等离子体聚合制备反渗透膜及其性能研究

论文摘要

反渗透是目前海水淡化和苦咸水脱盐最经济的技术之一。反渗透膜作为反渗透技术的核心,其中,通过界面聚合方法制备的全芳香聚酰胺反渗透复合膜的应用最广泛。但是传统的界面聚合工艺一定程度上限制了聚合单体的选择范围;成膜工艺较复杂;溶剂消耗大,易造成环境污染。为了开发新的膜材料,本文以聚砜(PSf)超滤膜为基底,利用低温等离子体聚合技术在基膜表面聚合一层超薄活性层,以达到脱盐目的。等离子体聚合成膜具有以下几个特点:(1)不要求聚合单体含有不饱和键或两个以上的特征官能团;(2)形成的聚合物膜与基底的粘附性较好;(3)反应过程为干式反应,不需要使用溶剂;(4)聚合物膜超薄、无“针孔”。首先利用传统的界面聚合方法制备反渗透复合膜,与后续的等离子体聚合成膜形成对比。以间苯二胺和均苯三甲酰氯分别为水、油相单体,采用界面聚合的方法在聚砜超滤膜上制备聚酰胺层。以复合膜的脱盐率和通量为评价指标,通过正交试验的方法探索界面聚合反应的影响因素与复合膜分离性能之间的关系。试验中选取了基膜截留分子量、水相浓度、油相浓度、添加剂浓度、pH、反应时间、后处理温度和后处理时间这8个因素,通过方差分析确定了最佳工艺条件为:基膜截留分子量为20000、1.5wt%间苯二胺、0.15wt%均苯三甲酰氯、0.15wt%十二烷基磺酸钠、pH=10、室温下反应40s、后处理温度70℃,时间15min。利用扫描电镜(SEM)对膜表面的形态形貌进行表征,结果表明在聚砜基膜上复合了一层聚酰胺层,复合膜表面比原膜更粗糙。以丙烯腈为聚合单体,分别采用介质阻挡放电(DBD)和射频放电两种方法产生等离子体,在聚砜超滤膜表面生成超薄聚合物薄膜。通过正交试验确定最佳聚合条件,常压等离子体聚合方式下的最优条件为:输入电压为28V,放电时间为30s,水浴温度为30℃。改性后的膜对N a Cl稍有去除但效果不显著,去除率最高只有13.9%。SEM结果表明聚合后的膜表面比原膜更加平整、光滑,膜孔有所减少但未完全消失。低压等离子体聚合方式下的最优条件为:放电电流为5 A,放电时间为5 min,接枝时长为30 min。聚合物膜对二价离子的去除效果优于一价离子。从SEM的分析结果可以看出改性后的聚砜膜较原膜孔隙有所减小,但同时也新增了针状孔。利用低压等离子体聚合技术,在聚砜超滤膜表面接枝聚合甲基丙烯酸甲酯(MMA)。通过正交试验优选出最佳制膜工艺条件:放电电流为6A,放电时间为3min,接枝时长为60min。聚合物膜对一价盐离子有较好的去除效果,脱盐率最高达67.8%,同时考察了测试液浓度和操作压力对聚合物膜分离性能的影响。采用SEM和X射线能谱分析(EDS)以获得样品表面形貌与成分的信息。结果表明,聚合物膜与原膜相比,表面出现凹凸结构,且膜表面O/C元素比有所上升。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
•   1.1 引言
•   1.2 反渗透膜的研究进展
•     1.2.1 反渗透膜的发展历史
•     1.2.2 反渗透膜的应用
•     1.2.3 反渗透膜脱盐机理
•     1.2.4 界面聚合机理
•   1.3 低温等离子体技术简介
•     1.3.1 等离子体的概念
•     1.3.2 等离子体的分类
•     1.3.3 低温等离子体的产生方法
•   1.4 等离子体处理高分子材料表面
•     1.4.1 等离子体处理
•     1.4.2 等离子体聚合
•     1.4.3 等离子体引发接枝聚合
•   1.5 等离子体聚合
•     1.5.1 等离子体聚合机理
•     1.5.2 等离子体聚合的应用
•   1.6 本文研究目的与意义
• 2 实验内容及方法
•   2.1 试验材料及仪器
•   2.2 正交试验设计方法
•   2.3 界面聚合试验步骤
•   2.4 等离子体聚合试验步骤
•     2.4.1 常压等离子体聚合步骤
•     2.4.2 低压等离子体聚合步骤
•   2.5 通量及脱盐率测试
•     2.5.1 测试装置
•     2.5.2 测试步骤
•     2.5.3 数据处理
•   2.6 聚合膜SEM和 EDS表征
•     2.6.1 扫描电镜分析
•     2.6.2 X射线能谱分析
• 3 界面聚合制备反渗透复合膜
•   3.1 试验方案设计
•   3.2 复合膜分离性能测试
•   3.3 界面聚合工艺条件对复合膜分离性能的影响
•   3.4 扫描电镜分析结果
•   3.5 本章小结
• 4 丙烯腈常压等离子体聚合改性聚砜膜的研究
•   4.1 不同聚合条件对通量和脱盐率的影响
•     4.1.1 输入电压的影响
•     4.1.2 放电时间的影响
•     4.1.3 单体水浴温度的影响
•   4.2 试验方案设计
•   4.3 聚合物膜分离性能测试
•   4.4 扫描电镜分析结果
•   4.5 本章小结
• 5 丙烯腈低压等离子体聚合改性聚砜膜的研究
•   5.1 试验方案设计
•   5.2 聚合物膜分离性能测试
•   5.3 扫描电镜分析
•   5.4 无机盐种类对聚合物膜分离性能的影响
•   5.5 本章小结
• 6 甲基丙烯酸甲酯低压等离子体聚合改性聚砜膜的研究
•   6.1 试验方案设计
•   6.2 聚合物膜分离性能测试
•   6.3 聚合条件对膜分离性能的影响
•     6.3.1 放电电流对膜脱盐率的影响
•     6.3.2 放电时间对膜脱盐率的影响
•     6.3.3 接枝时长对膜脱盐率的影响
•   6.4 聚合物膜分离层表征
•     6.4.1 扫描电镜分析结果
•     6.4.2 EDS能谱分析结果
•   6.5 操作条件对聚合物膜分离性能的影响
•     6.5.1 测试液浓度对聚合物膜分离性能的影响
•     6.5.2 操作压力对聚合物膜分离性能的影响
•   6.6 本章小结
• 结论
• 不足与建议
• 致谢
• 参考文献
• 攻读学位期间的研究成果

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 云倩

导师: 杨庆

关键词: 低温等离子体,等离子体聚合,反渗透膜,界面聚合

来源: 兰州交通大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 海洋学

单位: 兰州交通大学

分类号: P747.5

DOI: 10.27205/d.cnki.gltec.2019.000590

总页数: 68

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