导读:本文包含了氧还原论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:氧还原反应,铁,氮共掺杂石墨烯,四电子过程,稳定性
氧还原论文文献综述
朱广彬,边志成,何雨林,李前进,郭路路[1](2020)在《铁/氮共掺杂石墨烯的制备及氧还原催化活性》一文中研究指出为提高直接甲醇燃料电池(DMFC)的氧还原反应动力学,减少商用Pt/C催化剂的使用,本工作提出将铁/氮共掺杂石墨烯(Fe/NG)作为DMFC的氧还原催化剂,并研究了Fe/NG的制备方法和催化活性。首先,通过水热法处理吸附有铁离子的聚苯胺/氧化石墨烯,并分别在700℃、800℃和900℃对其进行热处理,得到Fe/NG-700、Fe/NG-800和Fe/NG-900叁种催化剂。然后,采用X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对叁种Fe/NG催化剂进行表征,确定了铁元素以铁单质和四氧化叁铁两种形式存在,氮元素以吡啶氮和石墨氮为主。最后,在氧饱和的0. 1 mol/L KOH碱性体系中,采用循环伏安法(CV)、旋转圆盘电极(RDE)、旋转环盘电极(RRDE)研究了叁种Fe/NG催化剂的ORR催化机理,证明Fe/NG-700、Fe/NG-800、Fe/NG-900催化四电子过程中,双氧水产率保持接近0。Fe/NG-700、Fe/NG-800、Fe/NG-900具有与20%Pt/C相当的催化活性和循环稳定性,更优异的抗甲醇毒化能力,是一种潜在的直接甲醇燃料电池催化剂。(本文来源于《材料导报》期刊2020年02期)
郑秋燕,沈亚云,杨智,秦好丽,田娟[2](2019)在《热处理对FeN/C催化剂氧还原性能的影响》一文中研究指出高活性、低沉本的阴极氧还原催化剂是目前质子交换膜燃料电池的重要研究内容之一。考察了FeN/C作为氧还原催化剂的催化性能,研究氨气气氛下的二次热处理对催化剂氧还原催化活性与稳定性的影响。使用X射线衍射、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜等方法对催化剂的结构进行表征,使用线性扫描伏安法对催化剂的氧还原活性进行测试。结果表明,经二次热处理后,催化剂表现出更好的氧还原催化活性及稳定性。催化剂在二次热处理后,具有更高的比表面积(931.2 m~2/g)、较高的表面氮含量(1.67%(原子分数))、以及催化剂中存在的Fe_3C,是其催化性能提高的可能原因。(本文来源于《功能材料》期刊2019年12期)
杨德隆,顾军,刘晓梦,黄润生[3](2019)在《铂基催化剂氧还原测试技术的研究进展》一文中研究指出在质子交换膜燃料电池(PEMFC)领域,近年来各种新颖的铂基催化剂不断涌现。为了解决不同实验室使用旋转圆盘电极(RDE)对同一催化剂氧还原性能(ORR)的测试结果存在巨大差异的问题,需要对旋转圆盘电极技术进行改进和深入研究。综述了氢燃料电池领域里旋转圆盘电极测定铂基催化剂氧还原性能的研究进展,包括其薄膜制备工艺改进和电化学测试方法及条件调控。(本文来源于《电源技术》期刊2019年12期)
赵经纬,蔡园满,易秘,梅泽峰[4](2019)在《低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展》一文中研究指出低温燃料电池因其能量转化高效、环境友好等优点在许多方面有广泛的应用,但是其阴极氧还原反应在常温下动力学缓慢的缺点成为限制其在实际中大规模应用的最大障碍。因此,低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂的研究是近年来的热点之一。本文综述了贵金属及其合金、碳基材料和过渡金属大环化合物这叁类氧还原催化剂的研究进展,其中贵金属及其合金类价格较贵,过渡金属大环化合物催化稳定性还有待提高,所以目前前景最好的氧还原催化剂为M-N-C(M=Fe,Co)复合催化剂。最后,作者提出开发高效、高稳定性氧还原催化剂最根本的解决之道在于进一步研究催化机理,提高催化剂催化活性位点利用率。(本文来源于《江西化工》期刊2019年06期)
杨瑞[5](2019)在《二元Pd-M(Sn,Pb)纳米合金的合成及其在氧还原中的应用》一文中研究指出化石燃料消耗带来世界能源危机和环境污染问题,燃料电池作为能量存储和转换装置,是缓解能源问题最具潜力的候选者。其中,氧还原反应(ORR)作为燃料电池的阴极反应,其缓慢的反应动力学一直是燃料电池的瓶颈问题。虽然文献报道合成了多种Pt-基催化剂,加快了氧还原动力学,但其储量有限、成本高、稳定性差,严重阻碍了商业化进程。因此,迫切需要设计合成低成本、高活性、稳定性良好的电催化剂,加快反应动力学,降低反应的电动势。而金属钯(Pd)被认为是最有发展前景的Pt替代品,存储量丰富,活性与Pt相当,但纯Pd的催化活性和稳定性远不如Pt催化剂。针对当前的Pd-基催化剂的研究现状,我们合成了纳米网状金属间相Pd_3Pb和一系类Pd_xSn_y纳米晶(CNs)以及相应的纳米杂化体(NHs),观察了其形貌特征,确定了相应的组分,解释了反应的机制原理,ORR测试证明了纳米晶以及相应的纳米杂化体材料具有优异的电催化活性和稳定性。具体的合成方法与测试结果如下:(1)先将聚乙二醇单十六烷基醚(表面活性剂)分散在1,3-二甲基丙撑脲(DMPU)的溶剂中,然后加入十八烯(ODE),形成均匀的胶束溶液。然后再加入Pd(acac)_2和Pb(acac)_2的悬浊液,在甲硼烷-叔丁胺络合物(BTBC)的还原下,采用水热法合成了金属间相Pd_3Pb纳米网状结构。在反应的过程中,通过反应时间和温度的变化,探索了纳米网状Pd_3Pb的生长过程。结果表明最佳的反应温度和时间是180 ~oC和10 h。TEM和HRTEM证明合成了相互缠绕的多层网络状结构并伴随大量的孔洞。结果表明,金属间相Pd_3Pb具有比较优异的催化性能,酸刻蚀后,网状金属间相Pd_3Pb的ORR半波电位进一步提高。多孔网状结构和高比表面积,这不仅有利于电子和电解液的传输,而且增大了活性位点暴露的可能性。(2)元素Sn与元素Pb属于同族元素,具有相似的物理化学性质。我们采用简单的一锅非水体系溶剂热法,改变使用的Pd和Sn金属前驱体的摩尔比合成一系列Pd_xSn_y NCs(Pd_3Sn、Pd_2Sn和Pd_3Sn_2)电催化剂。XRD证明分别得到了不同组份和相结构的Pd-Sn纳米晶,例如:立方相的Pd_3Sn、正交相的Pd_2Sn NCs和六方相结构Pd_3Sn_2 NCs。测试结果显示不同组分Pd_xSn_y NCs的ORR活性大小顺序为:Pt/C>Pd_3Sn>Pd_2Sn>Pd_3Sn_2 NCs。XPS分析了Pd_3Sn的化学状态和表面电子结构,证明Pd和Sn主要是以单质的形式存在,与纯Pd的电子结合能相比,Pd 3d的峰位置是向高结合能(BEs)方向偏移,证实了所得到的样品中电子转移是由Pd向元素Sn转移,相关的动力学测试也证明了Pd和Sn之间发生了强极化作用。(3)虽然Pd_x Sn_y NCs具有良好的ORR活性,但是其活性低于Pt/C催化剂,稳定性有待提高。在前期的工作基础上,我们通过载体的加入形成纳米杂化体来实现催化活性和稳定性的提高。先将羧基功能化的碳纳米管(CNTs)分散在十八烯和油胺的混合溶剂中,加入乙酸钯和四丁基锡金属前驱体,采用一锅非水系统溶剂热法合成得到一系列不同组分的Pd_x Sn_y/CNTs(Pd_3Sn/CNTs、Pd_2Sn/CNTs、Pd_3Sn_2/CNTs、PdSn/CNTs)纳米杂化体。TEM和HRTEM表明Pd_3Sn NCs牢固的锚定在CNTs侧面,部分纳米晶嵌入进CNTs表面里,增强Pd_3Sn NCs与CNTs的相互作用,有利于提高电催化稳定性。ORR性能的测试结果显示CNTs的加入确实提高了催化活性和稳定性能。在不同组分的纳米杂化体中,Pd_3Sn/CNTs具有最优的催化活性,在碱性电解液中的性能超过了商业Pt/C。此外,抗甲醇测试结果显示Pd_3Sn/CNTs的抗甲醇性能优于商业Pt/C。XPS和相应的动力学测试显示,纳米杂化体Pd含量与Pd 3d结合能(BEs)和质量比活性(j_m)之间具有相似的“双火山”形状,表明通过改变合金中Pd与Sn的组分可以有效地调节催化剂的电子结构,其结合能值保持了O_2分子的化学吸附和中间氧物种的解吸附之间动态平衡。因此,Pd_3Sn/CNTs NHs显示出最佳的催化性能。(本文来源于《南京邮电大学》期刊2019-12-09)
赵挥,翁晨晨,任金涛,葛丽,刘玉萍[6](2020)在《有机膦酸盐衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料作为高效氧还原电催化剂(英文)》一文中研究指出随着环境污染和能源危机的日益严重,探索高效的非贵金属氧还原电催化剂来替代商业Pt/C迫在眉睫.其中,报道比较多的是具有钴基活性物种和氮掺杂碳的复合材料例如Co-N_x-C, Co_3O_4/GO, Co-N/CNT等,该复合材料具有高导电性、良好的稳定性和优异的催化活性.与其他钴基催化剂相比,磷酸钴由于其成本低廉,对环境友好,多功能的优良特性,已被广泛应用于催化、吸附、分离及储能等领域,在电催化方面也有极大的应用潜力.研究表明,磷酸基团不仅可以充当质子受体,也会诱导局部钴原子的几何结构发生扭曲,从而有利于水分子的吸附并促进析氧反应的发生.此外,磷酸钴也被证实具有一定的氧还原活性.尽管磷酸钴电催化剂的研究已经取得了一定进展,磷酸根有利于质子传输,但是其导电性很差,不利于电荷的转移和传输,使得其电催化活性不高.将磷酸钴和导电碳材料复合是解决问题的有效方法.而且,磷酸钴在碱性溶液中并不稳定,极大限制了其在电催化氧还原中的应用.金属有机膦酸盐是一类包含金属离子和有机膦酸配体的杂化材料,通过简单的焙烧便可以很容易地得到金属无机磷酸盐,并且在焙烧过程中氮掺杂的碳也会原位产生,并包覆在磷酸钴的表面,使得其导电性和催化活性大大提高.为此,本研究组制备了有机膦酸钴衍生的磷酸钴和氮磷掺杂的石墨烯的复合材料并用于电催化氧还原和析氧反应,所得到的材料导电性和稳定性良好,然而,该催化剂的表观活性与商业Pt/C相比仍有较大差距,且使用有机膦酸钴作为前驱体对活性的影响也不甚清楚.因此,本文采用含氮的有机膦酸配体乙二胺四亚甲基膦酸钠(EDTMPS)为磷源制备了氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料(CoPiC-N/CNT-3),其催化活性和稳定性良好,并进一步探讨了各种不同因素对电催化活性的影响.XRD和TEM结果表明,用这种方法得到的磷酸钴(CoPiC)为Co_2P_2O_7物相,与磷酸二氢钠为磷源制备得到的CoPi相比,CoPiC的表面有石墨化碳层的存在, EDS图谱表明, Co, P, C, N均匀地掺杂到复合材料的骨架结构中.Raman光谱结果表明,石墨化碳层的存在和适量的碳纳米管的引入均可以增强复合材料的石墨化程度并提高了导电性,而氮掺杂导致其缺陷位点增多.XPS结果进一步表明,有机膦酸钴可以作为前驱体可制得氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料.电催化反应测试表明, CoPi C-N/CNT-3的氧还原活性与商业Pt/C相当,其遵循的是4电子的反应路径,而且抗甲醇氧化能力和稳定性均优于Pt/C.原因主要归结于以下几点:(1)磷酸钴颗粒与氧化碳纳米管的协同作用可以显着增强氧还原催化活性,引入的碳纳米管可以克服磷酸钴导电性差的缺陷;(2)磷酸钴在复合材料中分散均匀,使得可以充分利用催化剂的活性位点;(3)氮掺杂可以调变材料的电子结构,从而改善催化活性;(4)石墨化碳层的存在可以改善材料的电子导电性和稳定性,有利于电子转移并可以保护磷酸钴颗粒在催化氧还原反应过程中不被电解液腐蚀.可见,所制有机膦酸衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料有望替代Pt/C催化剂,并推动清洁可再生能源领域的相关研究.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2020年02期)
杨子凤,焦芮,张万里,牟鹏,李安[7](2019)在《燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展》一文中研究指出燃料电池是一种能将化学能直接转化为电能的装置,具有对环境友好,能量转化率高等优点。目前,燃料电池主要以铂基催化剂为主,但铂价格昂贵,储量有限,易中毒,其商业化应用受到限制,因此开发低廉高效、来源广泛的非贵金属阴极氧还原催化剂成为研究热点。介绍了燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展。(本文来源于《化工新型材料》期刊2019年11期)
魏涛[8](2019)在《Ruddlesden-Popper双功能催化剂对氧还原/氧析出的本征影响》一文中研究指出Ruddlesden-Popper (RP)基金属氧化物同时兼具高的电子和氧离子电导率,已经被广泛证明可以作为双功能氧催化剂。此工作中,作者认为高浓度的填隙氧和高活性的晶格氧是影响RP系列氧催化能力的关键因素(而不是氧空位)。对于氧催化能力,RP系列显示出与钙钛矿系列对氧空位具有完全不同的需求。在RP系列氧催化剂中,是否存在氧空位不是实现高ORR和OER能力的关键因素。作为替代条件,1)通过实验分析,在RP系列氧催化剂中不存在明显的氧空位;2)在RP晶体岩-盐层间的高浓度填隙氧对氧离子表现出更快的迁移能力;3)在钙钛矿层内的晶格氧对氧气催化能力表现出较高的活性。利用异价离子掺杂技术来论证对RP系列催化剂的上述推断;低价离子掺杂不仅没有引入氧空位,而且抑制了晶格氧活性以及降低了填隙氧浓度;而高价离子掺杂明显的提升了晶格氧活性以及增加了填隙氧浓度。具体的,DFT计算及EPR测试均表明,RP材料内不存在明显的氧空位。RP材料导电性分析与上述离子掺杂作用表现出一致的变化规律。进一步的透氧能力分析、SOFCs、SOECs的测试结果均支撑对RP系列氧催化能力的分析。该项研究工作对探究RP氧催化剂本征影响因素,为设计高性能ORR/OER催化剂提供了参考。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15)
刘广权,彭丽萍,曹林洪,吴卫东[9](2019)在《用于氧还原反应的高耐久活性叁元Pt-Ti-Mg薄膜电催化剂》一文中研究指出有效的提高利用效率,降低浪费是能源利用面临的重要问题。质子交换膜燃料电池(PEMFC)能将燃料中的化学能直接转化成电能,其转化效率高达70%,且过程中不会产生氮、硫等的有毒气体。是目前提高能源利用效率的有效途径。催化电极是决定PEMFC转化效率关键因素,目前,工业生产中大多数采用Pt/C作为催化电极材料。研究者们已经解决了Pt/C催化电极的CO中毒等诸多问题[1],并通过过渡金属的加入,大幅提高Pt/C电极的催化活性[2]。近年来,研究人员通过掺杂与去合金方法获得多孔状的Pt/C电极,大大增加反应过程中的接触面积,有效的提高了电极催化效率。但催化电极循环稳定性的进一步提高仍然是亟待解决的关键问题。金属Ti具有良好的抗腐蚀性能,相关报道表明,Ti的掺杂不仅能够提高电极催化效[3],还能有效的提高催化电极的循环稳定性。理论上预测,多孔状的Pt-Ti/C结构合金将成为更有潜力的催化电极材料。本研究首先利用自组装的方法在碳纸上平铺一层PS微球作为基底,再采用超高真空磁控溅射共溅技术,一步合成Pt-Ti-Mg叁元合金,再用HCL和甲苯处理,获得多孔状的Pt-Ti/C结构合金电极。扫描电镜测试结果显示,利用这种方法获得了互交联的叁维网状结构Pt-Ti/C电极,这种结构极大限度的增加其反应接触面积,预计在其氧还原性能的测试中,能够表现出良好的质量比活性和面积比活性,且催化电极循环稳定性也能得到提高。(本文来源于《TFC'19第十五届全国薄膜技术学术研讨会摘要集》期刊2019-11-15)
韩佳锡,蓝邦,周子昊,余林,孙明[10](2019)在《亚铁离子刻蚀α-MnO_2纳米棒的制备及其氧还原性能的研究》一文中研究指出通过简单的液相氧化还原反应,使用亚铁离子对α-MnO_2一维纳米棒做表面刻蚀改性,获得了不同刻蚀程度的α-MnO_2纳米棒。电化学研究表明,20%刻蚀条件下获得的纳米棒相较原样的氧还原反应活性得到提高(半波电位0.79 V对0.75 V)且加速了氧还原反应的动力学过程。与之相反的是30%过度刻蚀的纳米棒的氧还原性能和导电性则大幅度下降。氧还原性能的提升归因于材料缺陷的产生,降低了Mn4+的含量,从而使Mn3+活性位点相对提高,加速了O_2吸附这一速控步骤,加快了氧还原反应的动力学过程。30%过度的刻蚀使得材料的导电性降低,导致了催化性能的下降。结果表明,适度的刻蚀能调和刻蚀作用在缺陷暴露和导电性的削弱方面的矛盾,从而获得高效的氧还原电催化剂。(本文来源于《无机盐工业》期刊2019年11期)
氧还原论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
高活性、低沉本的阴极氧还原催化剂是目前质子交换膜燃料电池的重要研究内容之一。考察了FeN/C作为氧还原催化剂的催化性能,研究氨气气氛下的二次热处理对催化剂氧还原催化活性与稳定性的影响。使用X射线衍射、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜等方法对催化剂的结构进行表征,使用线性扫描伏安法对催化剂的氧还原活性进行测试。结果表明,经二次热处理后,催化剂表现出更好的氧还原催化活性及稳定性。催化剂在二次热处理后,具有更高的比表面积(931.2 m~2/g)、较高的表面氮含量(1.67%(原子分数))、以及催化剂中存在的Fe_3C,是其催化性能提高的可能原因。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧还原论文参考文献
[1].朱广彬,边志成,何雨林,李前进,郭路路.铁/氮共掺杂石墨烯的制备及氧还原催化活性[J].材料导报.2020
[2].郑秋燕,沈亚云,杨智,秦好丽,田娟.热处理对FeN/C催化剂氧还原性能的影响[J].功能材料.2019
[3].杨德隆,顾军,刘晓梦,黄润生.铂基催化剂氧还原测试技术的研究进展[J].电源技术.2019
[4].赵经纬,蔡园满,易秘,梅泽峰.低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展[J].江西化工.2019
[5].杨瑞.二元Pd-M(Sn,Pb)纳米合金的合成及其在氧还原中的应用[D].南京邮电大学.2019
[6].赵挥,翁晨晨,任金涛,葛丽,刘玉萍.有机膦酸盐衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料作为高效氧还原电催化剂(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2020
[7].杨子凤,焦芮,张万里,牟鹏,李安.燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展[J].化工新型材料.2019
[8].魏涛.Ruddlesden-Popper双功能催化剂对氧还原/氧析出的本征影响[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019
[9].刘广权,彭丽萍,曹林洪,吴卫东.用于氧还原反应的高耐久活性叁元Pt-Ti-Mg薄膜电催化剂[C].TFC'19第十五届全国薄膜技术学术研讨会摘要集.2019
[10].韩佳锡,蓝邦,周子昊,余林,孙明.亚铁离子刻蚀α-MnO_2纳米棒的制备及其氧还原性能的研究[J].无机盐工业.2019