三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

论文摘要

以PMMA为模板,通过聚乙二醇（PEG400）和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜（3DOM 3C）催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu2+、Ce3+和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h-1、50%O2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T90为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理（MVK）,先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO2和H2O.

论文目录

• 1 引言 （Introduction）
• 2 材料与方法 （Materials and methods）
•   2.1 催化剂制备
•     2.1.1 PMMA模板制备
•     2.1.2 3DOM 3C催化剂制备
•   2.2 催化剂表征
•   2.3 催化活性评价与影响因素实验
•   2.4 降解产物测定实验
• 3 结果与讨论 （Results and discussion）
•   3.1 催化剂的表征分析
•     3.1.1 BET结果分析
•     3.1.2 SEM结果分析
•     3.1.3 XRD结果分析
•     3.1.4 XPS 结果分析
•   3.2 催化活性影响因素分析
•     3.2.1 初始浓度
•     3.2.2 空速
•     3.2.3 O2含量
•     3.2.4 混合气体影响
•   3.3 降解产物分析结果
•     3.3.1 FT-IR分析
•     3.3.2 GC-MS分析
•   3.4 降解机理
• 4 结论 （Conclusions）

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 赵梦戈,李济吾

关键词: 模板,溶胶凝胶法,邻二甲苯,催化剂,机理

来源: 环境科学学报 2019年06期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 环境科学与资源利用

单位: 浙江工商大学环境科学与工程学院

基金: 浙江省自然科学基金项目(No.LY16E080001)

分类号: X701

DOI: 10.13671/j.hjkxxb.2018.0459

页码: 1959-1969

总页数: 11

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