长三角西部地区气溶胶光学性质及云凝结核活化特性研究

论文摘要

大气气溶胶通过散射和吸收入射太阳光直接改变辐射平衡,并作为云凝结核（CCN）通过改变云的反照率和生命周期间接影响辐射平衡。气溶胶的直接和间接效应所带来的辐射强迫对全球气候变化影响深远并对全球及区域气候评估带来了较大不确定性。长三角城市群区是全球经济发展最快、人口最稠密的地区之一。受复杂的排放源和传输特征影响,长三角地区气溶胶具有载荷高、理化性质差异较大等特点,是气溶胶气候效应研究的重点区域。本研究以长三角西部地区南京大学地球系统区域过程综合观测试验基地（SORPES）长期观测与短期实验相结合为基础,对长三角西部地区气溶胶光学性质、气溶胶吸湿特性和CCN活化特征进行讨论。并以此为基础,结合全球多站点的长期观测数据,提出一种运用气溶胶光学性质估算云凝结核的参数化方案。利用SORPES站2013至2015年气溶胶光学性质的观测数据,本研究揭示了长三角西部气溶胶光学性质不同时间尺度下的变化规律以及受不同空间尺度传输的影响,并发现该区域气溶胶载荷和光学性质存在显著的准天气周期变化。在准天气周期中,随着污染物的积累,二次生成使得颗粒物的粒径逐步增长、散射性气溶胶对消光的贡献比例逐渐提高,主要光学参数都在该过程中呈现出远强于日变化和季节变化的变化特征。受此影响,单次散射反照率（SSA）和后向散射比（BSF）呈现清晰的负相关关系,并最终导致较为稳定的负直接辐射强迫效率。基于SORPES站长期观测揭示出的CCN季节变化规律,本研究选取2018年11-12月进行气溶胶化学组分、吸湿增长和活化特征的综合观测对气溶胶吸湿性进行研究。结果表明:长三角西部地区冬季气溶胶载荷高且吸湿性较强,通过组分和CCN活化获取的吸湿性参数Kchem和;ΚCCN均值分别为0.43和0.34。吸湿性的变化受有机物占比和氧化态的影响,在不同传输特征控制阶段,吸湿性与其他气溶胶理化特性的联系有所差异。通过化学组分、CCN活化和散射光强增长观测中体现出的气溶胶吸湿特征呈现出中等的一致性,三者差别可能由吸湿性随粒径分布的不均匀导致。对不同过饱和度下的活化谱的观测表明,在～50纳米处的吸湿性参数ΚCCN明显低于～80纳米和～150纳米的吸湿性,表明长三角西部地区,有机物在颗粒中增长初期的占比较大。通过研究CCN、光学性质和粒径分布之间的关系发现,长三角西部地区气溶胶光学参数可在一定程度上反映气溶胶载荷及粒径分布特征,而这些特征可用作CCN的估算。在此基础上,选用位于长三角西部、寒带森林、美国西海岸、亚马逊雨林、大西洋岛屿和恒河谷六个站点的长期观测数据,建立了普适的参数化方案,成功运用散射系数（σsp）、后向散射比和散射Angstrom指数（SAE）对CCN数浓度进行估算。将Mie散射理论与κ-Kohler方程相结合进行模拟计算,可重现参数化方案建立过程中的关键步骤,并在一定程度上对参数化方案背后的数学和物理本质进行解释。本研究针对长三角西部这一典型地区的光学性质和吸湿性参数进行了深入浅出的讨论,对该区域直接辐射强迫和气溶胶-云-相互作用的研究提供了有力的数据支撑和一定的理论支持。本研究中设计的参数化方案可在一定程度上弥补现有CCN观测的不足,具有科学意义和实际应用价值。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
•   1.1 研究背景
•   1.2 气溶胶光学性质的理论和研究进展
•     1.2.1 气溶胶光学性质的理论
•     1.2.2 气溶胶光学性质的研究进展
•   1.3 云凝结核活化特性的理论和研究进展
•     1.3.1 云凝结核活化理论
•     1.3.2 云凝结核观测研究进展
•     1.3.3 气溶胶吸湿性研究进展
•     1.3.4 估算CCN数浓度参数化方案的研究进展
•   1.4 研究目的、意义和内容
• 第二章 方法
•   2.1 站点及仪器配置
•     2.1.1 SORPES观测基地介绍
•     2.1.2 其他站点观测
•   2.2 光学性质的观测和数据处理
•     2.2.1 光学性质的观测
•     2.2.2 光学性质的计算
•     2.2.3 光学性质与粒径分布的闭合计算
•   2.3 CCN及气溶胶吸湿性的观测和数据处理
•     2.3.1 CCN的观测
•     2.3.2 SORPES站CCN的过饱和度标定
•     2.3.3 吸湿双浊度计系统的搭建与数据处理
•     2.3.4 化学组分的观测
•     2.3.5 吸湿性的计算
•     2.3.6 CCN与粒径谱的闭合计算
•   2.4 粒径谱及辅助数据
•     2.4.1 粒径谱数据的观测和数据处理
•     2.4.2 痕量气体的观测与数据处理
•     2.4.3 拉格朗日扩散模拟
• 第三章 长三角西部地区气溶胶光学性质的观测研究
•   3.1 气溶胶光学性质概览
•   3.2 气溶胶光学性质的时间变化规律
•     3.2.1 季节变化规律
•     3.2.2 日变化规律
•   3.3 气团来源对光学性质的影响
•     3.3.1 气溶胶光学特性随风速和风向的变化规律
•     3.3.2 气团来源对光学性质的影响:基于拉格朗日扩散模拟
•   3.4 气溶胶光学参数与其他参数的关联
•     3.4.1 气溶胶光学性质与粒径的关系
•     3.4.2 SSA与不同光学参量间的联系
•     3.4.3 SORPES站光学性质对直接辐射强迫效率的影响
•   3.5 冬季连续污染过程分析
•     3.5.1 污染事件中颗粒物质量浓度的变化规律及其影响
•     3.5.2 污染事件中粒径的变化规律及其对光学性质的影响
•     3.5.3 污染事件中单次散射反照率的变化及其与二次生成的潜在联系
•     3.5.4 连续污染事件对总体光学性质的影响
•   3.6 本章小结
• 第四章 长三角西部地区CCN活化特征及气溶胶吸湿性观测研究
•   4.1 基于长期观测的CCN统计特征
•   4.2 冬季强化观测期间气溶胶理化特征
•     4.2.1 冬季CCN及其活化特性总览
•     4.2.2 冬季颗粒物化学组分总览
•   4.3 长三角冬季CCN活化与吸湿性的研究
•     4.3.1 冬季吸湿性的总体特征
•     4.3.2 吸湿特性与化学组分的关系
•     4.3.3 不同途径计算所得的吸湿性的对比
• CCN'>    4.3.4 不同粒径下的k_CCN
•   4.4 吸湿特征的个例分析
•     4.4.1 大雾期间化学组分及吸湿性的变化特征
•     4.4.2 远距离传输下海盐及沙尘气溶胶对吸湿性的影响
• CCN骤降的原因分析:短时排放的影响'>    4.4.3 傍晚k_CCN骤降的原因分析:短时排放的影响
•   4.5 CCN预报和闭合实验
•     4.5.1 冬季强化观测期间CCN的预报和闭合
•     4.5.2 CCN预报的误差估计
•   4.6 本章小结
• 第五章 光学参数估算CCN数浓度的参数化方案设计
•   5.1 CCN、光学性质与粒径间的关系
•     5.1.1 光学性质与CCN的联系
• CCN/σ与后向散射比的关系'>    5.1.2 R_CCN/σ与后向散射比的关系
•   5.2 参数化方案的建立
•     5.2.1 “基本参数化方案”的建立
•     5.2.2 “普适参数化方案”的建立
•   5.3 参数化方案的效果评估
•     5.3.1 与实际观测对比
•     5.3.2 站点特征对结果的影响
•   5.4 拟合参数的数学和物理解释
•   5.5 本章小结
• 第六章 结论与展望
•   6.1 本研究的主要结论
•   6.2 论文的创新点
•   6.3 后续工作的思考和展望
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 博士期间发表论文情况

文章来源

类型: 博士论文

作者: 沈毅成

导师: 袁健,丁爱军

关键词: 气溶胶,光学性质,云凝结核,吸湿性,长三角西部

来源: 南京大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 气象学,环境科学与资源利用

单位: 南京大学

分类号: X513;P426.5

DOI: 10.27235/d.cnki.gnjiu.2019.000052

总页数: 179

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