铁钛复合材料光催化性能及其“光催化铁循环”模式研究

论文摘要

铁（氧氢）氧化物作为环境矿物材料,是地质催化作用和光催化应用研究中被广泛关注的半导体矿物材料。（矿物）材料的高效（光）催化氧化技术是未来环境纳米科学主要发展方向之一。而以纳米TiO2为代表的半导体光催化剂仍然是研究焦点。因此本文重点以高活性的FeOOH和TiO2与改性处理后的粘土矿物基体共存构建多相复合矿物体系,探讨其光催化性能,并对该体系在光催化氧化作用条件下产生的“光催化铁循环”作用的特征及影响因素进行研究。以“光催化铁循环”作用这个新的角度,揭示多相体系对污染物的吸附—催化—氧化多重化学反应耦合的协同与循环促进作用机制。本文主要研究进展如下:1.采用物理改性法,制备了改性蒙脱石（MdMMT）。通过TEM和BET表征手段,证明了改性后蒙脱石结构中的层叠片层被剥离,形成超薄片层结构,增大了其比表面积,从而改善了其吸附性能。采用物理混合法,确定了当蒙脱石与石墨烯的质量比例M（MMT）:M（GR）控制在10:2时,二者能均匀混合。2.当自组装制备的针铁矿位于薄膜外层时,FeOOH-TiO2复合材料具有更佳的光催化活性,说明了复合层序会影响其光催化性能。FeOOH/TiO2/MMTGR光催化活性高于FeOOH/TiO2/MdMMT,主要是MMTGR比表面积远高于MdMMT,导致MMTGR表面发生的“局域吸附-催化氧化”耦合增强作用效应强于MdMMT表面发生的增强效应。3.采用XPS分析及菲啰嗪分子示踪法分别检测固液两相中Fe（Ⅱ）相对含量变化。发现其铁的动力学曲线为振荡曲线,并且呈周期性变化趋势。结果证实了光催化过程中存在其独有的由光催化引发的,在固液两相中发生的铁的多重氧化还原反应协同和循环作用驱动的动态过程,简称为“光催化铁循环”作用。4.考察半导体复合、基底性质及目标污染物种类对“光催化铁循环”作用的影响。结果表明,相较FeOOH单层膜而言,FeOOH-TiO2复合时“光催化铁循环”作用强度更高;负载于具有优良电导性的基底（MMTGR）表面上的FeOOH和FeOOH-TiO2纳米膜有更高的“光催化铁循环”作用强度;当目标物分别为甲砜霉素及Cr（Ⅵ）时,二者的“光催化铁循环”作用强度,周期及趋势均有显著区别。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
•   1.1 铁氧化物研究概况
•     1.1.1 铁氧化物研究简述
•     1.1.2 常见铁氧化物概述
•     1.1.3 针铁矿制备方法概述
•     1.1.4 针铁矿在环境污染修复中的应用
• 2研究概况'>  1.2 TiO₂研究概况
• 2结构'>    1.2.1 TiO₂结构
• 2的光催化机理'>    1.2.2 TiO₂的光催化机理
• 2的改性方法'>    1.2.3 TiO₂的改性方法
•   1.3 自组装技术发展简述
•   1.4 国内外铁循环研究现状概述
•   1.5 研究目的、意义和主要内容
•     1.5.1 研究目的和意义
•     1.5.2 研究内容
• 2的制备和表征'>第2章 改性蒙脱石基负载不同层序FeOOH/TiO₂的制备和表征
•   2.1 实验药品和仪器
•   2.2 蒙脱石物理改性
•   2.3 蒙脱石改性处理正交实验
•   2.4 MMT的材料表征
•     2.4.1 HRTEM/EDS表征分析
•     2.4.2 BET表征分析
• 2、FeOOH、FeOOH-TiO₂材料的制备'>  2.5 Md MMT负载TiO₂、FeOOH、FeOOH-TiO₂材料的制备
•     2.5.1 材料制备原理
•     2.5.2 材料制备流程
• 2、FeOOH、FeOOH-TiO₂材料的TEM/EDS表征'>  2.6 Md MMT负载TiO₂、FeOOH、FeOOH-TiO₂材料的TEM/EDS表征
•   2.7 本章小结
• 2、FeOOH/TiO₂的制备和表征'>第3章 蒙脱石石墨烯基负载FeOOH、TiO₂、FeOOH/TiO₂的制备和表征
•   3.1 制备MMTGR材料
•     3.1.1 MMTGR制备方法研究
•     3.1.2 MMTGR的TEM表征
•     3.1.3 MMTGR的FT-IR表征
•     3.1.4 MMTGR的BET表征
• 2/MMTGR最优化制备条件研究'>  3.2 TiO₂/MMTGR最优化制备条件研究
• 2/MMTGR正交实验'>    3.2.1 TiO₂/MMTGR正交实验
• 2/MMTGR的TEM/EDS表征'>    3.2.2 TiO₂/MMTGR的TEM/EDS表征
•   3.3 FeOOH/MMTGR最优化制备条件研究
•     3.3.1 FeOOH/MMTGR正交实验
•     3.3.2 FeOOH/MMTGR的TEM/EDS表征
• 2/MMTGR复合材料最优化制备条件研究'>  3.4 FeOOH/TiO₂/MMTGR复合材料最优化制备条件研究
• 2/MMTGR正交实验'>    3.4.1 FeOOH/TiO₂/MMTGR正交实验
• 2/MMTGR的TEM/EDS表征'>    3.4.2 FeOOH/TiO₂/MMTGR的TEM/EDS表征
•   3.5 本章小结
• 2的光催化性能研究'>第4章 不同基底负载FeOOH和FeOOH/TiO₂的光催化性能研究
•   4.1 实验药品和仪器
• 2、FeOOH/TiO₂纳米膜光催化降解甲砜霉素实验'>  4.2 FeOOH、TiO₂、FeOOH/TiO₂纳米膜光催化降解甲砜霉素实验
•     4.2.1 甲砜霉素紫外-可见吸收光谱
•     4.2.2 甲砜霉素标准曲线
• 2、FeOOH-TiO₂光降解甲砜霉素实验'>    4.2.3 MdMMT负载FeOOH、TiO₂、FeOOH-TiO₂光降解甲砜霉素实验
• 2薄膜光降解甲砜霉素实验'>    4.2.4 MdMMT及MMTGR负载FeOOH及FeOOH-TiO₂薄膜光降解甲砜霉素实验
•     4.2.5 光降解甲砜霉素实验结果分析
• 2纳米膜光催化还原Cr（Ⅵ）实验'>  4.3 FeOOH及FeOOH/TiO₂纳米膜光催化还原Cr（Ⅵ）实验
•     4.3.1 Cr（Ⅵ）紫外-可见吸收光谱
•     4.3.2 Cr（Ⅵ）标准曲线
• 2光还原Cr（Ⅵ）实验'>    4.3.3 MdMMT及MMTGR负载的FeOOH和FeOOH-TiO₂光还原Cr（Ⅵ）实验
•     4.3.4 光还原Cr（Ⅵ）实验结果分析
•   4.4 本章小结
• 第5章“光催化铁循环”作用研究
•   5.1 铁的反应动力学实验
•     5.1.1 实验药剂与仪器
•     5.1.2 实验方案
•     5.1.3 实验结果分析
•     5.1.4“光催化铁循环”作用机理分析
•   5.2 半导体复合对“光催化铁循环”作用的影响研究
• 2膜的铁反应动力学实验'>    5.2.1 纳米FeOOH及FeOOH-TiO₂膜的铁反应动力学实验
•     5.2.2 半导体复合影响“光催化铁循环”作用强度的机理分析
•   5.3 基底性质对“光催化铁循环”作用的影响研究
• 2的铁反应动力学实验'>    5.3.1 MdMMT及MMTGR基底负载的FeOOH及FeOOH-TiO₂的铁反应动力学实验
•     5.3.2 基底性质影响“光催化铁循环”作用强度的机理分析
•   5.4 不同目标物对复合膜“光催化铁循环”作用的影响研究
•     5.4.1 光催化降解甲砜霉素及光催化还原Cr（Ⅵ）过程中的铁反应动力学实验
•     5.4.2 不同目标物影响“光催化铁循环”作用的机理分析
•   5.5 本章小结
• 第6章 结论与展望
•   6.1 结论
•   6.2 不足与展望
• 致谢
• 参考文献
• 攻读硕士期间发表的论文

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 王徐越

导师: 孙振亚,杨红刚

关键词: 自组装,光催化,铁循环

来源: 武汉理工大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,化学,化学,环境科学与资源利用

单位: 武汉理工大学

基金: 国家自然科学基金项目(No.41372054——TiO_2,FeOOH纳米复合结构晶格匹配与光化学协同作用机制)

分类号: O643.36;O644.1;X505;P579

DOI: 10.27381/d.cnki.gwlgu.2019.000707

总页数: 108

文件大小: 3484K

下载量: 23