的催化剂进行比较。结果表明,当Cr负载量为5%时,其催化性能最好,且较单一介孔结构为载体的催化剂有着更好的稳定性。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-03-30）
王继东[9]（2018）在《钒镁体系催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯的研究》一文中研究指出本文以β分子筛和γ-Al_2O_3作为载体,V作为活性组分,Mg作为改性助剂制备了负载型钒镁催化剂,利用共沉淀法制备了钒镁尖晶石(MgV_2O_4)。建立了循环伏安法测定钒基催化剂中V价态的方法。在固定床石英反应器上评价催化剂在反应过程的催化性能,使用XRD、CV等表征方法对催化剂进行研究,利用原位红外光谱仪(In Situ IR)探索丙烷和丙烯在催化剂上的静态吸附和程序升温反应过程的变化。结果表明:1.建立循环伏安法测定钒基催化剂中V价态的方法,测试条件为:硫酸电解液pH=1.0、扫描电压(-0.6V~0.9V)、灵敏度1mA、扫描速率0.05V/s。测试结果:V~(5+)还原电位为-0.38V和0.32V,V~(4+)为-0.23V和0.23V,V~(3+)为-0.13V和0.38V。MgV_2O_4的还原电位与V~(3+)的两个电位有很好的对应,此方法用于测定钒基催化剂中V的价态是可行的。2.MgV_2O_4评价结果为:丙烯选择性为55.6%,丙烷转化率为11.2%。电化学结果表明反应后的MgV_2O_4在-0.13V处的还原峰消失,0.38V处的还原峰增强,0.38V可能为V~(3+)的稳定特征电位。3.β分子筛负载的钒基催化剂,8V/β催化剂的活性较好,加入改性金属Mg后8V4Mg/β催化剂的活性升高,丙烯选择性73.6%,丙烷转化率为12.4%。电化学结果表明V/β、8V-Mg/β催化剂中钒的价态为+3价,反应过程由V~(3+)向V~(5+)或无定型VO_X转化。4.γ-Al_2O_3负载的钒基催化剂,8V/γ-Al_2O_3催化剂的活性较好,加入改性金属Mg后8V4Mg/β催化剂的活性较好。电化学结果表明V/γ-Al_2O_3、8V-Mg/γ-Al_2O_3催化剂中包含V~(3+)或V~(5+)物种,在反应时相互转化,这可能与γ-Al_2O_3的结构有关。5.使用原位红外光谱仪考察丙烷在β分子筛、8V/β和8V4Mg/β催化剂上的静态吸附及在V/γ-Al_2O_3催化剂上程序升温反应过程,并研究丙烷和丙烯在MgV_2O_4上的反应过程。结果表明:活性因子V的加入可明显提高V/β催化剂对丙烷的吸附能力,V/γ-Al_2O_3催化剂中V含量低时丙烷易深度氧化生成CO_2,当V含量超过8%时丙烯选择性变低。改性助剂Mg对丙烯选择性有益,丙烷在MgV_2O_4上程序升温反应时出现了V=O特征峰。6.应用LAMMPS-ReaxFF对C_3H_8、O_2和V_2O_5、C_3H_8和V_2O_5,C_3H_6、O_2和V_2O_5以及C_3H_6和V_2O_5进行分子模拟,结果表明:反应过程中最先出现的中间体为O_(90)V_(42),反应过程前期是V_2O_5在表面的聚集过程,在没有氧气参与时,丙烷、丙烯与V_2O_5的反应过程中,多个基元反应会与O_2V中间物有关。(本文来源于《北京服装学院》期刊2018-12-01）
张亚柳,杨双,师勉,梅毅,罗永明[10]（2018）在《Cr/MCM-41催化剂的制备及其用于丙烷非氧化脱氢反应》一文中研究指出实验分别采用连续吸附法和传统浸渍法制备Cr/MCM-41催化剂(分别记为Cr/MCM-41-ad和Cr/MCM-41-imp),将制备的Cr/MCM-41催化剂用于丙烷非氧化脱氢制丙烯反应,并对反应过程中的温度、压力、空速等反应条件进行优化,在合适的条件即反应温度为630℃、压力为0.1 MPa、空速为4500 mL·h-1·g-1下比较两种方法制备的催化剂在丙烷脱氢制丙烯反应的催化性能.我们采用XRD、SEM-mapping、XPS、UV-vis、H2-TPR等表征手段对催化剂上α-Cr_2O_3晶体粒径、活性组分及分布等进行表征分析,结果表明Cr/MCM-41-ad和Cr/MCM-41-imp中同时均存在Cr(VI)、Cr(III)和α-Cr_2O_3.其中XRD和SEM-Mapping结果可知,Cr/MCM-41-ad上获得的α-Cr_2O_3晶体粒径较小且分散性好;通过UV-vis、XPS和TPR结果证明Cr/MCM-41-imp催化剂存在非活性孤立态Cr(VI),较难还原,影响其反应活性.相比之下,吸附法制备的催化剂使Cr高分散,可避免形成非活性孤立态Cr(VI),进而提高丙烷脱氢催化活性.因此,吸附法制备的铬基催化剂用于丙烷脱氢制丙烯有一定的借鉴作用.(本文来源于《分子催化》期刊2018年05期）
丙烷氧化脱氢论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足,近年来,人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展现状,综述了近年来文献报道的丙烷氧化脱氢催化剂体系(V基、Cr基、Co基、Ni基、Mo基、Pt基、Ce基和非金属基催化剂)、机理研究和不同氧化剂选择,并对各自的优势和不足进行了简单分析。分析发现,虽然目前丙烷氧化脱氢催化剂的种类非常广泛,但产物丙烯的收率仍有待提高,机理研究也需要更加系统和深入。最后指出,系统研究丙烷氧化脱氢机理,并在此基础上开发先进催化剂,进一步提高丙烯的选择性和收率是未来丙烷氧化脱氢研究的重要方向。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
丙烷氧化脱氢论文参考文献
[1].周梦影.氮掺杂石墨烯的制备及负载型催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能研究[D].内蒙古师范大学.2019
[2].杜凯敏,范杰.丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展[J].化工进展.2019
[3].杜凯敏,郝梦佳,李志年,洪伟,刘娟娟.聚磷酸配体修饰调控氧化镍纳米颗粒在丙烷氧化脱氢反应中的选择性（英文）[J].催化学报.2019
[4].曹磊,代鹏程,刘丹丹,顾鑫,李良军.羰基化石墨片催化丙烷氧化脱氢制丙烯[J].无机材料学报.2019
[5].祝琳华,吴植宇,司甜.介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响[J].化工进展.2019
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[8].王浩渺.溶胶凝胶法制备铬基负载介孔硅催化剂及其在丙烷氧化脱氢反应中的应用[D].上海师范大学.2019
[9].王继东.钒镁体系催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯的研究[D].北京服装学院.2018
[10].张亚柳,杨双,师勉,梅毅,罗永明.Cr/MCM-41催化剂的制备及其用于丙烷非氧化脱氢反应[J].分子催化.2018
论文知识图
