导读:本文包含了气相氧化羰基化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:羰基,碳酸,催化剂,甲醇,甲酯,气相,分子筛。
气相氧化羰基化论文文献综述
王伟黎[1]（2017）在《甲醇气相氧化羰基化一步法合成碳酸二甲酯新型复合催化剂的制备及性能研究》一文中研究指出碳酸二甲酯(DMC)是一种绿色有机溶剂,可以用作燃油添加剂等,具有广泛的应用前景。甲醇气相氧化羰基化一步法合成DMC是一条经济绿色的合成路线。该工艺的关键是高效催化剂的开发。本文在PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC催化剂的基础上,制备了氧化铝封装复合催化剂(PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3)和负载离子液体液膜催化剂(PdCl_2-CuCl_2-KOAc-IL/SAC),旨在解决催化剂因氯离子流失导致的催化剂失活问题。采用氧化铝超声分散旋转蒸发法制备了氧化铝封装PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3催化剂,考察了分散溶剂、氧化铝用量等对催化剂结构及反应性能的影响。在氧化铝用量为1.0 g,氧化铝分散在0.1 mol/L盐酸溶液条件下,Al_2O_3封装的最为均匀。活性评价结果表明,与PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC催化剂相比,PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3催化剂活性存在诱导期,但催化剂的活性稳定性提高,在经过诱导期后,DMC的最高时空收率达到了917 g·L-cat~(-1)·h~(-1),其活性稳定时间达到28 h。当运转时间超过35 h后,催化剂又呈现出明显的失活状态。表征结果表明,反应后两种催化剂的比表面和孔容孔径均比新鲜的催化剂明显下降,封装后的PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3催化剂比表面的降低程度明显小于PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC催化剂。反应过程中生成的KCl晶体导致的催化剂比表面下降很可能是造成催化剂失活的一个重要原因。XPS表征结果表明,氧化铝的封装处理导致的PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3催化剂表面中低价铜含量的减少应该是造成催化剂初始活性降低和产生活性诱导期的主要原因。以叁种含氯离子液体[Bmim]Cl、[BMImCl][AlCl_3]和[HMMIm]Cl作为液膜相制备了负载液膜催化剂PdCl_2-CuCl_2-KOAc-IL/SAC。以[Bmim]Cl为液膜相时催化剂的性能较好,活性稳定后的最高时空收率为分别为878 g·L-cat~(-1)·h~(-1)。稳定性评价实验表明,相比未负载液膜的固载催化剂,负载液膜能够在一定程度上改善催化剂的稳定性,但效果并不十分的明显。(本文来源于《河北工业大学》期刊2017-05-01）
丁晓墅,岳川,王淑芳,赵新强,王延吉[2]（2014）在《负载液膜催化剂催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的性能》一文中研究指出制备了新型负载液膜催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc-EG/AC,并用于甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯(DMC),考察了二甘醇、叁甘醇和四甘醇及其混合物等不同液膜相,以及制备方法对所制备催化剂在合成DMC反应中催化性能的影响。结果表明,二甘醇作为液膜相,采用高温加压浸渍法制备的催化剂的DMC空时收率比固载型催化剂显着提高。在反应温度160℃、反应压力0.3 MPa、n(CH3OH)∶n(CO)∶n(O2)=3.6∶2.3∶1、原料气体积空速7100h-1条件下,DMC空时收率最高可达921g/(Lcat·h),并且催化剂稳定性也有较大提高。高温加压浸渍法有利于液膜相分散于活性炭孔道中,并保持相对稳定。液膜相的黏度和分子大小是影响负载液膜催化剂反应性能的主要因素。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2014年06期）
郑华艳,秦瑶,李忠,张国强,孟凡会[3]（2014）在《Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析》一文中研究指出采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得Cu/AC催化剂,用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯,通过对反应不同时间的催化剂进行XRD、TEM、H2-TPR、AAS、XPS和O2-TPD等表征,探讨反应过程中铜物种状态的变化规律及其催化性能。结果表明,新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在;进行反应后,单质Cu吸附反应气氛中的O2并转化为晶格氧生成Cu2O物种,反应4 h时,催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu2O,为反应的进行提供活性组分和晶格氧,表现出较好的催化活性;随着反应继续进行,催化剂中Cu2O晶粒长大,并被表面吸附氧进一步氧化为CuO,Cu2O含量减少,CuO含量增加,同时铜物种发生了较严重的团聚现象,导致催化剂活性下降。(本文来源于《无机化学学报》期刊2014年09期）
孟凡会,秦瑶,郑华艳,王佳臻,徐腈蔓[4]（2013）在《Cu/AC催化剂制备方法对气相甲醇氧化羰基化的影响》一文中研究指出以醋酸铜和硝酸铜为铜源,分别采用浸渍法和沉积沉淀法制备了活性炭(AC)负载型无氯Cu/AC催化剂,并考察了制备方法对催化剂微观结构及气相甲醇氧化羰基化反应的影响。结果表明,以硝酸铜为铜源,采用沉积沉淀法制备的Cu/AC-D催化剂中Cu物种以CuO和Cu2O为主,活性低;采用醋酸铜溶液浸渍活性炭制备的Cu/AC-A催化剂中Cu物种以单质Cu0的形式存在,活性大幅提升;以硝酸铜溶液浸渍活性炭制备的Cu/AC-N催化剂中Cu物种以单质Cu0为主,并存在一定量的Cu2O和CuO物种,该方法制备的催化剂中CuO和Cu2O还原温度低,Cu晶粒尺寸小,CO的低温吸附能力强,催化活性高,碳酸二甲酯的选择性和时空收率分别达到83.3%和177.0mg/(g·h),200h内平均失活率仅为0.25%/h。(本文来源于《太原理工大学学报》期刊2013年04期）
郭天玉,郑华艳,董睿敏,孟凡会,李忠[5]（2012）在《甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究进展》一文中研究指出综述了近年来甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的铜基催化剂由含氯催化剂、低氯催化剂到完全无氯催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的结构特征、催化性能及存在问题,并指出催化剂的发展趋势和应用前景。(本文来源于《工业催化》期刊2012年04期）
陈振松,刘定华,刘晓勤[6]（2012）在《铜配合物催化乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯产物的气相色谱分析》一文中研究指出针对铜配合物催化乙醇液相氧化羰基合成碳酸二乙酯反应,使用气相色谱(GC),分别以Proarak-Q及402有机载体为固定相,采用保留时间比对和峰高增加法对反应产物进行分析。结果显示:Proapak-Q为固定相时各组分的分离度均大于1.5。在此基础上,定性定量分析了羰基化反应的液相产物,结果表明副产物分别是甲酸乙酯、乙酸乙酯和丙酸乙酯;其平均相对标准偏差和平均相对误差分别为1.39%和1.00%,准确度能满足分析的要求。(本文来源于《南京工业大学学报(自然科学版)》期刊2012年01期）
徐燏,王绍领[7]（2011）在《CO气相氧化羰基合成碳酸二甲酯的产物分析与检测》一文中研究指出碳酸二甲酯(DMC)在化学工业中的应用广泛,是一种重要的有机合成中间体,也可以用于油品添加剂以及清洁剂、表面活性剂、制革柔软剂中的添加剂等。因其毒性较小,被誉为"绿色"化工产品。DMC的生产方法较多,其中以CO气相氧化羰基合成碳酸二甲酯,因原料便宜易得,毒性小,工艺简单,是最有前途的方法。(本文来源于《濮阳职业技术学院学报》期刊2011年04期）
张兆卿[8]（2011）在《甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯》一文中研究指出碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的绿色化工产品,在环保型溶剂、涂料、制药及燃料添加剂等方面具有广泛的应用前景,被誉为21世纪有机合成的―新基块‖,其绿色合成路线是近年来研究的热点。甲醇气相氧化羰基化法是一种较为理想的DMC合成方法,但主要缺陷是甲醇转化率低,催化剂易于失活。为此,本论文的重点工作是:利用模板法合成介孔材料,以其为载体制备出负载型的Pd、Cu催化剂,考察该类型催化剂上甲醇气相氧化羰基化反应性能,同时研究载体、助剂和活性组分前躯体等因素对催化剂性能的影响,结果如下:1.介孔材料的合成及其负载的Pd-Cu双金属催化剂的反应性能。以SBA-15为模板,蔗糖为碳源,合成出介孔炭材料。SEM,XRD和N_2物理吸附测试结果显示:介孔炭呈棒状,质地疏松,有序度良好,表面积大,且孔道分布均匀,孔径集分布中在4nm左右。将合成的介孔炭作为载体应用于甲醇气相氧化羰基化反应中,活性评价结果显示:甲醇的初始转化率很高,达到了27%左右,可是产物对甲醇的选择性偏低,只有7%。随着反应的进行,转化率逐渐下降到18%,而DMC对甲醇的选择性在6h则升高到30%,且在随后的测试段内保持稳定。对比活性炭负载的催化剂反应性能,可以看出炭质载体的孔结构的改变、孔径的增大并不能有效提高催化剂的反应性能,说明本反应体系所涉及的传质阻力较小,影响催化剂反应性能的关键因素应是金属活性物种的分散度。2.以多羟基化合物为助剂修饰活性炭(AC)负载的Pd-Cu双金属催化剂。活性评价结果显示:未添加助剂时,甲醇的转化率为15%,DMC对甲醇的选择性为36.8%。而添加适量的丙叁醇后,甲醇的转化率达到27.5%,DMC对甲醇的选择性达到92.1%。XRD,SEM,TEM等表征结果表明:多羟基化合物助剂的添加,能有效提高金属活性组分的分散度。3.活性组分前躯体对催化剂性能的影响。考察了CuCl_2, CuO, Cu_2(OH)_2CO_3等作为前躯体制备的催化剂上,甲醇羰基化合成DMC的反应性能,结果表明CuO, Cu_2(OH)_2CO_3等作为活性组分时制备的催化剂具有更高的催化活性,当以Cu_2(OH)_2CO_3作为活性组分时甲醇转化率可达32%,选择性也在90%左右。4.不同活性炭处理方法对甲醇气相氧化羰基化合成DMC催化剂性能的影响。结果表明以0.5M硝酸处理活性炭制备的催化剂性能为最佳,甲醇最高转化率超过30%,稳定时转化率达到25%,同时具有较高的选择性。表征结果显示,硝酸处理能显着提高活性炭表面含氧基团的浓度,使得金属活性组分易于分散。而随着硝酸浓度的增加,高浓度的硝酸会氧化活性炭表面的不稳定碳分子,使得活性炭表面的一些含氧集团被破坏,从而降低了催化剂的活性。(本文来源于《汕头大学》期刊2011-06-01）
王瑞玉,李忠,郑华艳,谢克昌[9]（2010）在《无氯Cu/AC催化剂的制备及其催化气相甲醇氧化羰基化反应性能》一文中研究指出以Cu2(NO3)(OH)3/AC(活性碳)为催化剂前驱体,在惰性气氛中于不同温度热处理分别制得无氯的CuO/AC,Cu2O/AC和Cu0/AC催化剂,并用于甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应.结果表明,200°C处理制得的催化剂中,Cu物种以CuO为主.随着处理温度的升高,催化剂中CuO含量逐渐降低,而Cu2O含量增加;400°C制备的催化剂中,Cu物种仅以Cu2O形式存在;而450°C以上处理时则以Cu0形式存在.随着热处理温度的提高,相应催化剂活性逐渐增加,表明CuO,Cu2O和Cu0均具有催化活性,其活性大小的顺序为CuO<Cu2O<Cu0.在140°C,CO:MeOH:O2=4:10:1,SV=5600h-1条件下,450°C处理制备的Cu0/AC催化剂表现出较高的催化甲醇氧化羰基化活性,其中甲醇转化率达11.5%,DMC的时空收率和选择性分别为261.9mg/(g·h)和76.0%.(本文来源于《催化学报》期刊2010年07期）
朱琼芳,王丽,郑华艳,刘岩,李忠[10]（2010）在《不同价态铜的氧化物催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯》一文中研究指出碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好的绿色化学品。本文用水合肼还原硝酸铜制备出以活性炭为载体的单一组分铜及氧化亚铜,并首次将其用于催化甲醇气相氧化羰基化合成(本文来源于《中国化学会第27届学术年会第01分会场摘要集》期刊2010-06-20）
气相氧化羰基化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
制备了新型负载液膜催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc-EG/AC,并用于甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯(DMC),考察了二甘醇、叁甘醇和四甘醇及其混合物等不同液膜相,以及制备方法对所制备催化剂在合成DMC反应中催化性能的影响。结果表明,二甘醇作为液膜相,采用高温加压浸渍法制备的催化剂的DMC空时收率比固载型催化剂显着提高。在反应温度160℃、反应压力0.3 MPa、n(CH3OH)∶n(CO)∶n(O2)=3.6∶2.3∶1、原料气体积空速7100h-1条件下,DMC空时收率最高可达921g/(Lcat·h),并且催化剂稳定性也有较大提高。高温加压浸渍法有利于液膜相分散于活性炭孔道中,并保持相对稳定。液膜相的黏度和分子大小是影响负载液膜催化剂反应性能的主要因素。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
气相氧化羰基化论文参考文献
[1].王伟黎.甲醇气相氧化羰基化一步法合成碳酸二甲酯新型复合催化剂的制备及性能研究[D].河北工业大学.2017
[2].丁晓墅,岳川,王淑芳,赵新强,王延吉.负载液膜催化剂催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的性能[J].石油学报(石油加工).2014
[3].郑华艳,秦瑶,李忠,张国强,孟凡会.Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析[J].无机化学学报.2014
[4].孟凡会,秦瑶,郑华艳,王佳臻,徐腈蔓.Cu/AC催化剂制备方法对气相甲醇氧化羰基化的影响[J].太原理工大学学报.2013
[5].郭天玉,郑华艳,董睿敏,孟凡会,李忠.甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究进展[J].工业催化.2012
[6].陈振松,刘定华,刘晓勤.铜配合物催化乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯产物的气相色谱分析[J].南京工业大学学报(自然科学版).2012
[7].徐燏,王绍领.CO气相氧化羰基合成碳酸二甲酯的产物分析与检测[J].濮阳职业技术学院学报.2011
[8].张兆卿.甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯[D].汕头大学.2011
[9].王瑞玉,李忠,郑华艳,谢克昌.无氯Cu/AC催化剂的制备及其催化气相甲醇氧化羰基化反应性能[J].催化学报.2010
[10].朱琼芳,王丽,郑华艳,刘岩,李忠.不同价态铜的氧化物催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯[C].中国化学会第27届学术年会第01分会场摘要集.2010
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